混合／掺杂团簇研究进展

本文系统地评述了混合/掺杂团簇的研究现状及其在近十余年来取得的重要进展,着重讨论各类混合/掺杂团簇体系的电子结构和几何结构特点。同时,论述了混合/掺杂团簇的研究背景,概述了混合/掺杂团簇发生装置的研制进展及其特色,提出了若干有待进一步研究的问题。     

团簇物理的新进展（Ⅰ）

本文较系统地论述了团簇研究在制备、结构和性质等方面的最新进展,其中包含了本实验室近年来在团簇物理方面所取得的重要成果。并对当前团簇研究存在的问题和发展方向作了展望。     

氨/乙醇混合团簇多光子电离质谱

用多光子电离技术结合飞行时间质谱仪对氨与乙醇混合团簇进行了研究。在脉冲激光波长分别为266,355nm和532nm条件下,仅在355nm作用下观测到团簇离子。主要的电离产物为质子化的（C2H5OH）n（NH3）mH＋（n=0—3,m=0—4）混合团簇离子,且各个序列的离子强度随m的增大而减小。经分析,氨与乙醇混合团簇电离后团簇离子发生内部质子化转移反应是形成质子化团簇离子的主要原因。不同尺寸团簇离子信号强度随电离激光光强变化的光强指数曲线显示,团簇均发生四光子电离过程。通过理论计算得到其中性和离子团簇的稳定结构,解离能,解离通道。并证实团簇发生电离解离时发生了团簇内质子转移反应。     

重离子物理研究所团簇研究进展

对北京大学重离子物理研究所进行的团簇产生设备的研制，团簇的产生及其性质的研究进行了描述，利用自行研制一台气体载带溅射原子轻液氮冷凝的团簇产生设备，成功地制备了多种金属及其化合物团簇，发现了支持Ｃｕ团簇的“收缩效应”最大收缩率为４．７％，研究了加速电压对ＩＣＢＤ薄膜的影响，发现加速电压越多，形成的Ｃｕ薄膜越光滑，当加速电压达到１８ｋＶ时，得到表面非常平滑的薄膜。     

同步辐射真空紫外(VUV)区中的团簇物理

本文概述了同步辐射在团簇物理研究中的应用,讨论主要集中在真空紫外(VUV)区。重点说明其实验方法、研究进展状况和实验设计的一般考虑;并选择介绍德国DESY的团簇物理实验站CLULU;最后,对未来的发展方向提出作者的一些观点。     

过渡金属掺杂氧化锌团簇的物性研究

本文采用第一性原理密度泛函理论研究了过渡金属（TM）原子Cr和Fe单掺杂和双掺杂(ZnO)12团簇的结构和磁性质。我们考虑了替代掺杂和间隙掺杂。结果表明Cr 和 Fe间隙掺杂团簇结构最稳定。团簇磁矩主要来自TM原子3d态的贡献,4s 和4p 态也贡献了一小部分磁矩。由于轨道杂化,相邻的Zn和O原子上也产生少量自旋。最近邻TM原子间的磁性耦合,主要由两个TM原子之间的直接短程铁磁耦合和TM和O原子之间通过p-d杂化产生的反铁磁耦合这两种相互作用的竞争来决定。不同TM原子掺杂团簇的总磁矩与TM原子种类以及掺杂位置有关,说明在(ZnO)12团簇中掺杂不同TM原子在可调磁矩的磁性材料的领域有潜在应用价值。     

水团簇掺杂实验方法研究进展

水是空间中最常见的分子之一,也是地球上生物赖以生存的最有价值的物质资源.水团簇的研究对于水资源的实际利用具有重要作用,同时水团簇还可作为理想的水微观模型,可拓展物理化学基础科学的发展,并为溶剂和溶质之间尺寸依赖的解离性质及相互作用等研究提供借鉴.另外一方面,气相酸性混合水团簇近年来引起了学界高度重视,如实验及理论工作一直在寻求纯水团簇和掺杂酸性分子水团簇的最小能量结构等.简而言之,掺杂外来分子或原子可极大地扩展了水团簇科学研究范围.目前在实验上掺杂水团簇的方法有多种,本文对此做出简要的综述,比较各种掺杂方法的特点,以方便研究者在实验上更有效地应用水团簇掺杂实验方法.     

