332—362nm范围内CF2Cl自由基的共振增强多光子电离研究

用CF₂Cl₂分子直流脉冲放电的方法产生CF₂Cl自由基，结合共振增强多光子电离(REMPI)技术，测量了332—362nm波长范围内CF₂Cl自由基的(2+1)REMPI光谱，分析并标识了4s Rydberg态带源位于(ν_0—0=55371cm^-1)，两个被激活振动模ω′₃(CF₂剪式振动模)和ω₄′(OPL 关键词：     

CF自由基双光子共振增强多光子电离研究：3pRy dberg态的转动分析

利用Ar/CF4、Ar/CF2Cl2或Ar/CF3COOH混合气体的直流脉冲放电产生CF自由基,观测了260～360nm范围内转动分辨的CF自由基双光子共振增强多光子电离谱。分析表明,该段光 谱对应于CF自由基3pπD2Πr(ν'=2～6,r=3/2,1/2)←←X2Πr(ν"=0,r=3/2,1/2)的共振激发。对观测的振动带进行了转动分析,并获得了3p里德堡态的转动常数和自旋-轨道分裂值。     

Pu_3体系的结构与势能函数

用相对论有效原子实势 (RECP)和密度泛函 (B3LYP)方法对Pun(n =2 ,3)体系的结构进行了优化 ,得到了Pu2 和Pu3分子的几何构型分别为D∞h,D3h,其基态分别为 13和 19重态 .在B3LYP RECP水平上得到Pu2 分子的光谱常数ωe=5 2 .3845cm- 1 ,ωe 　χe=0 .0 2 0 1cm- 1 和Pu3分子的谐振频率 (ν1 =5 6 .90 0 7cm- 1 ,ν2 =5 7.1816cm- 1 ,ν3=6 4 0 785cm- 1 )等性质 ,并通过正规方程组和多体展式理论 ,得到了Pu2 ,Pu3的分析势能函数 .     

利用真空紫外脉冲场电离-光电子方法研究三氯乙烯阳离子振动光谱

在 76 4 0 0～ 796 5 0cm-1的能量范围内测量了三氯乙烯的真空紫外脉冲场电离 光电子 (VUV PFI PE)谱 .根据量子化学理论计算的频率以及Franck Condon因子 ,对VUV PFI PE谱的振动谱带进行了标定 ,确认了11个三氯乙烯阳离子的振动频率 ,分别为 :ν1+ =14 8cm-1,ν2 + =180cm-1,ν3 + =2 86cm-1,ν4+ =4 0 2cm-1,ν5+=4 72cm-1,ν6+ =6 6 0cm-1,ν7+ =875cm-1,ν8+ =990cm-1,ν9+ =10 38cm-1,ν10 + =12 6 7cm-1,ν11+ =14 0 8cm-1.这些测量和新近用真空紫外 红外光诱导电离确定的ν12 + =30 73cm-1一起 ,提供了三氯乙烯阳离子电子基态的所有 12个振动频率的实验值 .通过对VUV PFI PE谱 (0 ,0 )跃迁带的光谱拟合 ,确定了三氯乙烯的电离能为(76 4 4 1.7± 2 .0 )cm-1((9.4 776± 0 .0 0 0 2 )eV) .     

NO通过C~2Π←X~2Π跃迁的共振多光子离化谱

以皮秒Nd∶YAG激光器抽运光学参变发生 /放大器做激发源 ,得到了NO分子在 4 90～ 5 80nm波长范围内通过C2 Π态共振增强的多光子离化谱 ,离化谱由有规则的谱线序列组成。将理论计算的峰值位置与实验结果进行比较 ,确定了离化通道为 :NO(X2 Π) 3hνNO(C2 Π) 2hν(orhν) NO+ +e ,离化信号强度随激光强度的近五次方变化关系进一步验证了此结论。分析讨论了谱线强度的分布不符合夫兰克康登原理的可能原因。根据谱线峰值位置 ,利用最小二乘法拟合获得NO分子C2 Π态振动常数′ωe=(2 35 4 .9± 6 .4 )cm-1,′ωe ′χe=(14 .7± 2 .5 )cm-1及平衡位置的力常数k=(2 .4 4± 0 .0 8)× 10 3 N·m-1。结果可为用激光离化光谱技术探测大气污染物NO分子提供参考。     

