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利用电化学衰减全反射原位傅里叶变换红外光谱与微分电化学质谱联用技术,在流动电解池环境以及恒电位条件下研究了Pt电极和Pt电极通过表面电沉积Ru形成的PtRu电极(PtxRuy)上发生的甲醇氧化反应(反应电解质溶液为0.1 mol/L HClO4+0.5 mol/L MeOH). 在0.3~0.6 V(参比电极为可逆氢参比)实验用到的所有电极上,CO是唯一能从红外光谱观察到的与甲醇相关的表面吸附物;在Pt0.56Ru0.44电极上可以观察到CO吸附在Ru原子形成的岛上和CO线式吸附在Pt电极表面红外波段,而其他电极上只能观察到Pt表面上线式吸附的CO;甲醇氧化活性按Pt0.73Ru0.27>Pt0.56Ru0.44>Pt0.83Ru0.17>Pt的顺序递减;在0.5 V 时,甲醇在Pt0.73Ru0.27电极上的氧化反应的CO2电流效率达到了50%. 相似文献
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设计了一种非对称电极,这种非对称电极的阳极是Chang电极或Ernst电极,阴极是由直线和圆弧构成的简单电极。通过比较和分析非对称电极和对称电极的特点发现,非对称电极系统中简单电极的边缘电场起伏最大。采用有限元方法计算了非对称电极系统中的简单电极取不同的直线长度和弧线半径时,非对称电极系统的电场分布,给出了选择非对称电极系统中的简单电极参数的依据。结果表明:这种非对称电极系统结合了解析电极和简单电极的优点,通过选择非对称电极系统的简单电极参数,它可以在TEA CO2激光器中产生边缘电场起伏小于0.06,且满足电极表面均匀场面积宽度要求的电场。 相似文献
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电催化CO2还原反应可以产生HCOOH和CO,目前该反应是将可再生电力转化为化学能存储在燃料中的最有前景的方法之一. SnO2作为将CO2转换为HCOOH和CO的良好催化剂,其反应发生的晶面可以是不同的. 其中(110)面的SnO2非常稳定,易于合成. 通过改变SnO2(110)的Sn:O原子比例,得到了两种典型的SnO2薄膜:完全氧化型(符合化学计量)和部分还原型. 本文研究了不同金属(Fe、Co、Ni、Cu、Ru、Rh、Pd、Ag、Os、Ir、Pt和Au)掺杂的SnO2(110),发现在CO2还原反应中这些材料的催化活性和选择性是不同的. 所有这些变化都可以通过调控(110)表面中Sn:O原子的比例来控制. 结果表明,化学计量型和部分还原型Cu/Ag掺杂的SnO2(110)对CO2还原反应具有不同的选择性. 具体而言,化学计量型的Cu/Ag掺杂的SnO2(110)倾向于产生CO(g),而部分还原型的表面倾向于产生HCOOH(g). 此外,本文还考虑了CO2还原的竞争析氢反应. 其中Ru、Rh、Pd、Os、Ir和Pt掺杂的SnO2(110)催化剂对析氢反应具有较高的活性,其他催化剂对CO2还原反应具有良好的催化作用. 相似文献
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本文基于密度泛函理论系统地研究了(TiO2)n团簇上二氧化碳(CO2)的吸附和活化性质. 计算结果表明,CO2更倾向于吸附在(TiO2)n团簇的桥氧原子上,形成“化学吸附”碳酸盐络合物. 而CO更倾向于吸附到末端Ti-O的Ti原子上. 发现计算得到的碳酸盐振动频率值与实验获得的结果非常吻合,这表明配合物中CO2的几何构型与其线性型相比,有微小的弯转. 通过对电子结构、电荷密度、电离势、HOMO-LUMO以及态密度的分析,证实了CO2与团簇之间的电荷转移以及相互作用. 从预测的能量分布图来看,(TiO2)n团簇上的CO2活化与结构密切有关,相比于块体的TiO2,CO2在团簇结构上更易于吸附和活化. 相似文献
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系统地研究Nb2TiO7与Nb1.33Ti0.67O4材料相互转变的氧化还原循环可逆性能,同时研究Nb2TiO7和Nb1.33Ti0.67O4样品随温度和氧分压变化的电导率,并与复合电极对称电池和电解池的电化学性能相关联. 在830 oC下,对Nb1.33Ti0.67O4复合电极电解池进行水蒸气的电解研究测试. 电流电压曲线和电解池短期性能测试表明在低电压下主要为电极的还原和活化过程;而在高电压下主要为水蒸气的电解. 当3%H2O/Ar/4%H2气体通入阴极时电解池水蒸气电解的法拉第效率为98.9%;而当通入气体转换为3%H2O/Ar时效率为89%. 相似文献
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高功率气体激光器的非对称复杂电极系统中,电极参数的变化以及预电离结构的引入将会使所设计的均匀电场发生具体的改变。采用高精度有限元方法,对这类复杂电极系统进行建模并且计算其电场分布,根据分析结果更合理地指导激光器设计。对一种典型的非对称复杂电极系统TEA CO2激光器,应用该方法并结合了预电离过程,研究了引入预电离器导体和变化电极形状对电极表面的电场强度起伏和放电空间的均匀电场面积产生的影响。结果表明:通过这种预先模拟,合理选择电极构型参数和预电离结构安装位置,可以产生性质较好的均匀电场以及效率较高的激光输出。 相似文献
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本文利用循环伏安法和电化学原位红外光谱的联用,研究了Pt(111)和Pt膜电极在CO2饱和的酸性溶液中氢析出和CO2还原的竞争. 发现:(i)在pH>2的溶液中,主要反应是氢析出,界面pH值随着氢析出突然增加;(ii)通过红外光谱检测,COad是CO2还原过程中唯一的吸附中间体;(iii)COad生成速率随着欠电位沉积氢(UPD-H)覆盖的增加而增大,并在氢析出的起始电位达到最大值;(iv)在氢析出时,COad的减少与CO2吸附和还原所必需的的中间产物(Had)有限的可用位点和停留时间相关. 相似文献
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Y. Ding P. Macko D. Romanini S.A. Tashkun S.-M. Hu 《Journal of Molecular Spectroscopy》2004,226(2):146-160
The absorption spectrum of 13CO2 has been recorded by cw-cavity ringdown spectroscopy with a new set up based on fibered DFB lasers. By using a series of 31 DFB lasers, the spectrum of carbon dioxide could be recorded in the 6130-6750 cm−1 region with a typical sensitivity of 5 × 10−10 cm−1. The spectrum has also been recorded between 4400 and 8500 cm−1 with a Fourier transform spectrometer associated with a multi-pass cell (maximum path length of 105 m). The new observations obtained both by FTS and CRDS represent a significant extension of the available data. For instance, more than 4000 line positions were measured and assigned in the CRDS spectrum while only 232 line positions are listed in the HITRAN database. Altogether, the band by band analysis has led to the determination of the rovibrational parameters