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在常压流动反应装置上评价了一系列La_2O_3/CaO催化剂和SrO-La_2O_3/CaO催化剂。实验表明:La_2O_3/CaO体系是很好的甲烷氧化偶联催化剂。在1073K和CH_4:O_2:He=4:1:5(总流速120ml/min)的实验条件下,20%La_2O_3/CaO催化剂上的甲烷转化率为26%,C_2选择性为53%;加入助剂SrO(15—20%)后,在同样实验条件下,甲烷转化率为29%,C_2选择性为66%。表明SrO对La_2O_3/Cao催化剂有明显的促进作用。用XRD,XPS和TPD(CO_2-TPD和O_2-TPD)技术表征了SrO-La_2O_3/CaO催化剂体系,结合反应评价结果,认为SrO的促进作用可以归结为:(1)调变了催化剂的碱性强度分布,提高了催化剂表面强碱中心的数目;(2)提高了La_2O_3的分散度;(3)抑制了催化剂的低温氧吸附物类。 相似文献
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用阶跃过渡应答技术研究了乙烷氧化脱氢反应的反应物C_2H_6,O_2,产物C_2H_4和主要副产物CO_2在MoO_3-V_2O_5/Al_2O_3催化剂上的吸附行为。结果表明:C_2H_6和C_2H_4在该催化剂上不吸附;氧为慢吸附、不可逆吸附;CO_2为可逆吸附,吸附量较小。并发现在无氧的条件下,乙烷能与催化剂表面上的晶格氧反应生成乙烯。这些结果对乙烷氧化脱氢反应机理的探讨有重要意义。 相似文献
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使用穆斯堡尔谱,ESR和XRD等技术表征了未添加助剂和添加LiCl的Fe2O3/SiO2催化剂.XRD结果指出,添加LiCl的Fe2O/SiO2催化剂出现铁酸盐和α-方石英的衍射峰,这种结果的出现与该催化剂有较高的C2烃选择性密切相关。穆斯堡尔谱结果表明:添加LiCl的Fe2O3/SiO2催化剂有更高的结构对称性.这种结构对分子氧的活化起着重要的作用.氯的存在大大降低了氧的离解吸附的速率,减少了原子氧的吸附位的数目,并可除去吸附的原子氧,该氧种对COx的生成有利. 相似文献
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以碱土金属Ba、Sr代替碱金属与氧化能力较强的Pr、Ce相匹配,可以得到稳定性、活性都更好的催化剂。对于Ba-Pr二元体系,组成为BaPrO_3者C_2的收率及选择性可达极大值,在1083 K及CH_4:O_2=5:1条件下,经100 h反应考察,始终保持恒定的反应性能:甲烷转化率为20%,C_2选择性可达57%。催化剂的反应性能与催化剂组成的关系表明,碱性与氧化能力之间有协同作用。XRD结果表明,Ba和Sr离子分别进入了PrO(1.8)和CeO_2的晶格,抑制其燃烧性能。动力学研究结果支持了这种推测:甲烷氧化偶联反应的控制步骤是甲烷分子在PrO_(1.8)相上的C-H键断裂。 相似文献
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本文考察了碱金属和氯离子对Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂甲烷氧化偶联反应性能的影响,结果表明,只有在氯离子和碱金属的共同作用下才能有效地提高C2烃的收率及其选择性.催化剂经NaCl改性后,C2烃收率为22%,并可获较高的烯烷比.在考察范围内增加接触时间(W/F),催化剂选择性保持不变,但乙烯的选择性呈上升趋势.钠盐Na2WO4、Na4P2O7、Na2SO4、Na2CO3及Na2B4O7对稳定催化剂的贡献按上述顺序逐渐减小.对NaCl-Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂进行了稳定性考察,使用XPS、XRD和红外光谱对经历不同反应时间的催化剂进行了表征. 相似文献
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在Mn2O3-Na2WO4/SiO4催化剂上的甲烷氧化偶联反应可用Rideal-redox机理描述,它包括均相及多相两个步骤.甲基自由基的生成是一个多相过程(表面反应),C2烃的生成是一个均相过程(气相反应).催化剂的活性同氧化速率(k1)和CH4与表面氧种的反应速率(k2)有关,C2烃的选择性与甲基自由基氧化速率常数和甲基自由基偶联速率常数的比值(k/k4)有关,这些常数均可从实验中求得. 相似文献
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La2O3/BaCO3催化剂对于甲烷氧化偶联反应的催化作用 总被引:1,自引:2,他引:1
本文报导了La_2O_3/BaCO_3催化剂上甲烷氧化偶联反应如果,详细地考察了催化剂配比、反应温度、原料气组成及空速、催化剂制备方法的改变等对反应结果的影响,在反应温度T=780℃,CH_4/O_2=5:1和GHSV=1.8×10~4h~(-1)的反应条件下,甲烷转化率和乙烯选择性分别为25.5和71.4%,同时利用XRD,FTIR及EDS等技术对此催化剂进行了结构表征,其结果证明La_2O_3和BaCO_3两相间的协同效应可能是此催化剂体系具有高反应活性的原因. 相似文献