Co掺杂ZnTe团簇结构和磁性质

本文采用第一性原理密度泛函理论系统的研究了Co原子单掺杂和双掺杂(ZnTe)_(12)团簇的结构和磁性质.考虑了两种掺杂方式:替代掺杂和间隙掺杂.不管是单掺杂还是双掺杂,间隙掺杂团簇都是最稳定结构.Co掺杂团簇的磁性依赖于Co原子周围环境.最重要的是,我们指出替代双掺杂团簇是铁磁耦合,在纳米量子器件领域有潜在的应用价值.     

Cr掺杂ZnSe团簇稳定性和磁性质

本文采用密度泛函理论研究了Cr原子单掺杂和双掺杂(ZnSe)_(12)团簇的结构、电子性质和磁性质.考虑了三种掺杂方式:替代掺杂,外掺杂和内掺杂.单掺杂时,外掺杂团簇是最稳定结构,而对于双掺杂,内掺杂团簇是最稳定结构.团簇磁矩主要来自Cr-3d态的贡献,4s和4p态也贡献了一小部分磁矩.由于轨道杂化,相邻的Zn和Se原子上也产生少量自旋.结果显示Cr原子间的磁性耦合是短程相互作用.     

Fe掺杂ZnSe团簇结构和磁性质

采用密度泛函理论研究了Fe原子单掺杂和双掺杂(ZnSe)12团簇的结构、电子性质和磁性质.我们考虑了三种掺杂方式:替代掺杂,外掺杂和内掺杂.单掺杂时,外掺杂团簇是最稳定结构;而双掺杂时,内掺杂团簇是最稳定结构.团簇磁矩主要来自Fe-3d态的贡献,4s和4p态也贡献了一小部分磁矩.由于轨道杂化,相邻的Zn和Se原子上也产生少量自旋.不同掺杂团簇的总磁矩不同,在可调磁矩的磁性材料领域有潜在应用价值.     

Fe掺杂ZnTe团簇结构和磁性质

本文采用第一性原理密度泛函理论系统的研究了Fe原子单掺杂和双掺杂(ZnTe)12团簇的结构和磁性质。我们考虑了替代掺杂和间隙掺杂。不管是单掺杂还是双掺杂,间隙掺杂团簇都是最稳定结构。团簇磁矩主要来自Fe-3d态的贡献,4s 和4p 态也贡献了一小部分磁矩。由于轨道杂化,相邻的Zn和Te原子上也产生少量自旋。最重要的是,我们指出间隙双掺杂团簇是铁磁耦合,在纳米量子器件有潜在的应用价值。     

Fe掺杂ZnTe团簇结构和磁性质

本文采用第一性原理密度泛函理论系统的研究了Fe原子单掺杂和双掺杂（ ZnTe）12团簇的结构和磁性质。我们考虑了替代掺杂和间隙掺杂。不管是单掺杂还是双掺杂,间隙掺杂团簇都是最稳定结构。团簇磁矩主要来自Fe－3d态的贡献,4s和4p态也贡献了一小部分磁矩。由于轨道杂化,相邻的Zn和Te原子上也产生少量自旋。最重要的是,我们指出间隙双掺杂团簇是铁磁耦合,在纳米量子器件有潜在的应用价值。     

团簇物理的新进展(Ⅱ)——关于原子团簇和原子核的相似点和不同点

本文重点讨论金属原子团簇和原子核两费米子体系之间相似之处,如饱和性、壳结构、集体振荡、Ｊａｈｎ－Ｔｅｌｅｒ效应,裂变和聚合反应等,以及由于两者凝聚力的本质差别所造成的不同点。     

甲醇/水混合团簇的多光子电离质谱研究

利用多光子电离技术结合飞行时间质谱仪对甲醇/水混合团簇进行了研究.在脉冲激光波长为355 nm条件下观测到团簇离子.主要的电离产物为质子化的(CH3OH)n(H2O)H+(n=l-13)混合团簇离子与(CH3OH)nH+团簇离子,经分析(CH3OH)1o(H2O) H+和(CH3OH)3H+为幻数结构.甲醇水混合团簇电离后团簇离子发生内部质子化转移反应是形成质子化团簇离子的主要原因.不同尺寸团簇离子信号强度随电离激光光强变化的光强指数曲线显示,团簇均发生四光子电离过程.     

