金属薄膜表面化学反应活性中的量子尺寸效应

本文首先简要介绍了金属薄膜的量子尺寸效应及其对表面化学性质的影响,然后对Pb/si体系量子尺寸效应的近期研究进行了综述,最后详细介绍了量子效应对表面化学反应活性的影响.扫描隧道显微镜观察表明:在Pb(111)单晶薄膜表面卜的分子吸附和氧化反应随着薄膜厚度一个原子层一个原子层变化时会出现振荡现象.通过研究薄膜中量子阱态的形成、费米能级处电子态密度的变化与薄膜的表面反应活性之间的关系,我们从实验上直接定量地证明了最子尺寸效应对表面反应活性的调控作用.     

量子尺寸效应对原子表面扩散运动具有调制作用

近日，中科院物理所表面物理国家重点实验室SF4研究组及其合作者在薄膜生长动力学研究中取得新进展．他们从实验和理论上研究了Si（111）单晶衬底上Pb薄膜中的厚度变化对原子表面扩散运动的影响，证明了量子尺寸效应对原子表面扩散运动的调制作用．该成果被选作封面图片发表在美国《物理评论快报》上．     

Be(0001)薄膜中的量子尺寸效应与吸附氢的第一性原理计算

通过基于密度泛函理论的第一性原理方法对铍自由表面的电子结构及表面原子氢的吸附能作了详细计算，给出Be(0001)薄膜的电子结构、表面能、电子功函数、层间弛豫等物理量随厚度变化关系，同时讨论了原子氢在Be(0001) 表面的吸附性质，给出了吸附能及局域电子态密度随铍薄膜层厚的变化关系，体现了铍薄膜的量子尺寸效应.     

B2-NiAl纳米薄膜厚度对其弹性性能影响的模拟研究

本文应用分子动力学(MD)技术和改进分析型嵌入原子模型(MAEAM)研究B2-NiAl纳米薄膜有关弹性性能的尺寸效应和表面效应. 首先计算块体B2-NiAl合金的弹性性能和该类薄膜的厚度尺寸对其表面能的影响, 发现块体B2-NiAl薄膜的弹性性能与已有的实验和理论计算结果接近, 而薄膜表面能仅与表面原子组分有关, 基本不受其厚度尺寸的影响. 在此基础上, 重点研究了纳米薄膜的弹性性能随其厚度尺寸变化关系, 发现所有纳米薄膜弹性性能都随其尺寸增加而呈指数变化, 并受表面原子组分调控. 并进一步分析尺寸影响纳米薄膜弹性性能的内在机理, 发现纳米薄膜的晶面间距偏离和表面是影响其弹性性能随尺寸变化的主要因素, 并与以前实验和理论研究结果相符合.     

锂薄膜的第一性原理计算:量子尺寸效应和原子氢的吸附

采用第一性原理方法计算Li（110）、（100）和（111）三个表面方向3至30层自由薄膜的表面能和氢原子的吸附能.随着层厚变化出现量子振荡现象,即量子尺寸效应.重点计算Li（110）表面吸附氢原子吸附高度、吸附氢原子前后费米能级处的态密度和功函数.这些量都随着层厚变化出现明显的量子振荡,且与表面能或吸附能的振荡有明显的相关性.计算发现Li（110）薄膜表面的功函数由于吸附氢原子而降低了约0.9 eV,吸附的氢原子拉低了最外层Li原子和真空层的静电势,导致吸附氢原子后功函数下降.     

表面物理的超快光谱学研究

 自然界很多有趣的现象源自变化,表面和界面是一种原子在空间占据上的变化。从一种介质变成另一种介质,就形成了界面;如果一侧为真空,另一侧为介质,则称为表面。通常决定物理性质的表面层的厚度在纳米或亚纳米尺度,也即几个原子层。在纳米材料和一些量子结构里,表面原子的数目所占的比例大为上升,而体内原子的数目所占比例下降,于是表面所具有的物理性质显得突出,例如同样是碳材料,石墨的物理性质主要由体内原子的性质决定,而单层碳原子石墨烯的物理性质主要由表面原子的性质决定;如果在表面附着一些原子分子,则表面的性质会表现出较大的变化,例如在分子束外延生长的薄膜材料上,掺杂少量的磁性原子,将等效于在原子周围产生一个磁场,在此磁场的影响下,表面电子态的量子物性会发生改变,这种改变有时是很明显的,例如时间反演对称性被破坏等;这些都意味着表面物理研究的重要性。     

