CO2/H2在不同形态ZrO2上的吸附行为

利用傅立叶变换红外光谱技术(FT-IR)考察了CO2和CO2＋H2在不同形态氧化锆上的吸附和转化行为，结果表明,氧化锆的形态影响CO2的吸附形式和表面物种的生成.无定型氧化锆上主要生成碳酸氢盐和离子碳酸盐，单斜氧化锆上还出现了双齿碳酸盐，而在四方氧化锆上出现最强的线式吸附CO2，并生成聚碳酸盐.在氢气存在的条件下，单斜氧化锆上生成甲烷而在四方氧化锆上则生成甲酸盐.     

Rh2CO2/Al2O3上H2吸附及CO和H2共吸附

CO加氢反应机理一直是许多化学工作者感兴趣的课题．Rh催化剂因其优良的性能而被用于 CO加氢机理研     

CO/H_2在Cu/ZrO_2催化剂表面吸附行为原位红外表征

用原位FT IR法比较了Cu ZrO2 和ZrO2 催化剂表面对CO及CO H2 的吸附行为。结果表明 ,CO在 5 0℃便可以在Cu ZrO2 表面形成b HCOO Zr、Zr COO- 和b HOCOOZr物种 ,吸附温度升高 ,b HOCOOZr逐渐分解生成Zr OH和CO2 ,而b HCOO Zr吸附物种逐渐增强。b HCOO Zr物种在Cu ZrO2 催化剂表面生成速率远远大于ZrO2 催化剂。在Cu ZrO2 催化剂表面 ,所形成的合成甲醇中间物种 (HCOO Zr和CH3O Zr)均和ZrO2 有关 ,意味着CO加氢反应主要在ZrO2 表面进行 ,铜组分主要向ZrO2 提供吸附CO及H2 物种。     

CO／H2在Cu／ZrO2催化剂表面吸附行为原位红外表征

用原位FT-IR法比较了Cu/ZrO2和ZrO2催化剂表面对CO及CO/H2的吸附行为。结果表明,CO在50℃便可以在Cu/ZrO2表面形成b-HCOO-Zr、Zr-COO^-和b-HOCOOZr物种,吸附温度升高,b-HOCOOZr逐渐分解生成Zr-OH和CO2,而b-HCOO-Zr吸附物种逐渐增强。b-HCOO-Zr物种在Cu/ZrO2催化剂表面生成速度远远大于ZrO2催化剂。在Cu/ZrO2催化剂表面,所形成的合成甲醇中间物种（HCOO-Zr和CH3O-Zr)均和ZrO2有关,意味着CO加氢反应主要在ZrO2表面进行,铜组分主要向ZrO2提供吸附CO及H2物种。     

Rh-V/SiO2上H2的化学吸附方式

CO加氢反应机理是许多研究者感兴趣的课题.负载的Rh是CO加氢反应的优良催化剂.CO在Rh上吸附态的研究已有许多报道,而对H₂有关的吸附态的研究却少见报道.     

CO和H2在非晶态合金Ni-B、Co-B催化剂上的吸附及其作用的TPD-MS研究

ＣＯ和Ｈ_２在非晶态合金Ｎｉ－Ｂ、Ｃｏ－Ｂ催化剂上的吸附及其作用的ＴＰＤ－ＭＳ研究张菊,郑小明,周烈华（杭州大学催化研究所,杭州,３１００２８）关键词非晶态Ｎｉ（Ｃｏ）－Ｂ合金,Ｈ_２、ＣＯ吸附,ＴＰＤ－ＭＳ非晶态合金作为一种新型催化材料在加氢反应中表...     

