基态分子波函数对N2分子在强激光场中产生高次谐波的影响

在强场近似下,利用简单的近似波函数作为分子基态最高占据轨道的波函数,研究了N₂分子在强激光场中产生高次谐波的特性,并将结果与用精确的分子波函数作为基态波函数得到的结果进行了比较.结果表明,采用这两种不同的分子基态波函数得到的高次谐波在分子轴与激光偏振方向间的夹角较小时符合得很好,而在夹角较大的情况下,两者的结果差异较大.通过分析不同波函数所给出的电子密度分布,给出了产生这种差异的原因. 关键词： 强激光场 强场近似 分子的高次谐波     

The multielectron dissociative ionization dynamics of N2 molecule in intense femtosecond laser fields with arbitrary polarization

The field-ionization Coulomb explosion model is extended to investigate the multielectron dissociative ionization process of N₂ molecule irradiated by an intense femtosecond laser field with an arbitrary polarization. The ionization process of N₂ molecule is found to be optimal at the critical internuclear distance R_c=7a.u., which is independent of the laser polarization state, the molecular explosion channel and the angle between the molecular axis and the direction of laser electric field. The kinetic energies of the ion fragments are identical in the cases of linear and circular polarizations at the same incident laser intensity. However,the probability of electron ionization is very sensitive to the above three parameters. At the critical distance R_c=7a.u. the angular dependence of the threshold intensity for the over-the-barrier ionization leads to the geometric alignment of molecules in the case of linear polarization. The threshold intensity in the case of circular polarization is apparently higher than that in the case of linear polarization, which can well explain the significant decrease of ionization in the case of circular polarization. The numerical calculations are compared with the experimental measurements.     

飞秒强激光场中氢原子团簇的各向异性膨胀

利用LAMMPS程序研究了氢原子团簇在飞秒强激光场下的动力学行为, 讨论了引起小氢原子团簇各向异性膨胀的原因.通过对外电离过程中团簇内部电子的行为以及团簇各个方向上最外层质子距离团簇中心的距离随时间的变化情况的分析, 发现团簇的膨胀呈现各向异性,且引起这种各向异性的根源在于团簇内部电子的抖动以及逃逸.对氢原子团簇与强激光场相互作用过程中质子各能量分量以及各向异性程度随时间变化情况进行了研究,发现各向异性程度是随时间变化的, 这种各向异性程度首先随着激光电场的增强而增加,随后又逐渐减小,直到最后趋于某一大于1的稳定值.分析了激光脉冲结束后质子的平均能量与观测角之间的关系, 并将分析结果与Ditmire小组的实验结果进行了比较,发现我们的模拟结果在定性上与实验相符合.     

分子的飞秒强光电离

文章以一个实验者的角度，介绍了分子的飞秒强光电离的研究现状。文章从对比飞秒激光电离质谱与纳秒激光电离质谱开始，接着介绍分子在激光场作用下的可能电离机理，着重描述了几个处理分子场致电离的理论模型和实验验证，最后对飞秒激光导致的分子在激光脉冲作用后取向研究进行了简单介绍。     

强场中初始振动态对H2+解离过程的影响

本文通过数值求解非玻恩-奥本海默近似下的一维含时薛定谔方程模拟了强场中初始振动态对H_2~+解离过程的影响.结果表明:不同初始振动态H_2~+的对应的核动能谱结构不同.低振动态时解离过程主要由阈上解离通道贡献,振动态提高时会增加一个键的软化通道.     

Study on the interaction of intense femtosecond laser pulses with nanometre-sized hydrogen clusters

The interaction of intense femtosecond laser pulses with hydrogen clusters has been experimentally studied. The hydrogen clusters were produced from expansion of high-pressure hydrogen gas (backed up to 8\tm10⁶Pa) into vacuum through a conical nozzle cryogenically cooled by liquid nitrogen. The average size of hydrogen clusters was estimated by Rayleigh scattering measurement and the maximum proton energy of up to 4.2keV has been obtained from the Coulomb explosion of hydrogen clusters under 2×10¹⁶ W/cm² laser irradiation. Dependence of the maximum proton energy on cluster size and laser intensity was investigated, indicating the correlation between the laser intensity and the cluster size. The maximum proton energy is found to be directly proportional to the laser intensity, which is consistent with the theoretical prediction.     

氢团簇在飞秒强激光场中的动力学行为

利用分子动力学方法研究了氢团簇在飞秒强激光场中的动力学行为. 与库仑爆炸模型所预言的不同, 团簇的膨胀是各向异性的, 质子平均动能沿激光场极化方向上的分量要明显大于垂直于激光场极化方向上的分量. 讨论了团簇各向异性膨胀产生的原因, 分析了激光和团簇参数对各向异性程度的影响.     

Single and multiple ionization of N2 molecules by intense light fields of femtosecond duration

We report studies on the multiple ionization of the N₂ molecule using intense, femtosecond laser pulses. We present details of the experimental characterisation of the light pulses and analysis and detection of the ions produced. Precautions to be taken in intense field ionization experiments are discussed. We illustrate the retrieval of information about different aspects of the ionization process (such as, kinetic energies of the fragments produced, dissociation bond lengths and information on the precursors to fragmentation) using coincidence techniques. We report results of the first measurements of the angular distribution of a highly charged fragment, N³⁺.     

