螯合树脂S930对Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的吸附性能与作用机理研究

通过静态吸附和动态吸附研究系统分析了螯合树脂S930对单组分与双组分体系中Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的吸附行为,经结构表征(FT-IR、XPS)与软硬酸碱理论(HASB)深入探讨了3种金属离子在S930树脂上的作用机理。结果表明,树脂吸附金属离子的最佳pH值为5.0左右,且对Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)的吸附过程符合Langmuir方程,而对Cd(Ⅱ)的吸附过程符合Freundlich方程。吸附过程在6h左右达到平衡,且符合Lagergren二级吸附动力学模型,表明化学作用是吸附速率决定步骤。Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)的动态吸附过程符合Thomas模型。FT-IR、XPS及HASB同时证明树脂对Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)的作用包括离子交换与配位作用,而对Cd(Ⅱ)的作用以离子交换为主,是树脂对Cd(Ⅱ)吸附选择性较差的主要原因。     

Schiff碱螯合树脂的合成及其对金属离子的吸附规律

以交联聚苯乙烯为母体的大孔螯合树脂的合成及其应用已有文献报道,我们根据光亮镀镍工艺的特定要求,合成了4种对Cu²⁺具有良好吸附性能的Schiff碱大孔新型螯合树脂。     

Cu(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)Schiff碱配合物的合成及其光热性质

用5-硝基水杨醛与色氨酸缩合制备了一种Schiff碱配体,将其与过渡金属Cu(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)进行作用合成出两种新型的配合物.采用元素分析、差热-热重、IR、UV、摩尔电导率等对配体和配合物进行了表征,并测定了化合物的荧光性质和对超氧离子的催化歧化作用.     

巯基功能化金纳米搅拌棒的制备及其对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附检测

为实现金纳米粒子(AuNPs)对环境水体中重金属离子的选择性吸附,以刻饰不锈钢丝为基体,采用化学沉积法在刻蚀不锈钢丝表面沉积AuNPs,再用自组装法将1,8-辛二硫醇修饰于AuNPs上,制备了一种以巯基功能化金纳米为吸附剂的金属搅拌棒(AuNPs-SH-SBSE)。采用电感耦合等离子发射光谱仪(ICPOES)为检测手段,以常见的金属离子Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)为例,评价了金属搅拌棒的萃取分离性能。考察了吸附时间、pH值、解吸溶剂等因素对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)吸附率的影响。结果表明,当吸附平衡时间为30min、pH 8.0,6.0 mL 1.5 mol/L HNO_3作洗脱剂时,Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附率分别达98.5%和87.4%。将该方法用于实际样品中痕量Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附检测,其线性范围分别为0.1~50 mg/L和0.2~20 mg/L,方法的检出限(S/N=3)分别为24 ng/L和3.6μg/L。在低、高2个浓度水平下进行加标回收实验,回收率分别为85.4%~105.0%和74.2%~97.8%,相对标准偏差(RSD,n=3)分别为3.8%~8.2%和4.2%~10.6%。该方法简单、快速、灵敏,可应用于环境水体中Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的分离检测。     

Fe3O4/HA复合吸附剂对Ni(Ⅱ)的吸附性能研究

采用碱溶酸析法提取腐植酸(HA),通过CaCl₂对其改性后与Fe₃O₄进行复合,制备出不同配比的Fe₃O₄/HA复合吸附剂。利用SEM、BET、FT-IR、XRD分析方法对HA、钙改性HA、Fe₃O₄/HA复合吸附剂进行了表征,考察了物料配比及吸附时间、pH值、温度、投加量和初始浓度对Ni(Ⅱ)吸附率的影响。结果表明:质量复合比mHA:mFe₃O₄:mCaCl₂为3∶2∶2的Fe₃O₄/HA复合吸附剂(HA2)对Ni(Ⅱ)吸附效果最佳。当加入0.8 g吸附剂,Ni(Ⅱ)初始浓度为0.1 g·L^-1,吸附5 h,pH=5,温度40℃,吸附剂对Ni(Ⅱ)的吸附率为92.57%。复合吸附剂在4次吸附脱附后,对Ni(Ⅱ)的吸附率仍达到52%。吸附过程符合准二级动力学方程和Freundlich吸附等温式。在20℃~40℃条件下,热力学参数ΔG<0、ΔS=37.57 J/(mol·K)、ΔH=11.07 kJ·mol^-1,表明该吸附是自发、熵增、吸热的过程。     