NO分子A2Σ→X2Π双光子激光感生荧光光谱

以Nd∶YAG激光器抽运光学参变振荡器 /光学参变放大器做为激发源 ,得到了NO分子在 2 2 0～ 35 0nm波长范围内的双光子激光诱导荧光光谱 ,并将其归属于A2 Σ(ν′ =0 )→X2 Π(ν″ =1～ 8)跃迁 ,用最小二乘法拟合获得NO分子X2 Π态振动常量″ωe =(190 4 .7± 7.3)cm-1,″ωe ″xe =(14 .2± 1.2 )cm-1,″ωe″ye=- (0 .0 2 18± 0 .0 0 91)cm-1,及平衡位置的力常量k =(1.5 99± 0 .0 12 )× 10 3 N·m-1。计算了所得跃迁谱带的弗兰克康登因子及相对荧光强度 ,结果与实验观测值相符。这可为用激光诱导荧光光谱技术探测大气污染物NO分子提供理论及实验参考     

碘原子共振多光子电离光谱研究

用可调谐的染料激光(4600～5000(?)),共振(3+2)和(4+1)多光子电离探测了I(5p~2P_(3/2)~0)和1~#(5p~2P_(1/2)~0).碘原子是由碘分子(I_2)经激光解离而产生的.在上述激光波段中共观察到12个原子跃迁,其中,(4+1)多光子电离跃迁是首次观察到的.     

氨/乙醇混合团簇多光子电离质谱

用多光子电离技术结合飞行时间质谱仪对氨与乙醇混合团簇进行了研究。在脉冲激光波长分别为266,355nm和532nm条件下,仅在355nm作用下观测到团簇离子。主要的电离产物为质子化的（C2H5OH）n（NH3）mH＋（n=0—3,m=0—4）混合团簇离子,且各个序列的离子强度随m的增大而减小。经分析,氨与乙醇混合团簇电离后团簇离子发生内部质子化转移反应是形成质子化团簇离子的主要原因。不同尺寸团簇离子信号强度随电离激光光强变化的光强指数曲线显示,团簇均发生四光子电离过程。通过理论计算得到其中性和离子团簇的稳定结构,解离能,解离通道。并证实团簇发生电离解离时发生了团簇内质子转移反应。     

800 nm激光作用下碘乙烷的多光子电离解离研究

在800nm飞秒激光作用下对碘乙烷多光子电离解离过程进行了研究,获得了碘乙烷分子的多光子电离飞行时间（MPI-TOF）质谱.光强指数分析表明母体离子主要发生3+3共振增强多光子电离（REMPI）过程.根据部分碎片离子占总离子信号的百分比对激光强度的依赖关系,讨论了碘乙烷的多光子电离解离机制,得出了C₂H₅I分子的多光子电离（MPI）属于母体离子离解阶梯模式.文中分析了母体离子在该波长下主要两条解离通道,其中C-I键的断裂为主要通道.应用高斯03在B3LYP/3-21G基组上计算了两条通道能量的变化,理论进一步验证了实验结果的合理性.     

N原子光电离截面的理论计算

利用R-矩阵方法计算了N原子基态在光子能量为1-3Ry范围内的光电离截面,给出了自电离态2s2p3(5S'0)np4P(n=3～10)的共振能量,我们的结果与已有的多组态Hartree-Fock理论计算(MCHF)及最近的实验结果相比符合得很好.     

CF自由基二光子共振增强多光子电离研究：5p Rydberg态观测与分析

报道260—360nm波长范围内CF自由基(2+1)共振增强多光子电离(REMPI)激发谱的研究-CF自由基通过Ar/CF₄,Ar/CF₂Cl₂或Ar/CF₃COOH混合气体的直流脉冲放电产生-在260—295nm波长范围内,观测到一个新的高Rydbery态振动序列,其带源位于295-22nm(2hν=67746cm^-1),分析表明,该振动序列来源于5p Rydberg态的二光子共振激发,测得的振 关键词：     

三氯乙烯分子的多光子电离解离研究

用可调谐染料激光器 ,在 4 5 0— 4 75 nm范围内 ,在飞行时间质谱仪上研究了三氯乙烯分子的共振增强多光子电离解离过程。研究表明 ,在此实验波段内三氯乙烯分子经历了从 π到 3d里德堡态的 (3 1 )多光子过程 ,可以用母体离子阶梯开关模型对三氯乙烯的电离解离过程进行解释 ,并对振动能级进行了标识 ,对振动频率进行了计算     

532nm丙酮和丁酮的多光子电离解离研究

利用激光质谱法,通过分析丙酮和丁酮的多光子电离飞行时间质谱,对其532 nm多光子电离机制进行了研究.结果发现丙酮相干吸收若干光子跃迁到高能超激发态,再继续吸收光子产生各种碎片离子,而丁酮先解离后电离,两质谱中都有质荷比为4、6、8的离子,原则上是高价离子.但在相似条件下未见相关报道,因此对离子出险原因及确认尚待进一步研究,实验中丁酮发生异构现象,其异构体电离解离出较强的C2H3O (m/e=43).丙酮没有相关离子产生.     

