全势能线性Muffin-Tin轨道组合分子动力学方法及其在半导体团簇结构计算中的应用

研究原子团簇的结构及其与之相关的物理和化学的性质是当前国际上一个活跃的研究前沿.全势能线性Muffin-Tin轨道组合法是目前国际上最先进的第一性原理分子动力学方法之一.本文简要地阐述了全势能线性Muffin-Tin轨道组合法的原理,以及本研究小组用此方法在半导体原子团簇结构研究中的部分结果.     

全势能线性Muffin—Tin轨道组合分子动力学方法及其在半导体团簇结构计算中

研究原子团簇的结构及其与之相关的物理和化学的性质是当前国际上一个活跃的研究前沿。全势能线性Ｍｕｆｆｉｎ－Ｔｉｎ轨道组合法是目前国际上最先进的第一性原理分子动力学方法之一。本简要地阐述了全势能线性Ｍｕｆｆｉｎ－Ｔｉｎ轨道组合法的原理，以及本研究小组用此方法在半导体原子团簇结构研究中的部分结果。     

砷化镓离子团簇的稳定性研究

采用全势能线性糕模轨道分子动力学方法，详细研究了砷化镓离子团簇Ga_nAs_n(n=4，5，6)的几何结构和稳定性.分别找到了这些离子团簇的最低能量结构，通过计算发现这些结构明显不同于中性团簇的基态结构.还发现离子团簇的其他稳定结构与对应的中性结构相比也有较大的结构畸变.在这些砷化镓离子团簇中，相对于砷原子而言，镓原子更容易处在帽原子的位置上. 关键词： 离子团簇 基态结构 稳定性     

Tin(n=2~7)团簇结构, 稳定性和电荷分布关系的密度泛函研究

利用密度泛函理论中的B3LYP方法, 选择LANL2DZ基组优化Tin(2~7)团簇得到各团簇的稳定结构,然后对稳定结构的束缚能及自然轨道进行分析. 研究结果表明: Tin(n=2~7)团簇都依带帽的形式在前一个团簇的结构基础上加一个原子变化而来; 通过自然轨道分析发现, 团簇原子的轨道存在sp-d杂化, 有大约一个电子从4s转移到了3d, 原子之间亦存在电子转移, 而且除Ti7外, 团簇键长由最外层4d轨道电子和3d轨道共同决定, 在Ti7中, 团簇键长由3d轨道决定.     

采用从头计算方法研究液态氦原子间等效对势

 提出了一种具有体心立方排列的原子团簇He₉模型,用于模拟液氦中邻近原子的近程平均分布特征,并运用量子从头计算方法和原子团簇理论计算技术,首次从理论上计算了液态氦原子间等效作用对势。计算给出的等效对势能较好地再现液氦的等温压缩线及冲击压缩线,所提出的液体等效结构的原子团簇模型能比较合理地描述液氦近程结构特征以及原子间多体相互作用规律。还将理论对势函数与经验Exp-6势进行了比较。     

液态金属Al快速凝固过程中团簇结构的形成特性

采用分子动力学方法 ,对含有 10 5个Al原子的液态金属大系统在快凝过程中团簇结构的形成特性进行了模拟研究 ,并采用原子团类型指数法 (CTIM )来描述各种类型的团簇结构组态 .研究结果显示 ,二十面体原子团 (12 0 12 0 )及其组合在微观结构转变中起着最重要的作用 .发现纳米级大团簇 (含有 10 4个原子 )是由一些中等原子团相互结合而成 ,而中等原子团又是由基本原子团结合组成 .这种结构与由热蒸发、离子溅射等方法所获得的以某一个原子为中心、按八面体结构堆积起来的多壳层晶体结构的纳米级大团簇完全不同 .组成这种大团簇结构的基本原子团的中心原子是彼此以单线或扭结的形式相互成键连接的 .这种结构的角隅正好可以成为液态金属凝固过程中形成支晶的起点 .     