脉冲激光原位辐照对InAs/GaAs(001)量子点生长的影响

在InAs/GaAs(001)量子点生长过程中, 当InAs沉积量为0.9 ML时, 利用紫外纳秒脉冲激光辐照浸润层表面, 由于高温下In原子的不稳定性, 激光诱导的原子脱附效应被放大, 样品表面出现了原子层移除和纳米孔. 原子力显微镜测试表明纳米孔呈现以[110]方向为长轴(尺寸: 20-50 nm)、[110]方向为短轴(尺寸: 15-40 nm)的表面椭圆开口形状, 孔的深度为0.5-3 nm. 纳米孔的密度与脉冲激光的能量密度正相关. 脉冲激光的辐照对量子点生长产生了显著的影响: 一方面由于纳米孔的表面自由能低, 沉积的InAs优先迁移到孔内, 纳米孔成为量子点优先成核的位置; 另一方面, 孔外的区域因为In原子的脱附, 量子点的成核被抑制. 由于带有纳米孔的浸润层表面具有类似于传统微纳加工技术制备的图形衬底对量子点选择性生长的功能, 该研究为量子点的可控生长提供了一种新的思路.     

周期和准周期超晶格固体薄膜表面吸附原子的共振荧光

本文使用表面修饰的光学Bloch方程,求得周期和准周期超晶格固体薄膜表面吸附原子的共振荧光谱,并研究了压缩效应。对该薄膜各层厚度和介电性质变化所带来的影响进行了讨论。同时,也对整个薄膜不同几何结构的影响进行了比较和分析。 关键词：     

薄膜生长中的表面动力学(Ⅱ)

本文较全面地从理论上研究了薄膜生长过程中原子在表面上的各种动力学表现 ,涉及的内容包括亚单层生长时 ,原子在表面上的扩散 ,粘接 ,成核 ,以及已经形成的原子岛之间的相互作用 ,兼并 ,失稳 ,退化等一系列过程。在第一部分 (即 0～ 6章 ,刊登在《物理学进展》2 3卷 1期上 )介绍了薄膜生长动力学的基础之后 ,从第 7章开始我们侧重研究一个在向同性和各向异性表面都普遍成立的原子岛尺寸大小及密度分布的标度定律 ;建立了一套研究在各向同性和各向异性表面上二维原子岛退化过程的广义动力学标度理论。基于对层间质量扩散通道的研究 ,本文提出了两种不同的原子下跃机制 ,既任意跃迁机制和选择跃迁机制 ,并做了进一步的实验验证。利用这一新的层间质量扩散机制 ,我们成功地解释了实验上观测到的三维原子岛的退化规律。更加有趣的是 ,本文讨论了应力对岛的形状和各种动力学规律的影响。在最后我们还提出了一个利用凝聚能转化来控制二维原子岛生长的方法 ,其目的是希望能够找到一种人为有效地在表面上制备低维量子结构的方法。     

薄膜生长中的表面动力学(Ⅱ)

本文较全面地从理论上研究了薄膜生长过程中原子在表面上的各种动力学表现，涉及的内容包括亚单层生长时，原子在表面上的扩散，粘接，成核，以及已经形成的原子岛之间的相互作用，兼并，失稳，退化等一系列过程。在第一部分(即0—6章，刊登在《物理学进展》23卷1期上)介绍了薄膜生长动力学的基础之后，从第7章开始我们侧重研究一个在向同性和各向异性表面都普遍成立的原子岛尺寸大小及密度分布的标度定律；建立了一套研究在各向同性和各向异性表面上二维原子岛退化过程的广义动力学标度理论。基于对层间质量扩散通道的研究，本文提出了两种不同的原子下跃机制，既任意跃迁机制和选择跃迁机制，并做了进一步的实验验证。利用这一新的层间质量扩散机制，我们成功地解释了实验上观测到的三维原子岛的退化规律。更加有趣的是，本文讨论了应力对岛的形状和各种动力学规律的影响。在最后我们还提出了一个利用凝聚能转化来控制二维原子岛生长的方法，其目的是希望能够找到一种人为有效地在表面上制备低维量子结构的方法。     