D_2~+强场解离的电子局域化随激光波长的非线性变化

研究了周期量级激光脉冲的波长变化对氘分子离子D_2~+强场解离过程中电子局域化的影响.通过求解波恩,奥本海默近似下关于核波包演化的双能级含时薛定谔方程,发现电子局域化的不对称性对激光波长有反常的依赖关系.电子局域程度随着波长的增加呈现增强的趋势,但在某些波长范围内电子局域化出现了显著的衰减.导致电子局域化程度被削弱的直接原因是在某些波长下不同振动态的电子局域化对脉冲载波包络相位的响应出现了反相抵消.分析表明,当波长发生变化时,决定电子局域化的核运动和电子运动在外场作用下出现不一致的运动响应,最终导致了电子局域化的非线性变化.     

Three-dimensional simulation on explosions of hydrogen atomic clusters irradiated by an intense femtosecond laser pulse

Using classic particle dynamics simulations, the interaction process between an intense femtosecond laser pulse and icosahedral hydrogen atomic clusters H_{13}, H_{55} and H_{147} has been studied. It is revealed that with increasing number of atoms in the cluster, the kinetic energy of ions generated in the Coulomb explosion of the ionized hydrogen clusters increases. The expansion process of the clusters after laser irradiation has also been examined, showing that the expansion scale decreases with increasing cluster size.     

氟利昂F1110分子在飞秒激光脉冲作用下的多光子解离动力学

含氟利昂在内的含氯化合物在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态氯原子, 是破坏大气臭氧层的主要元凶. 本文利用飞行时间质谱技术及离子速度成像技术研究了氟利昂F1110(四氯乙烯)分子在800 nm飞秒脉冲光作用下的多光子解离动力学. 利用飞行时间质谱探测技术, 得到了四氯乙烯在800 nm飞秒激光脉冲作用下发生多光子解离产生的碎片质谱, 发现了两个主要碎片离子C₂Cl₃⁺和 C₂Cl₂⁺. 对应的解离机理分别为单个C-Cl键断裂直接生产氯自由基C₂Cl₄⁺→C₂Cl₃⁺ +Cl 和两个C—Cl 键断裂C₂Cl₄⁺→C₂Cl₂⁺+2Cl: 利用离子速度成像技术对这两种机理产生的碎片离子进行成像, 得到了C₂Cl₃⁺ 和C₂Cl₂⁺ 离子的速度影像. 分析发现这两个碎片离子的动能分布均可由两个高斯分布曲线拟合, 说明这两种解离机理分别还对应了两种解离通道. 通过影像分析得到了解离的平动能分布和角向分布各向异性参数等详尽的动力学信息. 通过高精度密度泛函理论计算对解离动力学进行了进一步的分析和讨论.     

Control of the photoionization/photodissociation processes of cyclopentanone with trains of femtosecond laser pulses

A train of three equally spaced femtosecond laser pulses is employed to control the photoionization/photodissociation processes of cyclopentanone. With the increase of pulse separation, a strong modulation of product ion yield is observed. More than ten-fold changes of ion yield ratio between different products can be realized. The experimental observations further explain the compositions and formation pathways of peaks in the mass spectra. The controlling mechanisms are also discussed.     

氟利昂F113分子在飞秒激光作用下的多光子电离解离动力学

大气臭氧层因吸收太阳紫外光, 是人类必不可少的保护伞. 氟利昂在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态氯原子, 是破坏大气臭氧层的主要元凶之一. 本文利用飞行时间质谱技术和离子速度成像技术研究了氟利昂F113(三氟三氯乙烷)分子在800 nm 飞秒光作用下的多光子电离解离动力学. 利用飞行时间质谱探测技术, 得到了三氟三氯乙烷在该波长飞秒激光作用下发生多光子电离解离产生的碎片质谱. 通过荷质比对碎片质谱进行了详细的标定和分析. 在质谱上未发现母体离子, 所有观察到的离子都是由于激光脉冲作用下产生的碎片. 三个最主要的碎片离子是CFCl₂⁺, CF₂Cl⁺, C₂F₃Cl₂⁺. 通过飞行时间质谱标定, 发现并归属了多个解离通道. 三个主要的解离机理分别为: 1) C-Cl键断裂直接生产氯自由基的通道C₂F₃Cl₃⁺→C₂F₃Cl₂⁺+Cl; 2) C--C键断裂C₂F₃Cl₃⁺→CFCl₂⁺+CF₂Cl; 3) C--C键断裂C₂F₃Cl₃⁺→CF₂Cl⁺+CFCl₂. 利用离子速度成像技术对这三个主要通道产生的碎片离子进行成像, 得到了C₂F₃Cl₂⁺, CFCl₂⁺和CF₂Cl⁺离子的速度影像. 由C--Cl键断裂产生的碎片离子C₂F₃Cl₂^{+}的速度分布由两个高斯分布曲线拟合, 而由C--C键断裂产生的碎片离子CFCl₂⁺和CF₂Cl⁺可以用一个高斯曲线拟合. 通过影像分析得到了解离碎片的平动能分布和角向分布各向异性参数等详尽的动力学信息. 结合高精度密度泛函理论计算对解离动力学进行了进一步的分析和讨论.深入认识氟利昂的解离动力学可为进一步控制破坏臭氧层提供理论参考和实验依据.     