532nm丙酮和丁酮多光子电离解离研究

利用激光质谱法,通过分析丙酮和丁酮的多光子电离飞行时间质谱,对其532nm多光子电离机制进行了研究. 结果发现丙酮相干吸收若干光子跃迁到高能超激发态,再继续吸收光子产生各种碎片离子,而丁酮先解离后电离. 两质谱中都有质荷比为4、6、8的离子,原则上是高价离子,但在相似条件下未见相关报道,因此对离子出险原因及确认尚待进一步研究. 实验中丁酮发生异构现象,其异构体电离解离出较强的C2H3O+(m/e=43).丙酮没有相关离子产生.     

氨与甲醇混合团簇的多光子电离质谱及从头算研究

用多光子电离技术结合飞行时间质谱仪对氨与甲醇混合团簇进行了研究.在脉冲激光波长分别为266nm,355nm和532nm条件下,仅在355nm作用下观测到团簇离子.主要的电离产物为质子化的(CH3OH)n(NH3)mH (n=0~6,m=0~4)混合团簇离子,且各个序列的离子强度随m的增大而减小.经分析,氨与甲醇混合团簇电离后团簇离子发生内部质子化转移反应是形成质子化团簇离子的主要原因.不同尺寸团簇离子信号强度随电离激光光强变化的光强指数曲线显示,团簇均发生四光子电离过程.应用量化计算,构造了质量数较小的几个团簇离子的可能的空间几何构型,发现二元团簇离子(CH3OH)n(NH3)mH 是以NH4 作为内核离子,再通过氢键与其它分子组合而构成团簇离子.     

SF_2自由基4s和态的共振增强多光子电离研究

利用六氟化硫和氩气混合样品直流脉冲放电产生SF2 自由基 ,观测得到 3 2 0— 3 65nm波长范围内SF2 自由基的 ( 2 1)共振增强多光子电离 (REMPI)光谱 .经分析 ,该REMPI谱对应于SF2 自由基的 4s( B1B1)Rydberg态和 C态的共振双光子吸收 ,获得了二个态的全对称伸缩振动模 (ω′1)和OPLA模 (ω′2 )的振动频率值 .初步澄清了 C态的带源及振动属性 ,并对 C态附近SF2 自由基的解离行为进行了讨论     

K_(L3)介子衰变

本文通过强作用K-π中间态,利用色散关系理论计算了Г(K_(μ3)~+)/Г(K_(3)~+),Г(K_2~0→πμ~+ν)/Г(K_2~0→πe~+ν),{Г(K_2~0→πe~+ν)+Г(K_2~0→πe~-ν)}/Г(K_(3)~+)分支比及K_(μ3)~+衰变中的μ谱,当选择定则|ΔI|=1/2及ΔS=+ΔQ被破坏,并且I_x=1/2及I_x=3/2的振幅f~[(3/2)(1/2)](0)及f~[(3/2)(3/2)](0)不等时,上述分支比与实验能很好符合。在本文的理论中,形式因子不是常数。     

二维光子晶体的完全带隙

为了研究二维光子晶体完全带隙的规律,采用平面波展开法模拟了4种结构二维光子晶体,在固定光子晶体周期常数a的情况下,研究完全带隙随柱半径r的变化规律.研究发现,六角晶格空气孔型光子晶体的完全带隙出现在r=0.42～0.50μm的范围,最大带隙宽度△ω1=0.08(ωa/2πc);方形晶格空气柱型光子晶体在r=0.47～0...     

等离子体密度对多光子电离的影响

利用“光学度规”的方法研究了等离子体中的多光子电离,获得了“弯曲时空”中的量子Volkov态.应用量子电动力学的形式散射理论得出了多光子电离的散射截面.阐述了等离子体密度对发生在其中的多光子电离的“抑制”作用 关键词： 多光子电离 激光等离子体     

囚禁离子与单模场的相互作用

研究了囚禁离子与单模量子辐射场构成的相互作用系统在载波激发(ωL=ω0)、红激发［ωＬ=ω0-jν(j=1,2,3)］和蓝激发［ωL=ω0+jν(j=1,2,3)］情形下的统计性质.讨论了系统的态函数随时间的演化关系、光子态和声子态交换的条件及相应的离子布居数，得到了光子数和声子数的平均值及其方差、光子场和声子场的二阶相干度等量值. 关键词： 囚禁离子 单模量子辐射场 声子场 旋波近似