原子氢在Be(1010)薄膜上吸附的第一性原理计算

对原子氢在Be(1010)薄膜表面的吸附性质做了第一性原理计算研究.根据原子面间距的不同，可把Be(1010)表面分为两种.计算结果表明，原子氢在这两种表面上的吸附性质显著不同.为阐明和分析这些不同，系统计算和分析了Be(1010)薄膜的表面电子结构、电子功函数、平均静电势和局域电荷密度.这些物理量都自洽地表明，吸附过程中原子氢和表面铍原子间的电荷转移过程对于两种表面是完全不同的.对于L型表面来说，电荷由吸附原子氢向表面Be原子层转移，而对于S型表面而言，电荷转移过程恰恰相反. 关键词： 表面能 功函数 量子尺度效应     

Ge/Pb/Si(111)生长中Ge原子沿团簇边缘扩散的三维Monte-Carlo模拟

用动态Monte-Carlo方法对Ge在单层表面活性剂Pb覆盖的Si(111)表面上沿团簇边缘扩散进行三维模拟.重点讨论Ge原子是否沿团簇边缘扩散,沿边缘扩散时的最大扩散步数及最近邻原子数对三维生长的影响,并计算薄膜表面粗糙度研究三维生长模式.模拟表明Ge沿团簇边缘扩散的行为对薄膜生长模式的影响很大,同时讨论了ES势对三维生长模式的影响.     

Mo纳米薄膜热力学性质的分子动力学模拟

采用改进嵌入原子法(MAEAM),通过经典的分子动力学(MD)模拟计算了高熔点过渡金属体心立方(bcc) Mo块体Gibbs自由能和表面能. 对于纳米薄膜的热力学数据,比如Gibbs自由能等,可以看成是薄膜内部原子和表面原子两部分数据之和,然后根据薄膜的体表原子之比就可以直接计算出总的自由能,并由此可以得到热力学性质与薄膜尺寸及温度的定量关系式. 分别计算了bcc Mo块体及其纳米尺寸薄膜的自由能和热容,结果表明,Mo纳米薄膜的热力学性质具有尺寸效应,并且在薄膜尺寸小于15—20nm时,这种效应变得非常明 关键词： 改进嵌入原子法 Mo纳米薄膜 表面自由能 热容     

基于量子尺寸效应的InP纳米内包层光纤研制及放大性

利用改进的化学气相沉积法制作出纳米级InP薄膜内包层光纤;根据氢原子本征能量模型计算了InP微粒产生量子尺寸效应的相对粒径a_B=8313 nm,且由量子尺寸效应计算了不同尺寸粒子的带隙能量以及相对应的光吸收波长;由测试工作系统测试,在906—1044 nm,1080—1491 nm,1524—1596 nm 波段上均有增益;结果表明：当内包层薄膜材料厚度达5—50nm量级时,其能级将发生红移,产生放大性能. 关键词： 纳米包层光纤 量子尺寸效应 光放大     

原子轰击调制离子束溅射沉积Ge量子点的生长演变

采用离子束溅射沉积的方法在Si衬底上生长Ge量子点,观察到量子点的生长随Ge原子层沉积厚度θ的增加经历了两个不同的阶段.当θ在6—10.5个单原子层(ML)范围内时,量子点的平均底宽和平均高度随θ增加同时增大,生长得到高宽比较小的圆顶形Ge量子点,伴随着量子点的生长,二维浸润层的厚度同时增大,量子点的分布密度缓慢增加;当θ在11.5一17 ML范围内时,获得高宽比较大的圆顶形Ge量子点,量子点以纵向生长为主导,二维浸润层的离解促进量子点的成核和长大,量子点的分布密度随θ的增加快速增大;量子点在θ由10.5 ML增加到11.5 ML时由一个生长阶段转变到另一个生长阶段,其分布密度同时发生6.4倍的增加.离子束溅射沉积Ge量子点的生长演变与在热平衡状态下生长的量子点不同,在量子点的不同生长阶段,其表面形貌和分布密度的变化特点是在热力学条件限制下表面原子动态演变的结果,θ的变化是引起系统自由能改变的主要因素.携带一定动能的溅射原子对生长表面的轰击促进表面原子的扩散迁移,同时压制量子点的成核,在浸润层中形成超应变状态,因而,改变体系的能量和表面原子的动力学行为,对量子点的生长起重要作用.     