纳米Fe3O4及Ni2 掺杂Fe3O4的制备、表征及吸附Pb(Ⅱ)的特性

采用一种改进的共沉淀法制备了纳米磁铁矿(Fe₃O₄)及Ni²⁺掺杂磁铁矿(Ni_xFe_3-xO₄,x=0.1,0.3,0.6),用X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、氮气物理性吸附、酸碱滴定等手段对产物进行了表征,用平衡吸附法研究了4种样品对Pb(Ⅱ)离子的吸附容量及吸附模型。结果表明,Fe₃O₄和3种Ni_xFe_3-xO₄均为近似球形的单相晶质纳米颗粒;与Fe₃O₄比较,Ni_xFe_3-xO₄的颗粒尺寸变小、表面电荷零点和pH＝5.0时的表面正电荷量降低;样品的孔体积、比表面积和表面分形度以及表面羟基含量都随产物中Ni²⁺掺杂量的增加而升高。4种样品对Pb(Ⅱ)的等温吸附数据均适合用Langmuir模型拟合(R²=0.9942~0.9858),其相关系数的大小表现为：Fe₃O₄>Ni_0.1Fe_2.9O₄>Ni_0.3Fe_2.7O₄=Ni_0.6Fe_2.4O₄;Freundlich模型对样品等温吸附Pb(Ⅱ)的实验数据拟合度较低(R²=0.981 3~0.947 7),4种样品的Freundlich相关系数的大小关系与Langmuir相关系数相反。初始pH=5.0时,Fe₃O₄,Ni_0.1Fe_2.9O₄,Ni_0.3Fe_2.7O₄和Ni_0.6Fe_2.4O₄对Pb(Ⅱ)的最大吸附容量分别为6.02,6.68,7.29和8.34 mg·g^-1。可见,Ni_xFe_3-xO₄(尤其是Ni²⁺掺杂量较高的产物)对水环境中重金属Pb(Ⅱ)的去除能力明显高于Fe₃O₄。     

纳米Fe3O4及Ni2+掺杂Fe3O4的制备、表征及吸附Pb(Ⅱ)的特性

采用一种改进的共沉淀法制备了纳米磁铁矿(Fe₃O₄)及Ni²⁺掺杂磁铁矿(Ni_xFe_3-xO₄,x=0.1,0.3,0.6),用X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、氮气物理性吸附、酸碱滴定等手段对产物进行了表征,用平衡吸附法研究了4种样品对Pb(Ⅱ)离子的吸附容量及吸附模型。结果表明,Fe₃O₄和3种Ni_xFe_3-xO₄均为近似球形的单相晶质纳米颗粒;与Fe₃O₄比较,Ni_xFe_3-xO₄的颗粒尺寸变小、表面电荷零点和pH＝5.0时的表面正电荷量降低;样品的孔体积、比表面积和表面分形度以及表面羟基含量都随产物中Ni²⁺掺杂量的增加而升高。4种样品对Pb(Ⅱ)的等温吸附数据均适合用Langmuir模型拟合(R₂=0.9942~0.9858),其相关系数的大小表现为:Fe₃O₄>Ni_0.1Fe_2.9O₄>Ni_0.3Fe_2.7O₄=Ni_0.6Fe_2.4O₄;Freundlich模型对样品等温吸附Pb(Ⅱ)的实验数据拟合度较低(R²=0.9813~0.9477),4种样品的Freundlich相关系数的大小关系与Langmuir相关系数相反。初始pH=5.0时,Fe₃O₄,Ni_0.1Fe_2.9O₄,Ni_0.3Fe_2.7O₄和Ni_0.6Fe_2.4O₄对Pb(Ⅱ)的最大吸附容量分别为6.02,6.68,7.29和8.34mg·g^-1。可见,Ni_xFe_3-xO₄(尤其是Ni²⁺掺杂量较高的产物)对水环境中重金属Pb(Ⅱ)的去除能力明显高于Fe₃O₄。     