在负载铼催化剂上由CO2/H2合成甲醇的研究

CO加H₂合成甲醇的工作已应用于工业化生产,其中多采用锌、铬、铜基催化剂。而CO₂加H₂合成甲醇研究工作尚不很多,其催化剂多数是在CO/H₂制甲醇催化剂基础上发展而来。     

Mg-MOF-74对CO2/H2O的吸附性能

以Mg(NO₃)₂·6H₂O和2,5-二羟基对苯二甲酸为原料, 采用溶剂热法制备了金属有机骨架材料Mg-MOF-74. 利用X射线衍射(XRD)、 红外光谱(FTIR)和扫描电子显微镜(SEM)等测试手段对其结构、 形貌和性能进行了分析, 并利用自制穿透实验装置研究了产物吸附CO₂/H₂O的性能. 结果表明: 合成的样品纯度高, 结构完整, 形貌规则有序, 具有较高的CO₂吸附量. 双组分CO₂/H₂O穿透实验结果证实, 在水蒸气存在情况下, 与沸石13X相比, Mg-MOF-74仍具有较高的CO₂吸附能力, 可用于分离高湿烟道气中的CO₂.     

吸附态和溶液相CO在Pt(110)电极上氧化过程的CV和in situ FTIRS 研究

应用电化学原位傅里叶变换红外反射光谱(in situ FTIRS)研究了酸性介质中Pt(110)单晶电极上吸附态CO(COad)和溶液相CO(COsol)的氧化过程.循环伏安测试表明,COsol氧化的峰电位比COad氧化的正移了168mV,其峰电流密度为后者的6.7倍.电化学原位红外光谱检测到CO主要生成线型的吸附态物种(COL),均匀分布在Pt(110)表面上.当溶液中不存在CO时,COL仅在电位高于0.15V才发生氧化.而且,该谱峰在其稳定吸附的电位区间内随电位增加蓝移,Stark系数为30cm-1·V-1;在COL发生氧化的电位区间,其谱峰强度随电位增加减小、峰位红移,线性变化率为-56cm-1·V-1.溶液中饱和CO时,原位红外光谱在-0.05V即可检测到CO2的存在,显示COL起始氧化的电位提前了200mV;电位高于-0.05V,该谱峰即发生红移,对应的线性变化率为-26.5cm-1·V-1.     

CO吸附原位红外光谱结合分子模拟计算研究FCC汽油加氢脱硫催化剂的选择性

以脱硫选择性不同的2组催化裂化汽油加氢脱硫催化剂为研究对象, 采用CO吸附原位红外光谱表征了2组催化剂的活性相特征, 并通过分子模拟计算方法比较了助剂Co加入前后噻吩和1-己烯在催化剂表面的电荷分布、吸附能及其加氢反应的活化能等, 探讨了助剂Co的加入对选择性加氢脱硫催化剂脱硫选择性的作用机理. 结果表明, 加氢脱硫催化剂CoMoS活性相的增加有利于提高催化剂的加氢脱硫/加氢降烯烃(HDS/HYD)选择性. 与1-己烯加氢位相比, Co的加入显著提高了噻吩分子加氢位的缺电子性, 噻吩在催化剂表面的吸附度增强, 显著降低噻吩加氢反应的能垒, 从而使噻吩加氢反应更易进行. 这也表明CoMoS为高HDS活性、高HDS/HYD选择性的活性相.     

负载型Cu/Al2O3和Cu/ZnO催化剂上CO2加氢的原位FTIR及准原位XPS/HS-LEIS研究

铜基催化剂是工业合成甲醇中常用的催化剂,其主要包含Cu,ZnO,Al2O3三种组分,研究各组分在催化合成甲醇过程中的本质作用及其相互间的协同作用不仅是一个催化基础科学问题,同时对于设计和合成新型高性能的铜基催化剂也有重要指导作用.以往的研究主要针对Cu和ZnO二元组分,关于Al2O3的作用很少有报道,主要观点认为Al2...     