表面吸附K原子的多层FeSe/SrTiO3(001)薄膜的抗磁响应的原位测量

SrTiO₃（001）单晶表面上生长的单层FeSe薄膜显示出了超乎寻常的高温超导电性,其超导增强机制的一个重要因素是电子由衬底转移到了单层FeSe薄膜当中.基于此认识,研究者们在吸附了钾（K）原子的多层FeSe薄膜表面上观察到了类似超导能隙的隧穿能谱和光电子能谱.但这种自上而下的电子掺入方式在多层FeSe薄膜表面上可能引起的高温超导电性,还缺乏零电阻或迈斯纳效应等物性测量实验的直接证实.本研究利用自行研制的一台特殊的多功能扫描隧道显微镜,在生长于SrTiO₃（001）衬底上的多层FeSe薄膜表面上,不但观察到了超导能隙随K吸附量的变化,而且利用原位双线圈互感测量技术,成功地的观察到了该薄膜的抗磁响应,并由此确定了该薄膜样品呈现迈斯纳效应的超导转变温度为23.9 K.其穿透深度随温度的变化呈二次幂指数关系,表明该体系的超导序参量很可能具有S^±配对对称性.     

溅射沉积自诱导混晶界面与Ge量子点的生长研究

在不同的沉积温度下采用离子束溅射技术,在Si基底上生长得到分布密度高、尺寸单模分布的圆顶形Ge量子点.研究发现:随沉积温度的升高Ge量子点的分布密度增大,尺寸减小,当沉积温度升高到750 ℃时,溅射沉积15个单原子层厚的Ge原子层,生长得到高度和底宽分别为14.5和52.7 nm的Ge量子点,其分布密度高达1.68×10¹⁰ cm^-2;Ge量子点的形貌、尺寸和分布密度随沉积温度的演变规律与热平衡状态下气相凝聚的量子点不同,具有稳定形状特征和尺寸分布的Ge量子点是 关键词： Ge量子点 离子束溅射沉积 表面原子行为 混晶界面     

聚电解质/硫化镉薄膜的层-层组装及其光谱分析

以六偏磷酸钠为稳定剂,采用硝酸镉和硫化钠合成了硫化镉纳米颗粒,利用层-层组装技术制备了聚电解质与硫化镉胶体的复合薄膜.吸收光谱显示,硫化镉胶体的吸收带边相对其体相有明显蓝移,并可观察到激子吸收峰,显示出量子尺寸效应.复合薄膜的荧光光谱上出现2个发光带,随着薄膜的组装层数的增加,复合薄膜的带带跃迁发光和表面态发光都相应减弱.     

温度对GaSb/GaAs量子点尺寸分布的影响

采用低压金属有机物化学气相沉积 (LP-MOCVD) 法制备GaSb/GaAs量子点。通过对不同生长温度的样品进行分析发现温度的变化对GaSb/GaAs量子点的相位角无明显影响,量子点的形状是透镜型。由于量子点特殊的应力分布,可实现量子点的"自限制"生长。量子点的化学势不连续性以及Ostwald熟化机制的影响使得量子点尺寸分布在一定范围内不连续,会出现两种尺寸模式的量子点生长。Sb原子的表面迁移率对GaSb/GaAs量子点生长有较大的影响。升高温度可有效改善量子点的分立性,在升温过程中量子点体现出其熟化过程,高温时表面原子的解析附作用对量子点尺寸和密度的影响较大。     

不同厚度CdSe阱层的表面上自组织CdSe量子点的发光性质

利用变温和变激发功率分别研究了不同厚度CdSe阱层的自组织CdSe量子点的发光。稳态变温光谱表明:低温下CdSe量子阱有很强的发光,高温猝灭,而其表面上的量子点发光可持续到室温,原因归结于量子点的三维量子尺寸限制效应;变激发功率光谱表明:量子点激子发光是典型的自由激子发光,且在功率增加时。宽阱层表面上的CdSe量子点有明显的带填充效应。通过比较不同CdSe阱层厚度的样品的发光,发现其表面上量子点的发光差异较大,这可以归结为阱层厚度不同导致应变弛豫的程度不同,直接决定了所形成量子点的大小与空间分布^[1]。