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1.
采用羟基铁离子柱撑Na-Mont制备了铁柱撑黏土催化剂(Fe-PILC),铁物种作为柱撑成分,同时充当活性组分,研究其在贫燃条件下催化丙烯选择性还原NO的特性。通过XRD、N_2吸附-脱附、H_2-TPR、UV-vis、Py-FTIR等方法对催化剂进行物理化学性质表征,进一步研究其反应机理。研究表明,1.0Fe-PILC在450-600℃时NO的转化率超过98%,N_2的选择性可达97%以上,且抗水蒸气和SO_2的能力较强。XRD和N_2吸附-脱附研究表明,Fe-PILC中铁物种柱撑进入Na-Mont层间,使催化剂的比表面积和孔容增大。H_2-TPR研究表明,Fe-PILC在400℃左右还原能力较强,主要体现为Fe~(3+)→Fe~(2+)的还原。UVvis研究表明,Fe-PILC的脱硝活性与铁氧低聚物种FexOy呈正相关。Py-FTIR研究表明,Fe-PILC表面同时含有Lewis酸和Br■nsted酸性位,Lew is酸性位是C_3H_6与NO进行催化反应的主要活性中心。 相似文献
2.
富氧条件下贵金属催化剂上丙烯选择性还原NO研究 总被引:8,自引:0,他引:8
用溶胶-凝胶(Sol-gel)法制备了以γ-Al2O3为载体,以Pt,Pd和Rh等为活性组分的单组分及双组分催化剂,在稀燃汽油机条件下评价了丙烯对NO的选择性催化还原活性.结果表明,在单组分催化剂中,催化剂的活性及顺序为Rh(73%)>Pt(65%)>Pd(47%),最高活性对应的温度分别为Pt(225℃),Pd(275℃)和Rh(375℃),N2选择性顺序为Rh,Pd(>80%)>Pt(48%),氧化性顺序为Pt>Rh>Pd.Sol-gel制备的双组分催化剂中的不同贵金属活性位具有一定的协同效应,可明显拓宽活性温度范围,其中以Pt-Rh组合活性最好.Rh/Al2O3和Pt/Al2O3两种催化剂分层有序填装时,可提高C3H6的利用率,在200~450℃范围内,可有效地催化净化NO. 相似文献
3.
富氧条件下氮氧化物的选择性催化还原I.Ag/A12O3催化剂上C3H6选择性催化还原NO的性能 总被引:2,自引:3,他引:2
利用自行研制的全自动催化剂活性评价装置和原位漫反射红外光谱仪,分别考察了Ag的负载量和形态、氧浓度及水蒸气添加对Ag/A12O3催化剂上C3H6选择性催化还原NO性能的影响。结果表明,Ag的最佳负载量为4%~6%,此时粒径为15nm左右的银簇粒子均匀地分散在Al2O3载体表面,在GHSV=50000h^-1和θ=430~550℃条件下,4%Ag/A12O3上NO转化率可达90%以上,反应过程中有机含氮化合物及NO2的生成,导致NO和NO2转化率间产生差异,当氧浓度为7%时,催化剂对NO选择性还原的催化活性最高,水的添加阻碍了活性中间物种NCO及其前驱体的形成,导致催化剂的平均活性下降。 相似文献
4.
采用一步法水热合成不同Cu/Al比的Cu-SAPO-34催化剂,并对其丙烯选择性催化还原NO(C3H6-SCR)性能进行了研究。通过N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(H2-TPR)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(In situ DRIFTS)等研究手段对催化剂进行表征,考察Cu-SAPO-34中Cu物种含量对催化剂的物理化学性质和反应活性的影响。结果表明,当铜负载量为2.76%~4.12%(w/w)时,Cu-SAPO-34催化剂在富氧条件下300~400℃内表现出非常有吸引力的C3H6-SCR活性,可实现~100%的脱硝效率和~100%的N2选择性。原位红外光谱研究表明,Cu-SAPO-34分子筛骨架上孤立的Cu2+离子是NO吸附和活化形成NO2-/NO3-中间物种的主要活性位,并通过C3H6-SCR反应过程中Cu2+/Cu+氧化还原循环来实现Cu2+离子的持续供给。 相似文献
5.