飞秒激光低压N2等离子体特性的实验研究

在低于一个标准大气压的条件下对飞秒激光产生的N₂等离子体光谱进行了实验研究.结果表明, 各种样品气压下的激光N₂等离子体光谱均表现为连续谱和线状谱的叠加.随着样品气压的降低, 连续谱和原子谱线的强度经历了由缓慢增强发展为缓慢降低再到迅速降低的过程, 而正一价离子谱线强度呈现逐步增强的特征.在气压低于0.3 atm (1 atm=101325 Pa)时, 出现了正二价态的离子谱线. 给出了低压N₂等离子体对于飞秒激光传输和能量吸收的物理特性, 并初步讨论了低压等离子体通道特性.这些结果有助于加深了解飞秒激光等离子体的特性和机理, 特别是给出了在实验上测量不同价态离子光谱的条件, 为今后的研究提供了有益的实验依据. 关键词： 飞秒激光 气压 等离子体光谱 激光传输     

飞秒激光氘团簇库仑爆炸引发核聚变的机理研究

在超强飞秒激光与氘团簇的相互作用中，利用库仑爆炸模型，分析了可以引发核聚变的高能氘核产生的机理，提出了氘离子团簇膨胀尺寸与时间的关系式，计算了多种尺寸的氘团簇库仑爆炸时氘核的动能以及氘团簇的解体时间． 关键词： 飞秒强激光 氘团簇 库仑爆炸 核聚变     

Kinetic energy release of diatomic and linear triatomic molecules in intense femtosecond laser fields

The kinetic energy release of fragment ions produced by the interaction of femtosecond laser pulse radiation with diatomic and linear triatomic molecules N_2, CO, CO_2 and CS_2 is investigated. In the case of linear polarization, angles at which the kinetic energy release of ions has the maximum value are different from the alignment of molecules though the kinetic energy release of fragment atomic ions depends on the angle between the laser polarization vector and the detection axis of the time-of-flight. For the diatomic molecules, the critical internuclear distance in multielectron dissociative ionization with a circularly polarized light is larger than that with a linearly polarized light. For linear triatomic molecules, our data indicate that a concerted Coulomb explosion process is a universal phenomenon in the interaction of molecules with intense laser fields, even in the circularly polarized regime. During two C－O (or C－S) bonds breaking simultaneously, the C ion obtained larger energy in circular polarization than that in the linear polarization. Different variations of kinetic energy release between the diatomic and the linear triatomic molecules are discussed.     

X射线衍射研究N2+注入Si

本文首先给出了180keV的N₂⁺注入Si的X射线衍射(XRD)分布,然后用Levenberg-Marquardt最优化方法模拟实验曲线。根据XRD运动学理论,在我们给出的试探胁变函数和多层模型的基础上,用自编程序计算给出了晶格胁变随注入深度、剂量和退火温度的变化。最后我们对实验和计算结果进行了初步的分析讨论。 关键词：     

飞秒脉冲烧蚀单晶硅的超快动力学

利用基于Pump-probe系统的超快时间分辨阴影图的方法,研究了空气中飞秒激光烧蚀单晶硅的动力学过程。实验采用脉宽为50 fs、平均能量密度约35 J/cm2的单脉冲激光烧蚀单晶硅,获取飞秒激光烧蚀单晶硅过程中等离子体和冲击波的形成和发展过程的时间分辨阴影图。实验结果表明：飞秒激光烧蚀单晶硅导致其表面物质喷发的过程是不连续的,分为明显的两次喷发过程。这表明飞秒激光与单晶硅作用的过程中,在不同的时间段可能由不同的机制主导,在前期可能是多光子电离为主,在后期可能是由多光子效应和雪崩效应共同作用。研究还发现,延迟时间较长时,冲击波形状发生畸变。     

飞秒强激光脉冲在等离子体中的自压缩

文章从激光等离子体相互作用的非线性薛定谔方程出发,理论研究了飞秒强激光脉冲在等离子体中的自压缩行为.结果表明在一定范围内随着激光脉冲宽度、激光强度的增大以及等离子体密度的减小,飞秒强激光脉冲在等离子体中传播的自压缩现象越明显.另外通过适当设定参量得到了近似稳定传播的基孤子.     

飞秒强激光能量在Ar原子团簇中的沉积

飞秒强激光与团簇的相互作用是一个十分活跃的研究领域, 本文采用一种新的理论模型, 研究了飞秒激光在团簇中的传输的过程, 计算了Ar原子团簇对超强激光能量的吸收, 并通过解析计算连续曲折射程、最大穿透深度和特征时间三个重要的物理参量来重新估算了这一模型的可行性.