PtnNim（n+m≤5, n, m≠0）团簇结构与性质的密度泛函理论研究

采用密度泛函理论（DFT）中B3LYP方法,在Lanl2dz水平下对PtnNim（n+m≤5, n,m≠0）团簇进行了结构优化,预测它们的基态几何结构,并对基态结构的平均结合能、磁性以及五个原子团簇的振动频率和光谱进行了分析。结果表明：PtnNim（n+m≤5, n,m≠0）团簇的基态结构趋向于立体结构,三个原子团簇的基态结构都为三角形,四个原子团簇的都为四面体,五个原子团簇都为船型;它们的磁矩分为两个阶段,两个到四个原子团簇的磁矩为2μB,五个原子团簇的磁矩突增到4μB,且五个原子团簇的9个振动模式都即具有红外活性又具有拉曼活性。     

基于改进粒子群优化算法的氩原子团簇结构优化

采用改进粒子群优化算法(IPSO)结合Lennard-Jones势对氩原子团簇结构进行优化,得到了氩原子团簇的稳态结构能量。以氩原子团簇Arn（n = 2-14）为例,验证了该方法的有效性。结果表明,应用本文提出的方法可得到对称性良好的团簇结构。与基本粒子群优化算法(BPSO)及遗传算法(GA)相比,改进粒子群优化算法具有更好的收敛特性,能较快地得到氩原子团簇结构的最优解。     

铜团簇Cun(n=2-60)的基态能量与几何结构的Monte Carlo模拟

采用蒙特卡洛(MC)方法和嵌入原子势(EAM)函数,研究了铜原子团簇的结构及其结合能.表明铜原子团簇在n值较小时,趋向于立体结构,而非平面结构;n＞13的铜团簇都是在正二十面体的基础上添加原子形成的,通过分析团簇的结构和能量之间的关系发现,如果添加原子后形成的Cun具有较高的对称性,那么这种铜团簇的结构就稳定.     

液相基底表面金属原子团簇的微观结构及其演化

由于与单颗原子、分子以及高分子在结构上的显著差异,原子团簇具有独特的物理和化学性质,该领域的研究在理论和应用方面均具有重要意义.最近几年来,人们对原子团簇微观结构及其稳定性的研究取得了较大进展,特别在原子团簇的幻数结构、结合能及稳定性等方面的研究成果引起了人们高度关注.文章简要介绍了该领域的主要进展,并对生长在液相基底表面的金属原子团簇的微观结构及其演化规律进行了介绍.     

液相基底表面金属原子团簇的微观结构及其演化

由于与单颗原子、分子以及高分子在结构上的显著差异,原子团簇具有独特的物理和化学性质,该领域的研究在理论和应用方面均具有重要意义.最近几年来,人们对原子团簇微观结构及其稳定性的研究取得了较大进展,特别在原子团簇的幻数结构、结合能及稳定性等方面的研究成果引起了人们高度关注.文章简要介绍了该领域的主要进展,并对生长在液相基底表面的金属原子团簇的微观结构及其演化规律进行了介绍.     

基于CALYPSO方法研究晶体和团簇结构

对CALYPSO预测方法的原理和核心技术进行了详细的介绍,并应用该方法分别研究了单质锂晶体和硼原子团簇结构的有关粒子空间分布构造问题,从而对CALYPSO方法有了更深入的了解和认识。     

低能Pt原子团簇沉积过程的分子动力学模拟

利用分子动力学模拟系统研究了低能Pt38,Pt141和Pt266原子团簇与Pt(001)表面的相互作用过程,详细分析了初始原子平均动能为0.1,1.0和10eV的原子团簇的沉积演化过程及其对基体表面形貌的影响.研究表明,初始原子平均动能是描述低能原子团簇的重要参量.当团簇的平均原子动能较低时,团簇对基体表层原子点阵损伤较小,基本属于沉积团簇;随着入射团簇的原子平均动能的增加,团簇对表层原子点阵结构的破坏能力增强,当团簇的原子平均动能增加到10eV时,团簇已经显现出注入特征.低能原子团簇对基体表面形貌的影响 关键词： 分子动力学模拟 低能原子团簇 载能沉积     

Ti3Al合金凝固过程晶核形成及演变过程的模拟研究

采用分子动力学方法对Ti₃Al合金的形核机理进行了模拟研究,采用团簇类型指数法(CTIM),对凝固过程不同尺度的原子团簇结构进行了识别和表征,深入研究了临界晶核的形成和长大过程.结果表明,凝固过程体系包含了数万种不同类型的原子团簇结构,但其中22种团簇结构类型对结晶形核过程起关键性作用.在晶核的形成和长大过程,类二十面体(ICO)原子团簇、类BCC原子团簇和缺陷FCC及缺陷HCP原子团簇在3个特征温度点T₁ (1110 K), T₂ (1085 K)和T₃ (1010 K)时达到数量上的饱和,并根据数量和空间分布随温度的变化,得到了它们在形核和长大过程相互竞争的关系.跟踪平行孪生晶粒形成和长大的过程发现,临界晶核是由FCC原子构成的单相结构,并未观察到亚稳BCC相优先形核的过程;平行孪生结构是由FCC单相晶核在沿密排面逐层生长过程中形成的.结果还表明, CTIM相比于其他微观结构表示方法,能更为准确地揭示凝固过程微观结构的转变特征.     