穴状Schiff碱配合物［Gd(NO3)·L］(NO3)2的晶体结构

A new mononuclear gadolinium complex ［Gd(NO₃)·L］(NO₃)₂ of Schiff base cryptand was obtained by condensation of tris (2-aminoethyl)amine with 2,6-diformyl phenol in template procedure. The complex was characterized by elemental analysis, IR, and x-ray single crystal diffraction analysis. Gadolinium is nine-coordinate in trigonal tricapped prism with five oxygen atoms from three phenols and a bidentate nitrate group, and four nitrogen atoms from three imino C=N bonds and a tertiary amine in the cryptand. The complex crystallized in triclinic system space group P1, a=1.0839(2) nm, b=1.2600(4) nm, c=1.7595(4) nm, α=82.09(2)°, β=89.22(2)°, γ=84.06(2)°， V=2.367(2) nm³, Z=2.     

杯[4]间苯二酚芳烃Schiff碱衍生物的合成及其离子萃取性能

通过控制条件,使两种乙氧基羰基甲氧基杯[4]间苯二酚芳烃2a和2b的酯基与1,6-己二胺的一个氨基反应形成酰胺3a和3b,剩余的一个氨基再与水杨醛反应,得到了相应的杯芳烃Schiff碱衍生物4a和4b,对其进行了金属离子的液-液萃取性能研究.结果表明,Schiff碱基团的引入能大大增强杯芳烃与金属离子的配位能力,而杯芳烃空腔的存在又能提高Schiff碱与金属离子的配位选择性.     

磁性壳聚糖/Fe3O4/氧化石墨烯吸附剂的制备及其多染料吸附性能

为了提高壳聚糖的多染料吸附性能并使其便于固液分离,采用共沉淀法制备了壳聚糖、磁铁矿纳米颗粒、氧化石墨烯复合磁性吸附剂(CS/Fe₃O₄/GO)。系统的结构表征显示,CS包覆的Fe₃O₄磁性纳米颗粒均匀地分布在GO的表面。CS/Fe₃O₄/GO具有高达42.5 emu·g-1的室温铁磁性,因此可在外加磁场中实现高效固液分离。研究表明,CS/Fe₃O₄/GO对亚甲基蓝(MB)、甲基橙(MO)和刚果红(CR)等多种染料具有良好的吸附性能,溶液的pH、初始浓度和吸附时间对其多染料吸附性能具有显著影响。在最佳条件下,CS/Fe₃O₄/GO对MB、MO和CR的吸附量分别达到210.6、258.6和308.9 mg·g-1。CS/Fe₃O₄/GO具有优异的循环利用性能,经5次循环后仍能保留90%以上的原始吸附量。采用吸附等温线和吸附动力学对...     

Cu[C5H3N(CCH3=N-C6H5)2]2(PF6)2配合物的合成、晶体结构和热分解反应动力学

The title complex Cu[C₅H₃N(CCH₃=N-C₆H₅)₂]₂(PF₆)₂ has been synthesized by reaction of Schiff base C₅H₃N(CCH₃=N-C₆H₅)₂ and cupric sulfate in toluene solution. The crystal structure was determined by X-ray diffraction method and the chemical formula weight of the complex is 1041.85. The crystal structure belongs to triclinic system with space group P1 and cell parameters: a=12.6470(10)?, b=14.123(2)?, c=15.613(2)?;α=66.150(10)°,β=79.470(10)°,γ=78.290(10)°, V=2481.6(5)?³, Z=2, D_c=1.394Mg·m^-3 and F(000)=1064. The final R[I >2σ(I)]:R₁=0.0668, wR₂=0.1927; R(all data): R₁=0.1133, wR₂=0.2357. The Cu(Ⅱ) was coordinated by six nitrogen, at the same time the Cu(Ⅱ) formed a distorted octahedron, besides the angles and planes of this compound were discussed . The result of kinetics of the thermal decomposition indicated that the first step of it is 2 series chemical reactions, the function of machanism is f(a)=(1-a)², and the activation energy is 144.64E/kJ. CCDC: 180872.     