of 65, 7, and 24 bands for the 13C16O2, 16O13C17O, and 16O13C18O isotopomers, respectively. As some observed line positions show significant deviations from the predictions of the effective Hamiltonian model, the new observed line positions were gathered with the data available in the literature to refine the set of effective Hamiltonian parameters of the 13C16O2 isotopic species. The refined set of 96 effective Hamiltonian parameters reproduces more than 14 650 line positions of 13C16O2 with an RMS=0.002 cm−1. A detailed comparison with the line positions retrieved from Venus spectra and the line list provided by HITRAN is also presented and discussed. 相似文献
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Six new far-infrared laser frequencies have been obtained in CO2-laser excited dichloromethane. Competing transitions have enabled assignments to be made to the v7 band. 相似文献
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改进了一种基于傅里叶变换红外光谱法测量CO2气体的装置, 改进后的装置能够提高CO2检测精度, 并能同时测量CO2碳同位素比值. 研究了温度和压力对CO2浓度值和CO2碳同位素比值测量的影响规律. 利用该装置连续测量了标准CO2气体和环境大气, 对标准CO2气体测量得到的CO2浓度值及其碳同位素比值进行温度和压力影响修正, 获得了较好的精度和准确度.
关键词:
光谱学
同位素比值
傅里叶变换红外光谱
二氧化碳 相似文献
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Edwin Devi Maria Ronda-Lloret Qiang Huang Gadi Rothenberg N. Raveendran Shiju Aart Kleyn 《化学物理学报》2020,33(2):243-251
射频感应耦合等离子体能够在室温条件下选择活化并分解二氧化碳,本文通过调控等离子体放电条件(气体流量、放电频率等)获得了较高的一氧化碳产率. 研究发现网状金属催化剂在二氧化碳等离子体中能促进氧原子的复合反应,从而有效抑制其与目标产物一氧化碳的逆反应,提升反应整体效率. 本文为实时转化过剩的可再生电能(来自太阳能、风能、潮汐能等)为高附加值一氧化碳中的化学能提供了一个可行的方案. 相似文献
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A. Bertolini G. Carelli N. Ioli C. A. Massa J. C. S. Moraes A. Moretti F. Strumia 《International Journal of Infrared and Millimeter Waves》1997,18(4):779-783
Twenty-five new laser lines have been obtained in the wavelength region from 155 to 830 μm by optically pumping the CD2Cl2 (deuterated dichloromethane) molecule with a CW CO2 laser having a tunability range of 300 MHz. The wavelength, polarization relative to that of CO2 pumping radiation, and offset relative to the CO2 center frequency were determined for all of the new lines and some other already known laser emissions. For all of them we
give also the relative intensity and the optimum pressure of operation.
Permanent address: Depto de Física e Química da FEIS — UNESP 15.378-000 Ilha Solteira-SP, Brazil 相似文献
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本文利用红外光解离光谱研究了第三族金属氧化物离子对二氧化碳分子的转化机制. 研究表明,对于[ScO(CO2)n]+体系,在n≤4时,形成了溶剂化结构;在n=5时,形成了碳酸盐结构,实现了二氧化碳的转化. 对于[YO(CO2)n]+体系,需要4个二氧化碳分子就可以实现二氧化碳的转化. 而在[YO(CO2)n]+体系中,只发现了溶剂化结构,没有观察到碳酸盐结构. 理论计算表明,[YO(CO2)n]+体系拥有最小的溶剂化结构向碳酸盐结构转化能垒,[LaO(CO2)n]+体系拥有最大的溶剂化结构向碳酸盐结构转化能垒. 本文从分子水平揭示了不同金属氧化物离子对二氧化碳分子转化的影响规律. 相似文献
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Aniruddha Kumar J.P. NilayaD.J. Biswas R.B. BhattMohd. Afzal J.P. PanakkalH.S. Kamath 《Applied Surface Science》2011,257(16):7263-7267
Pulsed laser assisted removal of uranium dioxide and thorium dioxide particulates from stainless steel surface have been studied using a TEA CO2 laser. Decontamination efficiency is measured as a function of laser fluence and number of pulses. Threshold fluence for the removal of UO2 particulates has been found to be lower than that required for the removal ThO2 particulates. Usage of a ZnSe substrate, that is transparent to the laser wavelength used here, enabled us to decouple the cleaning effect arising out of absorption in the particulates from that in the substrate and has contributed towards understanding the mechanism responsible for cleaning. The experimental observations are also corroborated by simple theoretical calculations. 相似文献