液态金属凝固过程原子团簇结构表征的新方法（英文）

采用分子动力学方法对液态金属钠的凝固过程进行了模拟计算,运用团簇结构表征新方法――团簇类型指数法(CTIM)对凝固过程中的团簇结构进行了识别.为了阐明CTIM在识别团簇结构上的准确性和效率,将其与广为采用的Voronoi多面体方法 (VPM)进行比较.结果表明:当采用CTIM和VPM分别对液态金属钠凝固结构中的原子团簇结构进行表征时,它们所得到的微观结构特征是一致的.非晶态结构中,原子团簇类型的分布呈现明显的区段特征,每一区段都存在一种主要团簇类型,它们分别是二十面体或其缺陷结构.晶体结构中,体系形成以BCC团簇为主体的晶态结构.同时发现,VPM不易区分不同团簇构型之间的细微差别,不同构型的原子团簇可能被归为同种结构类型;而CTIM根据近邻原子之间相对位置关系,直接准确描述原子团簇的构型.不但由CTIM分析获得的凝固体系结构特征与VPM的分析结果一致;而且CTIM抓住了体系微观结构特征的主要方面,简化了团簇结构的表征形式,这在大尺度模拟体系的结构分析中将具有较高效率.     

不同取向的1,8-辛二硫醇分子的伏安特性研究

以1,8-辛二硫醇分子为研究对象,在第一性原理基础上,利用弹性散射格林函数方法,研究了1,8-辛二硫醇分子在金原子团簇上不同取向对该分子结电输运特性的影响.计算结果表明,分子与金原子团簇表面之间方位角的不同会导致分子结构、电子结构的改变,从而影响分子体系的电输运特性.当1,8-辛二硫醇分子S-S轴线与金(111)面的法线成25°夹角时,所得到的电流-电压曲线与实验值符合较好.     

C60原子团簇与C60团簇固体

本文回顾了碳的原子团簇研究的历程；综述了Ｃ６０原子团簇的结构、光吸收，Ｃ６０团簇固体的结构、方向有序相变及掺杂后的电导、超导电性等物理性质；介绍了样品的制备、分离和掺杂等技术问题；指出了在这一领域开展研究的科学意义．     

Cun、Agn和Aun(n≤9)团簇的静电极化率

采用B3LYP密度泛函的方法计算了Cun，Agn和Aun(n≤9)团簇的静电极化率和极化率的各向异性，并与Na原子团簇进行比较，结果表明，Cun和Agn团簇的极化率与团簇大小的关系与Na原子团簇类似，而Aun团簇的极化率有所不同；Au原子的极化率较小，而从Au2至Au7，Aun团簇极化率变化趋势与Cun和Agn团簇相似。重金属元素团簇的极化率小于Na原子团簇的极化率，具有更加紧致结构。     

Cu_n、Ag_n和Au_n(n≤9)团簇的静电极化率(英文 )

采用B3LYP密度泛函的方法计算了Cun,Agn和Aun(n≤9)团簇的静电极化率和极化率的各向异性, 并与Na原子团簇进行比较,结果表明,Cun和Agn团簇的极化率与团簇大小的关系与Na原子团簇类似,而Aun团 簇的极化率有所不同;Au原子的极化率较小,而从Au2至Au7,Aun团簇极化率变化趋势与Cun和Agn团簇相似。 重金属元素团簇的极化率小于Na原子团簇的极化率,具有更加紧致结构。     

石墨烯纳米片大自旋特性第一性原理研究

通过基于密度泛函理论的全电子数值轨道第一性原理电子结构计算,研究了各种形状有限石墨烯片段(石墨烯纳米片, GNF)的磁特性,证明GNF的自旋磁有序来源于由其形状决定的π键拓扑挫折(topological frustration)作用.锯齿形边缘的三角形GNF的净自旋不为零,如同一个人造铁磁性原子团,总自旋随尺度线性增加.根据拓扑挫折原理,可以在GNF中引入较大的净自旋和独特的自旋分布,如由三角形GNF单元构成的复杂分形结构,总自旋随分形级数呈指数上升.通过刻蚀技术制作具有一定拓扑结构的GNF可以实现可控自旋电子纳米材料和器件应用.