富氧条件下氮氧化物的选择性催化还原Ⅰ.Ag/Al2O3催化剂上C3H6选择性催化还原NO的性能 总被引:8,自引:0,他引:8
利用自行研制的全自动催化剂活性评价装置和原位漫反射红外光谱仪,分别考察了Ag的负载量和形态、氧浓度及水蒸气添加对Ag/Al2O3催化剂上C3H6选择性催化还原NO性能的影响.结果表明,Ag的最佳负载量为4%~6%,此时粒径为15nm左右的银簇粒子均匀地分散在Al2O3载体表面.在GHSV=50000h-1和θ=430~550℃条件下,4%Ag/Al2O3上NO转化率可达90%以上.反应过程中有机含氮化合物及NO2的生成,导致NO和NOx转化率间产生差异.当氧浓度为7%时,催化剂对NO选择性还原的催化活性最高.水的添加阻碍了活性中间物种NCO及其前驱体的形成,导致催化剂的平均活性下降. 相似文献
6.
富氧条件下乙炔选择催化还原NOx 总被引:1,自引:0,他引:1
Acetylene as a reducing agent of metal exchanged HY catalysts, for selective catalytic reduction of NO in the reaction system of 0.16% NO, 0 (C2H2-SCR) was investigated over a series 08% C2H2, and 9.95% O2 (volume percent) in He. 75% of NO conversion to N2 with hydrocarbon efficiency about 1.5 was achieved over a Ce-HY catalyst around 300 ℃. The NO removal level was comparable with that of selective catalytic reduction of NOx by C3H6 reported in literatures, although only one third of the reducing agent in carbon moles was used in the C2H2-SCR of NO. The protons in zeolite were crucial to the C2H2-SCR of NO, and the performance of HY in the reaction was significantly promoted by cerium incorporation into the zeolite. NO2 was proposed to be the intermediate of NO reduction to N2, and the oxidation of NO to NO2 was rate-determining step of the C2H2-SCR of NO over Ce-HY. The suggestion was well supported by the results of the NO oxidation with O2, and the C2H2 consumption under the conditions in the presence or absence of NO. 相似文献
7.
富氧条件下生物质基活性炭负载钾催化剂高选择性还原氮氧化物 总被引:2,自引:0,他引:2
富氧条件下生物质基活性炭负载钾催化剂高选择性还原氮氧化物 《燃料化学学报》2017,45(6):747-754
研究了富氧环境中生物质基活性炭负载钾催化剂选择性还原氮氧化物的性能。结果表明,与煤基(褐煤)活性炭负载钾催化剂相比,生物质基(木屑)活性炭负载钾催化剂表现出高选择性还原NO能力,在2 h恒温稳态实验过程中能够保持80%的NO还原效率,而C-O2反应活性仅为18%。X射线衍射、比表面积、X射线光电子能谱以及程序升温脱附实验表征结果显示,生物质基活性炭负载钾催化剂优异的选择性还原NO性能应归因于炭表面钾物种的高度分散性,这与催化剂的高比表面积以及大量的表面氧基团有关。另外,生物质基炭材料还原NO反应产物中具有较高的CO2选择性。 相似文献
8.
反应条件对Cu/Al-Ce-PILC上丙烯选择性催化还原NO反应的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
采用聚合羟基复合阳离子合成交联黏土Al-Ce-PILC, 经SO2-4改性后,以浸渍法制备了铜基交联黏土催化剂Cu/Al-Ce-PILC, 并将其应用于C3H6选择性还原NO的反应,考察了预处理气氛、 O2和C3H6浓度、空速、水蒸气和SO2等反应条件对催化剂性能的影响. 结果表明, He预处理后催化剂表面的Cu物种以Cu+和Cu2+两种形式存在,而H2预处理后仅以Cu+存在, NO转化率最大值由23%升至56%. 反应体系中适当的O2和C3H6浓度可促进NO还原为N2, 但过高的浓度反而可降低NO的还原活性, O2同时可起到抑制积炭、清洁催化剂表面的作用. NO转化率随着空速的增大而降低. 10%水蒸气的存在可抑制NO的还原和C3H6的氧化,其转化率曲线向高温方向位移. 但是,由于金属氧化物交联柱表面的疏水特性, Cu/Al-Ce-PILC较Cu/ZSM-5具有较强的耐湿热稳定性, NO和C3H6最大转化率仅分别下降13%和5%. SO2的存在明显抑制了催化剂的低温活性,但对高温活性有一定促进作用. 相似文献
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10.
Cu含量对Cu/Al-Ce-PILC上丙烯选择性催化还原NO反应的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
采用聚合羟基复合阳离子合成交联粘土Al-Ce-PILC,经SO2-4改性后,以浸渍法制备了用于C3H6选择性还原NO反应的铜基交联粘土催化剂Cu/Al-Ce-PILC. 用XRD,XPS和TPR等技术对催化剂进行了表征,并考察了Cu含量对催化剂性能的影响. 结果表明,Cu负载未改变Al-Ce-PILC的结构; w(Cu)=2%时,Cu物种以Cu+和Cu2+两种形式存在,催化剂具有最高的催化活性和较宽的操作温度范围,在反应气组成为0.22%NO-0.12%C3H6-2.0%O2-97.66%He,空速为 24000 h-1和温度为350 ℃的条件下,NO转化率可达56.4%,700 ℃下仍可达22.3%; w(Cu)=5%时,催化剂中有明显的CuO物相存在,该物相促进C3H6的深度氧化,从而降低了NO选择性还原反应的性能. 相似文献
11.
