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用NH_3和CO_2双组分并吸附TPD-MS和IR技术对ZrO_2催化剂表面酸中心和碱中心的相互关系进行了表征. 先吸附NH_3(或CO_2)对在其后吸附的CO_2(或NH_3)不仅无阻碍,反而导致后吸附CO_2(或NH_3)在最高程脱峰温区(>510 K)的脱附量增加.这种双组分并吸附效应在IR谱图上表现为NH_3共吸附诱发生成了一种新的CO_2吸附态,即在碱中心上形成单齿碳酸根物种.同时CO_2共吸附又强化NH_3与Zr~(4+)(Lewis酸中心)的配位键合.这表明ZrO_2表面存在相互邻接的酸中心和碱中心,它们通过表面键诱导极化而令酸-碱相互作用加强.这类双组分共吸附效应可归结为表面键诱导酸-碱相互作用. 相似文献
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ZrO2酸碱性质的TPD表征 I. 单组分吸附研究 总被引:2,自引:3,他引:2
以NH_3、吡啶、Et_3N、CO_2和苯酚为探针,用TPD-MS方法对ZrO_2催化剂的酸碱性质进行了表征.ZrO_2上碱性探针(NH_3、吡啶和Et_3N)的脱附温度远低于在强酸性SiO_2-Al_2O_3上;而酸性探针CO_2的脱附温度远低于在强碱性MgO上的结果.为ZrO_2的弱酸弱碱性质提供了证明.NH_3吸附IR结果表明ZrO_2表面配位不饱合Zr~(4+)为酸(Lewis酸)中心.NH_3、吡啶和Et_3N与这些酸中心作用的方式和能量分布相似.NH_3和CO_2的TPD谱图均存在三个脱附峰,且相应脱附峰的温度范围相近.表明ZrO_2的酸中心和碱中心具有匹配相当的酸、碱强度,ZrO_2为典型的酸-碱双功能催化剂,在苯酚的TPD过程中,ZrO_2的特征表现为对苯酚的强吸附和对苯酚分解的高活性.文中结合IR结果,对与NH_3和CO_2的脱附相联系的表面吸附物种分别进行了讨论. 相似文献
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ZrO_2酸碱性质的TPD表征Ⅰ.单组分吸附研究 总被引:1,自引:0,他引:1
以NH3、吡啶、Et3N、CO2和苯酚为探针,用TPD-MS方法对ZrO2催化剂的酸碱性质进行了表征.ZrO2上碱性探针(NH3、吡啶和Et3N)的脱附温度远低于在强酸性SiO2-Al2O3上;而酸性探针CO2的脱附温度远低于在强碱性MgO上的结果.为ZrO2的弱酸弱碱性质提供了证明.NH3吸附IR结果表明ZrO2表面配位不饱合Zr4+为酸(Lewis酸)中心.NH3、吡啶和Et3N与这些酸中心作用的方式和能量分布相似.NH3和CO2的TPD谱图均存在三个脱附峰,且相应脱附峰的温度范围相近.表明ZrO2的酸中心和碱中心具有匹配相当的酸、碱强度,ZrO2为典型的酸-碱双功能催化剂,在苯酚的TPD过程中,ZrO2的特征表现为对苯酚的强吸附和对苯酚分解的高活性.文中结合IR结果,对与NH3和CO2的脱附相联系的表面吸附物种分别进行了讨论. 相似文献
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新型磁性纳米固体酸催化剂ZrO2/Fe3O4的制备及表征 总被引:16,自引:0,他引:16
根据将磁性一材料和固体酸进行组装的设想,成功制备了磁性纳米固体酸催化剂。纳米级样性前体-磁基体(Fe3O4)的磁性、粒子尺寸受到Fe^2^+/Fe^3^+投料比和用于沉淀的NaOH浓度的显著影响;不同复合方法也对磁性固体酸催化剂ZrO2/Fe3O4的酯化催化性能影响显著。XRD,XPS,TEM,比表面积测定,元素组成分析及磁学性能测定等表征结果证实,新型催化剂以磁性材料为核,固体酸催化剂活性组分包覆在其外部形成包覆型的磁性纳米催化剂。该系列催化剂均具有较小的粒子尺寸、较强的磁性及较高的酯化催化活性;并且易于通过磁场进行回收,使用寿命较长。它们对乙酸与正丁醇酯化反应的催化活性随着ZrO2含量增加而提高。催化剂中ZrO2的晶化温度因为Fe3O4的存在而升高,有利于催化剂活性的保持,热处理温度会对催化剂的磁性及催化活性产生影响。 相似文献
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一种制备用于正庚烷异构化的Pt-WO3/ZrO2催化剂的新方法 总被引:3,自引:0,他引:3
采用不同的ZrO(OH)2前驱体制备了WO3-ZrO2和Pt/WO3-ZrO2催化剂. 结果表明,与常规的ZrO(OH)2水凝胶为前驱体制备的WO3-ZrO2-CP催化剂相比,以常压流动氮气中干燥处理的ZrO(OH)2乙醇凝胶为前驱体制备的WO3-ZrO2-AN催化剂对正庚烷临氢异构化反应具有更高的催化活性. 当在 WO3-ZrO2-AN中添加少量Pt时,其催化活性和稳定性均得到显著提高. 表明以ZrO(OH)2醇凝胶为前驱体可以制备出高效稳定的Pt/WO3-ZrO2-AN催化剂. 相似文献
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V_2O_6·H_3NCH_2CH_2NH_3的合成、结构和性质表征徐家宁,杨国昱,王德军,马文英,孙浩然,徐吉庆(吉林大学化学系,长春,130023)黄小荥(中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室,福州,350002)关键词偏钒酸盐,VO_4?.. 相似文献
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以ZrO2-TiO2为载体的整体式锰基催化剂应用于低温NH3-SCR反应 总被引:2,自引:1,他引:1