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甲烷部分氧化制合成气 Ⅰ.甲烷在过渡金属上的活化 总被引:1,自引:0,他引:1
文中用同位素交换(D_2─CH_4)反应来测量四种过渡金属负载型催化剂对甲烷的活化能力,并与Svensson等从头算的计算结果作了比较,表明最有效活化甲烷分子的C─H键的金属是铑(Rh).文中还测定了在甲烷部分氧化制合成气反应中,四个不同催化剂的催化活性与选择性,并与它们对甲烷的活化能力进行对比,可以看出甲烷部分氧化反应中,反应活性高的催化剂有效地活化甲烷,断裂C─H键,而且氘代甲烷产物分布以形成CD_4产物为主要成份. 相似文献
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甲烷氧化偶联Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂——Ⅰ.表面分散状态和氧化物/担体相互作用 总被引:1,自引:0,他引:1
担载型Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂具有优异的甲烷氧化偶联制乙烯催化活性。在最佳反应条件下,甲烷转化率和C_2烃收率分别达到37.1%和23.9%;在1000 h连续操作后性能基本维持不变;并且由于它适于流化床操作,对这类强放热反应的工业化较为有利,本文报导用XRD、XPS和PASCA(化学分析正电子湮没谱)方法研究该催化剂活性组分Na_2WO_4和Mn_2O_3在SiO_2载体上的分散状态和氧化物/担体相互作用的结果。 催化剂由混浆法和浸渍法制备,并经750—850℃焙烧。系列配比的催化剂均经AAS分析证实体相组成。催化剂比表面积用Sorptmaeic—1822型比表面积测定仪测定(N_2吸附, 相似文献
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《中国稀土学报》2020,(5)
超细Y_2O_3具有尺寸效应和稀土元素的双重特性,广泛应用于MLCC,超耐热合金等高新材料。在前期获得晶型Y_2(CO_3)_3的基础上,对Na_2CO_3沉淀制备超细Y_2O_3粉体进行了深入研究,结果表明:与温度、浓度等条件相比,搅拌陈化过程对Y_2(CO_3)_3粒度的影响较大,可以使针状和片状聚集的类球形Y_2(CO_3)_3粉体逐渐分散转化成粒度更小的颗粒;实验最终在并流加料、反应温度40℃, pH 5.5~6.5, YCl_3浓度1.0 mol·L~(-1),加料速度10 mL·min~(-1),搅拌转速600 r·min~(-1), 40℃搅拌陈化48 h的条件下可得到D_(50)=3.77μm,(D_(90)-D_(10))/2D_(50)=0.70的Y_2(CO_3)_3;在550℃较低温度下焙烧2 h后,得到了D_(50)=2.69μm,(D_(90)-D_(10))/2D_(50)=0.97的超细氧化钇粉体。研究为Na_2CO_3沉淀制备超细Y_2O_3工艺提供基础和可能,对提高Y_2O_3产品附加值和减少普通Y_2O_3积压具有重要意义。 相似文献
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LiMnO/TiO催化剂上甲烷氧化偶联反应性能的研究 《燃料化学学报》2016,44(6):703-709
采用固相反应法制备了具有尖晶石结构的LiMn_2O_4/TiO_2系列催化剂,探讨了TiO_2、Li/TiO_2、Mn/TiO_2、LiMn_2O_4及LiMn_2O_4/TiO_2等不同组成催化剂的甲烷氧化偶联反应性能,采用XRD、XPS、CO_2-TPD和H_2-TPR等表征方法对该系列催化剂进行了分析。结果表明,具有尖晶石结构的LiMn_2O_4化合物具有较高的甲烷氧化偶联催化活性,在775℃、0.1MPa、7200mL/(h·g),CH_4∶O_2(体积比)为2.5的条件下,甲烷转化率可达25.8%,C2选择性可达43.2%。TiO_2的存在不仅进一步提高了甲烷转化率和C2选择性,还有效抑制了甲烷完全氧化形成CO_2的过程。负载8%LiMn_2O_4的LiMn_2O_4/TiO_2催化剂性能达到最优,此时甲烷转化率达到31.6%,C2选择性为52.4%,CO_2选择性降低到26.3%。考察了不同焙烧温度对催化剂活性的影响,850℃为LiMn_2O_4/TiO_2催化剂的最佳焙烧温度。 相似文献
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甲烷氧化偶联Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂——Ⅱ.表面氧种和结构 总被引:1,自引:0,他引:1
本文用XPS详细考察了Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO-2催化剂的表面氧种,提出了该催化剂表面活性相在SiO_2表面分散的一种可能的表面结构模型。 实验部分详见另文,这里需要指出。所有催化剂样品在XPS分析前,均经在能谱仪预处理室(~10~(-3)Pa)和超高真空测试室(基础真空6.7×10~(-8)Pa)递次的450C和700C原位加热处理,以使在大气中吸附的水分和气体脱附。各元素的特征谱峰由联机计算机以多道模式同时录取(通能50eV),并累加1 h以获取高信噪比数据。Ols峰的解迭用联机计算机以高斯函数拟合,为考察该解迭结果的可靠性,曾对1.9wt%Mn_2O_3-5wt%Na_2WO_4/SiO_2催化利的 相似文献