焙烧温度对Au/Fe2O3选择性氧化富氢气体中CO催化性能的影响

甲醇重整在线制氢作为质子交换膜燃料电池的燃料成为当前研究的热点。受重整反应动力学及热力学的限制，使得甲醇重整气(富氢气体)中除含有大量的氢气外还含有少量的CO，CO极易吸附在燃料电池阳极催化剂表面，使电池性能下降，因而必须去除重整气中的CO，选择性氧化脱除富氢气     

复合催化剂上CO2加氢合成C2+烃类

介绍了由CO2＋H2合成C2^ 烃的几种复合催化剂体系的研究进展，比较和评价了复合催化剂体系的活性和选择性及对C2^ 烃类生成的影响。着重于复合催化剂体系对C4^ 烃的生成及产物分布的影响并简述反应机理。     

Ti－Si沸石表面吸附物种的TPSR－TPD研究

氯丙烯在不同催化剂表面上吸附的ＴＰＤ结果表明：在ＴＳ－１上有三重脱附峰，而在ＴｉＯ２／Ｓｉｌｉｃａｌｉｔｅ上仅有单峰。Ｈ_２Ｏ_２或分子Ｏ_２在催化剂表面吸附后，在脱附物种中可用质谱检测到原子Ｏ（１６）物种；说明Ｈ_Ｏ_２或分子Ｏ_２在样品表面存在解离吸附；并发现解离分子Ｏ_２的活性很低。ＴＳ－１能同时吸附氯丙烯和Ｈ_２Ｏ_２，而在ＳｉＯ_２／Ｓｉｌｉｃａｌｉｔｅ表面的吸附却与吸附顺序有关。环氧化活性顺序如下：ＴＳ－１（ＴＰＡＯＨ）＞ＴＳ－１（ＴＰＡＢｒ＋ＮａＯＨ）＞ＴｉＯ_２／Ｓｉｌｉｃａｌｉｔｅ。ＴＳ－１沸石的高氧化活性可能与Ｈ_２Ｏ_２吸附后表面原子Ｏ（１６）的形成有关。     

Selective catalytic methanation of CO in hydrogen-rich gases over Ni/ZrO2 catalyst

Ni/ZrO2 catalysts were prepared by the incipient-wetness impregnation method and were investigated in activity and selectivity for the selective catalytic methanation of CO in hydrogen-rich gases with more than 20 vol% CO2. The result showed that Ni loadings significantly influenced the performance of Ni/ZrO2 catalyst. The 1.6 wt% Ni loading catalyst exhibited the highest catalytic activity among all the catalysts in the selective methanation of CO in hydrogen-rich gas. The outlet concentration of CO was less than 20 ppm with the hydrogen consumption below 7%, at a gas-hourly-space velocity as high as 10000 h-1 and a temperature range of 260 °C to 280 °C. The X-ray diffraction （XRD） and temperature programmed reduction （TPR） measurements showed that NiO was dispersed thoroughly on the surface of ZrO2 support if Ni loading was under 1.6 wt%. When Ni loading was increased to 3 wt% or above, the free bulk NiO species began to assemble, which was not favorable to increase the selectivity of the catalyst.     

超临界CO2+EtOH+CO+H2四元体系压力和温度变化规律及超临界性质的研究

在5～11MPa的范围内,利用恒容静态平衡法详细考察了CO2密度在0.542～0.590g/cm3范围的不同组成的超临界CO2+EtOH+CO+H2四元体系的压力和温度的变化规律,并测定了相应的临界温度和临界压力.模拟了超临界丙烯氢甲酰反应体系的相行为.结果发现,CO+H2加入量的增多可明显改变超临界CO2+EtOH+CO+H2四元体系的超临界性质,主要表现为该体系的临界温度随着CO和H2摩尔分数的增加而线性降低,临界压力随着CO和H2摩尔分数的增加而线性增加.在相同的CO和H2组成下,超临界四元体系的压力随着体系温度的增加而线性增加,并且p-T线的斜率基本相同.在相同温度下超临界四元体系的压力随着体系中CO和H2摩尔分数的增加线性增加,并且不同温度时的变化率基本相同.