以MnO2为活性组分, Fe2O3为助剂, 制备了以TiO2及ZrO2-TiO2为载体的整体式催化剂. 考察了它们在不同温度焙烧后应用于富氧条件下, NH3选择性催化还原(NH3-SCR)氮氧化物的低温反应性能和高温稳定性. 用X射线衍射(XRD)实验、比表面积测定(BET)、储氧性能测定(OSC)及程序升温还原(H2-TPR)等方法对催化剂进行了表征. 结果表明, 以ZrO2-TiO2为载体的催化剂具有很好的高温热稳定性, 并具有较高的比表面积和储氧能力, 同时具有较强的氧化能力. 催化剂的活性测试结果表明, 以ZrO2-TiO2为载体的整体式锰基催化剂明显地提高了NH3-SCR反应的低温活性, 具有良好的应用前景. 相似文献
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在室温下,将CeCl3溶液与CO2储存材料(CO2SM)混合、搅拌0.5 h制备了片状碳酸铈前驱体(CCPs),并在500℃下煅烧CCPs 4 h,制得平均尺寸为4.94 μm×0.92 μm,厚度为0.04~0.08 μm纳米结构片状CeO2晶体。在此过程中,CO2SM不但可以提供CO32-,还能起到分散剂和结构导向剂的作用。反应过程中,系统地研究了CO2SM用量、Ce3+浓度和搅拌时间3个因素对CCPs形态和大小的影响,得到最优制备条件:0.1 g CO2SM和50 mL 0.03 mol·L-1 Ce3+水溶液以1 000 r·min-1转速在室温下搅拌0.5 h。煅烧CCPs后,所制备的片状CeO2晶体在室温下CO2吸附量可达0.554 mmol·g-1。 相似文献
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以γ- Al2O3为载体,采用等体积浸渍法制取MgO/Al2O3吸附剂,利用BET、XRD等表征手段对吸附剂进行表征;并通过固定床测量穿透曲线的方法研究其对CO2动态吸附性能的影响,考察了MgO负载量、吸附温度、气体流量等因素对吸附剂吸附CO2性能的影响,同时还通过多次吸脱附实验考察MgO/Al2O3吸附剂的稳定性和再生能力。结果表明,MgO负载量为10%的吸附剂,吸附温度在50℃左右,流量为45mL/min动态吸附量最大;经数次循环后材料的结构性质和吸附性能未见明显变化,可再生性能比较优异,是一种潜在的可工业化应用的CO2吸附剂。 相似文献
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Xitao Wang Zhong He Shunhe Zhong Xiufen Xiao 《天然气化学杂志》2007,16(2):173-178
Pd-MoO3/SiO2 catalyst has been prepared using the method of incipient wetness impregnation. The photo absorbing behaviors and chemisorbing properties of the catalyst have been characterized by UV-vis spectra and TPD-MS experiments. The results indicated that metal Pd loaded on MoOe/SiO2 has a significant effect on the photo absorbing performance of MoO3/SiO2, and an obvious blue shift of the absorption edge is produced. Under UV irradiation, the chemisorption state of CO2 undergoes decomposing process to form CO at 481 K, and a two-site adsorption state of ethane can be formed at around 496 K. Photo-oxidation of ethane using carbon dioxide can mainly produce propanal, ethanol and acetaldehyde in the temperature range of 353-423 K. The presence of metal Pd improves the catalytic activity remarkably. 相似文献
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采用水热法合成了两种具有相同形貌但是不同物相结构的MnO2纳米棒, 分别为隧道状和层状结构, 考察其低温NH3选择性催化还原NOx (NH3-SCR)的性能. 结果表明MnO2纳米棒的比表面积不是影响活性的主要因素, 催化剂的晶相结构和表面性质对催化活性有很大影响, 隧道状α-MnO2纳米棒的低温NH3-SCR活性明显高于层状δ-MnO2纳米棒. 结构分析和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)实验表明, α-MnO2纳米棒的暴露晶面(110)面存在大量的配位不饱和Mn离子, 形成较多的Lewis 酸性位点, 而且α-MnO2较弱的Mn―O键和隧道结构都有利于NH3的吸附; 而δ-MnO2纳米棒的暴露晶面(001)面上的Mn离子已达到配位饱和, 所以其表面Lewis 酸性位点较少. X射线光电子能谱(XPS)和热重(TG)分析表明α-MnO2纳米棒的表面更有利于NH3和NOx的活化. 具有有利于吸附NH3和活化NH3和NOx的表面性质和晶型结构, 是α-MnO2纳米棒活性高的主要原因. 相似文献