磁性壳聚糖/Fe3O4/氧化石墨烯吸附剂的制备及其多染料吸附性能

为了提高壳聚糖的多染料吸附性能并使其便于固液分离,采用共沉淀法制备了壳聚糖、磁铁矿纳米颗粒、氧化石墨烯复合磁性吸附剂(CS/Fe₃O₄/GO)。系统的结构表征显示,CS包覆的Fe₃O₄磁性纳米颗粒均匀地分布在GO的表面。CS/Fe₃O₄/GO具有高达42.5 emu·g^-1的室温铁磁性,因此可在外加磁场中实现高效固液分离。研究表明,CS/Fe₃O₄/GO对亚甲基蓝(MB)、甲基橙(MO)和刚果红(CR)等多种染料具有良好的吸附性能,溶液的pH、初始浓度和吸附时间对其多染料吸附性能具有显著影响。在最佳条件下,CS/Fe₃O₄/GO对MB、MO和CR的吸附量分别达到210.6、258.6和308.9 mg·g^-1。CS/Fe₃O₄/GO具有优异的循环利用性能,经5次循环后仍能保留90%以上的原始吸附量。采用吸附等温线和吸附动力学对CS/Fe₃O₄/GO的多染料吸附性能进行了拟合分析,并详细讨论了其吸附机理。     

中空球状Fe3O4颗粒的合成及对刚果红溶液吸附-脱附能力的研究

通过简单的水热过程合成具有优良磁学性能的中空Fe3O4单晶颗粒。空心球状颗粒外部直径约500 nm,内径约200 nm,是由粒径为50 nm的颗粒团聚而成。随着反应时间的增加,相邻的Fe3O4纳米晶沿着(311)晶面取向团聚,经过奥斯瓦尔德熟化过程最终形成中空的球状颗粒。实验合成的Fe3O4粒子表现出特殊的磁学性能,具有相对较低的饱和磁化强度和较高的矫顽力。通过对刚果红溶液的吸附-脱附实验证明,中空结构Fe3O4颗粒对刚果红溶液有更高的吸附和脱附能力,在废水处理过程中,采用Fe3O4作为吸附剂,可以更高效的去除溶解的有机污染物,同时可以回收再利用,提高废水净化率,也进一步扩展了磁性材料的应用领域。     

磁性Fe3O4@SiO2@ZrO2对水中磷酸盐的吸附研究

合成了以Fe₃O₄为核,以SiO₂为壳的磁性纳米微粒（Fe₃O₄@SiO₂）,并采用沉淀沉积法将ZrO₂包覆到材料表面。通过XRD、TEM、XPS和N₂吸附/脱附等手段对材料进行表征,结果表明材料Fe₃O₄@SiO₂@ZrO₂上沉积了氧化锆纳米颗粒,具有超顺磁性,可在外加磁场作用下实现从水中快速分离。同时系统研究了材料对水中磷酸盐的吸附行为,结果表明沉积ZrO₂使得材料对磷酸盐表现出良好的吸附性能,并且随着沉积量的增大吸附量增加。吸附等温线可用Freundlich方程拟合。吸附动力学可用拟二级动力学模型拟合,吸附速率随初始浓度增加而减缓。磷酸盐吸附量随溶液pH值的增大而减小,但几乎不受离子强度影响。     

Mn(Ⅲ)Schiff碱配合物的合成、结构及性能

合成Schiff碱配体C20H14N2(OH)2(N,N' 双水杨醛缩邻苯二胺)及相应的两个新Mn(Ⅲ)C20H14N2(OH)2 配合物[Mn(C20H14N2O2)(H2O)(CH3OH)]ClO4(1)和[Mn(C20H14N2O2)(C7H5O2)]·CH3CN(2)(C7H5O2 为水杨醛),并测定了它们的晶体结构。结果表明,配合物1属单斜晶系 ,晶胞参数为 :a=1.1748(7)nm,b=1.3985(7)nm,c=1.3538(4)nm,β=92.63°,V=2.222(2)nm3,空间群为P21/n,Z=4;配合物2也属单斜晶系 ,空间群P21/n ,晶胞参数 :a=1.0252(2)nm ,b=2.0146(3)nm,c=1.2494(4)nm,β=111.12(2)°,V=2.407(2)nm3,Z=4。紫外 可见光谱表明,配合物1和2分别在584nm和592nm处有一吸收,属于MnⅢ的d d跃迁光谱。     

乙酰基吡啶Schiff碱Cu(Ⅱ),Ni(Ⅱ)配合物的合成与表征

制备了乙酰基吡啶缩乙二胺Sch iff碱L及其N i(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的配合物,经元素分析、IR光谱、UV-V is光谱、电导率和热分析表征,确定了配合物组成分别为[CuL](NO3)2.0.5H2O和[N iL](NO3)2.H2O.     