采用浸渍法制备了三种具有不同载体的锰基NH3低温选择性催化还原(NH3-SCR)催化剂Mn/Ce-ZrO2、Mn/P25和Mn/Al2O3。研究了三种催化剂低温SCR脱硝活性及抗H2O、抗SO2性能,并采用XRD、NH3-TPD和H2-TPR手段对催化剂的物理化学性质进行表征。结果表明,在无H2O和SO2存在的情况下,三种催化剂的低温SCR催化活性均比较高。相对来说,Mn/Ce-ZrO2在低温段(100~160℃)活性更高,Mn/P25在高温段(160~220℃)活性更高,这与两种催化剂的氧化还原性质有关。H2-TPR表征表明,Mn/Ce-ZrO2更容易发生氧化还原反应,而Mn/P25还原峰对应的温度较高、面积较大。三种催化剂均有很高的低温抗水性能。另外,Mn/Ce-ZrO2的抗H2O、抗SO2性能最好,而Mn/P25的抗H2O、抗SO2性能最差。Mn/Ce-ZrO2具有较好的抗H2O、抗SO2性能是由于其具有较多的表面酸位点,且表面生成的硫铵盐不稳定。 相似文献
12.
采用溶胶凝胶法和浸渍法制备了负载于蜂窝陶瓷上的Co/Fe/Al2O3/cordierite催化剂,在陶瓷管流动反应器上对其催化C3H6选择性还原NO的性能进行了测试。结果表明,该催化剂表现出最优脱硝性能,在模拟烟气条件下,当反应温度为550 ℃时可实现97%的脱硝效率。Co的引入可显著增强Fe/Al2O3/cordierite催化剂抗SO2和H2O的能力。在模拟烟气中同时引入0.02% SO2和3% H2O后,1.5Co/Fe/Al2O3/cordierite的脱硝性能受影响甚微,当反应温度高于500 ℃时1.5Co/Fe/Al2O3/cordierite催化C3H6还原NO的效率均可达到90%以上;相比之下,未经Co修饰的催化剂Fe/Al2O3/cordierite脱硝性能受到了严重的抑制,在整个反应温度区间(200-700 ℃)内,其催化C3H6还原NO的效率最高不足50%。XRD和SEM表征结果表明,经过适量的Co修饰后的1.5Co/Fe/Al2O3/cordierite表面变得更疏松,且形成了以钴铁和钴铝双金属氧化物为主要成分的球状晶粒。H2-TPR结果表明,相比于Fe/Al2O3/cordierite,1.5Co/Fe/Al2O3/cordierite有更好的低温还原性能。Py-FTIR结果表明,Co的引入可使催化剂表面的Lewis酸明显增加,且生成了Brønsted酸。N2吸附-脱附表征结果表明,Co可增大催化剂的比表面积。 相似文献
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利用凝胶溶胶法和浸渍法制备了Ce-Fe/Al2O3/cordierite催化剂,实验研究了其催化丙烷选择性还原NO的特性。结果表明,当铈的负载量从1%增加至5%时,Ce-Fe/Al2O3/cordierite的C3H8-SCR性能先增强后减弱,3.5Ce-Fe/Al2O3/cordierite具有最佳的脱硝性能,在有氧条件下,600℃时可实现96.5%的脱硝效率。Ce的加入能够提升Fe/Al2O3/cordierite催化剂的抗硫性能。烟气中通入0.02%的SO2后,3.5Ce-Fe/Al2O3/cordierite催化丙烷还原NO的转化率始终维持在93%,而没有经过Ce修饰的Fe/Al2O3/cordierite的NO转化率从88%下降为80%左右。利用XRD、N2吸附-脱附、SEM、H2-TPR、吡啶吸附红外光谱等手段研究了催化剂的物理化学性质。结果表明,加入助剂铈能与Fe形成了固溶体,增加催化剂表面Lewis酸浓度和氧化还原能力,从而提高了催化丙烷还原NO的性能。过多的铈引入会减少Fe2O3结晶体的形成,不利于在C3H8-SCR反应中形成NO2/NO3-物种,从而导致NO还原效率下降。 相似文献
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Nurbosyn U. Zhanpeisov Shinya Higashimoto Masakazu Anpo 《International journal of quantum chemistry》2001,84(6):677-685
Ab initio quantum chemical studies at the HF/Lanl2dz level were carried out to investigate the interaction of ammonia, NO, and a mixture of the two with vanadia/titania. It was found that the replacement of Ti6c by V6c is the only feasible way to form highly dispersed vanadia over the titania. The V?O species thus formed will be in octahedral symmetry with the axial distortions, and no tetrahedrally coordinated V species can be formed. Ammonia fully covers the catalyst surface either through the associative interaction with the Lewis acid site of Ti5c or the dissociative adsorption channels. The dissociation of ammonia on the O site bridging the Ti6c and V6c octahedra and on the V?O group can proceed with the highest gain in energy. The formation of an adsorbed ammonium ion was found to be an energetically highly unfavorable process. The V?O group is no longer expected