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TiO2,ZrO2-TiO2,andZrO2-TiO2-CeO2 were prepared by co-precipitation method and characterized by X-ray diffraction (XRD), specific surface area measurements (BET), temperature programmed desorption (NH3-TPD), oxygen storage capacity (OSC), and temperature programmed reduction (H2-TPR). The results showed that ZrO2-TiO2-CeO2 exhibited large number of surface strong acid, possessed some oxygen storage capacity, and strong redox property. The three materials were used as supports and the monolith catalysts were prepared with 1% (w) V2O5 and 9% (w)WO3 for selective catalytic reduction (SCR) of NO with ammonia in the presence of excessive O2, and the results of catalytic activity showed that the catalyst used ZrO2-TiO2-CeO2 as support yielded nearly 100% NO conversion at 275 °C at a gas hourly space velocity (GHSV) of 10000 h−1, and it had the best catalytic activity and showed great potential for practical application. 相似文献
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SHI Wei LIU Hai-yan REN Dong-mei MA Zhuo SUN Wen-dong 《高等学校化学研究》2006,22(3):364-367
Introduction Theisobutane/butenealkylationintherefiningin dustryforobtainingacleangasolinewithahigh octane valueisveryimportant[1,2].Sulfuricandhydrofluoric acidsareusedascatalystsinthecurrentindustrial processesfortheisobutane/butenealkylation,inwhich ca… 相似文献
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Tao Lin 《Acta Physico》2008,24(7):1127-1131
Monolith catalysts were prepared using TiO2 and ZrO2-TiO2 as supports with MnO2 as active component and Fe2O3 as promoter. The catalytic activities at low temperature and stability at high temperature for selective catalytic reduction of NOx with NH3 (NH3-SCR) in the presence of excessive O2 were studied after the catalysts calcined at different temperatures. The catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), specific surface area measurements (BET), oxygen storage capacity (OSC), and temperature programmed reduction (H2-TPR). The results indicated that the catalyst supported on ZrO2-TiO2 had excellent stability at high temperature, and possessed high specific surface area and oxygen storage capacity, and had strong redox property. The results of the catalytic activities indicated that the monolith manganese-based catalyst using ZrO2-TiO2 as support had evidently improved the activity of NH3-SCR reduction reaction at low temperature, and it showed great potential for practical application. 相似文献