甲烷团簇与氘团簇的团簇源特性比较

利用瑞利散射法测量了特定喷嘴产生的甲烷团簇及氘团簇的大小随背压的变化曲线。将团簇大小的实验值与Hagena理论进行了比较,当背压超过3MPa时,两种团簇的实验值都明显高于理论值。实验发现,特定喷嘴在相同的背压下,常温(298K)甲烷团簇尺寸小于低温(80K)氘团簇尺寸,而甲烷团簇中氢原子数至少是氘团簇中氘原子数的1.98倍。     

甲烷团簇与氘团簇的团簇源特性比较

利用瑞利散射法测量了特定喷嘴产生的甲烷团簇及氘团簇的大小随背压的变化曲线。将团簇大小的实验值与Hagena理论进行了比较,当背压超过3 MPa时,两种团簇的实验值都明显高于理论值。实验发现,特定喷嘴在相同的背压下,常温(298 K)甲烷团簇尺寸小于低温(80 K)氘团簇尺寸,而甲烷团簇中氢原子数至少是氘团簇中氘原子数的1.98倍。     

V掺杂ZnO团簇的结构和磁性质

本文采用第一性原理密度泛函理论系统的研究了V原子单掺杂和双掺杂(ZnO)12团簇的结构和磁性质。我们考虑了三种掺杂方式：替代掺杂,外掺杂和内掺杂。单掺杂时,替代掺杂团簇是最稳定结构,而对于双掺杂,外掺杂团簇是最稳定结构。团簇磁矩主要来自V-3d态的贡献,4s和4p态也贡献了一小部分磁矩。由于轨道杂化,相邻的Zn和O原子上也产生少量自旋。V原子掺杂团簇的总磁矩与掺杂位置有关,说明V掺杂(ZnO)12团簇在可调磁矩的磁性材料领域有潜在应用价值。     

V掺杂ZnO团簇的结构和磁性质

本文采用第一性原理密度泛函理论系统的研究了V原子单掺杂和双掺杂(ZnO)_(12)团簇的结构和磁性质.我们考虑了三种掺杂方式:替代掺杂,外掺杂和内掺杂.单掺杂时,替代掺杂团簇是最稳定结构,而对于双掺杂,外掺杂团簇是最稳定结构.团簇磁矩主要来自V-3d态的贡献,4s和4p态也贡献了一小部分磁矩.由于轨道杂化,相邻的Zn和O原子上也产生少量自旋.V原子掺杂团簇的总磁矩与掺杂位置有关,说明V掺杂(ZnO)_(12)团簇在可调磁矩的磁性材料领域有潜在应用价值.     

Ni掺杂对Cu团簇结构稳定性的影响

采用密度泛函理论对Cu_n和Cu_n-1Ni(n=3-14)团簇的结构及稳定性进行研究.结果证明Cu_n(n=3-14)团簇的基态不是密实结构而是类似双平面的构型;计算表明:Ni掺杂增加了铜团簇的稳定性,Cu_nNi(n=2-13)团簇的最稳态结构与单质铜团簇不同而是以形成二十面体为基础的密实结构,Ni原子趋于和尽量多的Cu原子成键而最终陷入笼状团簇的中心;偶数个粒子的团簇具有相对高的稳定性,尤其Cu₃Ni,Cu₇Ni和Cu₉Ni;陷入笼状团簇内部的Ni原子带正电,使得位于表面的Cu原子带负电,从而增加了由这种团簇构成的材料的化学稳定性,如耐腐蚀性等.     

Ni掺杂ZnO团簇的结构和磁性质

采用第一性原理方法研究Ni原子单掺杂和双掺杂（ZnO）₁₂团簇的结构和磁性质.考虑替代掺杂、外掺杂和内掺杂三种掺杂方式.研究发现：不管是单掺杂还是双掺杂,外掺杂团簇都是最稳定结构.Ni原子之间的磁性耦合由直接的Ni-Ni反铁磁耦合和Ni和O原子之间通过p-d杂化产生的铁磁耦合这两种相互作用的竞争来决定.最重要的是,外双掺杂和内双掺杂团簇都存在铁磁耦合,在纳米量子器件有潜在的应用价值.