双层SiO2包覆Fe3O4复合材料的制备及其染料吸附性能

采用改进的Stober法合成了多孔结构的双层SiO₂包覆Fe₃O₄复合材料,利用TEM、XRD、VSM和氮吸附-脱附实验对其结构与性能进行分析,进而研究其对染料的吸附性能。研究结果表明,双层SiO₂包覆Fe₃O₄复合材料的比表面积和磁饱和强度分别为308 m²·g^-1和45.5 emu·g^-1;当罗丹明B的初始浓度从25 mg·L^-1提高到250 mg·L^-1时,复合材料对其饱和吸附量从24.0 mg·g^-1增大到112.4 mg·g^-1,而亚甲基蓝的初始浓度从25 mg·L^-1提高到500 mg·L^-1时,对其饱和吸附量从22.0 mg·g^-1增大到235.1 mg·g^-1;随着溶液pH值增大,复合材料对罗丹明B的饱和吸附量增加,而对亚甲基蓝的饱和吸附量变化不明显;温度在20~40 ℃范围内复合材料的吸附量较大。     

含肟基Schiff碱配体及其Cu(Ⅱ)配合物的合成及超分子结构

合成了一个含肟基Schiff碱配体(HL,C₁₅H₁₆N₂O)及其Cu(Ⅱ)配合物[CuL₂],采用元素分析、红外光谱、紫外光谱以及X-射线单晶衍射分析进行了表征.结果表明,配体HL结构中,一对HL分子通过分子间的Cl…Cl卤键(Cl…Cl的距离为0.345 9(3) nm)链接形成了二聚体,每个二聚体通过分子间C-H…π作用链接其它4个相邻的二聚体形成了无限的三维超分子网状结构. Cu(Ⅱ)配合物为单核结构,由1个Cu(Ⅱ)离子和2个双齿配体组成.Cu(Ⅱ)离子的配位数为4,具有平面四边形结构.在Cu(Ⅱ)配合物结构中每个配合物分子通过分子间C-H…π作用链接其它4个相邻的分子形成了二维层状超分子结构,这种层状结构通过π…π堆积作用而进一步连接.     

含肟基Schiff碱配体及其Cu(Ⅱ)配合物的合成及超分子结构

合成了一个含肟基Schiff碱配体(HL,C₁₅H₁₆N₂O)及其Cu(Ⅱ)配合物[CuL₂],采用元素分析、红外光谱、紫外光谱以及X-射线单晶衍射分析进行了表征。结果表明,配体HL结构中,一对HL分子通过分子间的Cl…Cl卤键(Cl…Cl的距离为0.3459(3)nm)链接形成了二聚体,每个二聚体通过分子间C-H…π作用链接其它4个相邻的二聚体形成了无限的三维超分子网状结构。Cu(Ⅱ)配合物为单核结构,由1个Cu(Ⅱ)离子和2个双齿配体组成。Cu(Ⅱ)离子的配位数为4,具有平面四边形结构。在Cu(Ⅱ)配合物结构中每个配合物分子通过分子间C-H…π作用链接其它4个相邻的分子形成了二维层状超分子结构,这种层状结构通过π…π堆积作用而进一步连接。     

双层SiO2包覆Fe3O4复合材料的制备及其染料吸附性能

采用改进的Stober法合成了多孔结构的双层SiO₂包覆Fe₃O₄复合材料,利用TEM、XRD、VSM和氮吸附-脱附实验对其结构与性能进行分析,进而研究其对染料的吸附性能。研究结果表明,双层SiO₂包覆Fe₃O₄复合材料的比表面积和磁饱和强度分别为308 m²·g^-1和45.5 emu·g^-1;当罗丹明B的初始浓度从25 mg·L^-1提高到250 mg·L^-1时,复合材料对其饱和吸附量从24.0 mg·g^-1增大到112.4 mg·g^-1,而亚甲基蓝的初始浓度从25 mg·L^-1提高到500 mg·L^-1时,对其饱和吸附量从22.0 mg·g^-1增大到235.1 mg·g^-1;随着溶液pH值增大,复合材料对罗丹明B的饱和吸附量增加,而对亚甲基蓝的饱和吸附量变化不明显;温度在20~40 ℃范围内复合材料的吸附量较大。