to play a major role in the stabilization of the surface ammonium ion. NO can be activated on the Ti5c site of the catalyst containing predissociated ammonia on the bridging O site and V?O group. It can be expected that the SCR reaction products are formed through the reactions of both adsorbed NO and NH2 or the desorbed NH2 group with NO in the gas phase. © 2001 John Wiley & Sons, Inc. Int J Quantum Chem, 2001 相似文献
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M. J. Jia W. Y. Lin W. X. Zhang F. S. Xiao W. Q. Pang T. H. Wu 《Reaction Kinetics and Catalysis Letters》1999,67(2):353-358
Selective catalytic reduction of nitrogen monoxide with propene over two kinds of CuCl/MCM-41 catalysts prepared by a dispersion
method has been studied. It was found that CuCl/AlMCM-41 exhibits substantially higher activity over CuCl/SiMCM-41. Characterization
of these samples by H2-TPR, IR and XRD showed that the active copper species were mainly related to Cu2+ and Cu+ ions in CuCl/AlMCM-41 catalyst. 相似文献
16.
采用浸渍法制备了一系列用于甲烷选择催化还原(CH4-SCR)氮氧化物的Co/MOR催化剂。采用XRD、BET、TG-MS、H2-TPR、NH3-TPD和NO-TPD等手段对催化剂进行表征,并对其在甲烷选择催化还原氮氧化物反应中的活性进行评价。结果表明,钴物种以Co3O4尖晶石形态存在于Co/MOR催化剂中;与MOR载体相比,引入钴物种后,催化剂的酸性、氧化还原能力和对NO的吸脱附能力均发生了变化。在甲烷选择催化还原氮氧化物反应中,Co/MOR的催化活性与其氧化还原性能和对NO的吸脱附性能直接相关;其中,Co负载量为10%的Co(10)/MOR催化剂的CH4-SCR脱硝活性最好,在330℃下NO的转化率达54.2%。 相似文献
17.
SO存在条件下M/REY催化剂NH选择性还原NO性能研究 《燃料化学学报》2013,41(10):1241-1247
采用浸渍法制备了以REY为载体负载金属氧化物催化剂。采用XRD、NH3-TPD、NO-TPD、H2-TPR和XPS对催化剂进行表征,并在固定床微型反应器上评价SO2存在条件下催化剂在NH3选择还原NO反应中的活性。实验结果表明,活性组分种类及负载量均影响催化剂性能,Cu(3)/REY催化剂在NH3选择还原NO反应中表现出较好的低温活性,在SO2存在条件下,254~390℃时NO的转化率大于95%。催化剂表征结果显示,Cu(3)/REY催化剂的催化活性与其良好的氧化还原性和对NO的吸脱附性能相关。 相似文献
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A series of SnO2‐TiO2 binary oxide catalysts prepared by co‐current precipitation method was found to be a novel and good system for the selective catalytic reduction of NO by propene in the presence of oxygen with high activity and good selectivity to N2. The NO conversion to N2 over SnO2‐TiO2 oxide catalysts varied with SnO2 content and attainted a maximum at 65% over the catalyst with SnO2 content at 40wt% for a feed with 1186 ppm NO, 948 ppm propene and 2.23% O2, in He and a space velocity of 15000 h?1 at 350°C. The SnO2TiO2 catalysts could sustain moderate activity in the presence of 10% steam. Because of the identical valence and the similar radius of Sn4+ and Ti4+, SnO2‐TiO2 binary oxides can form solid solution in three different phases as proved by XRD, electron diffraction and TPR. Sn4+ is the main active species in the SnO2‐TiO2 catalysts, and it is enriched on the solid solution surface as tested by XPS analysis. H2‐TPR, NH3‐TPD and BET tests show that SnO2‐TiO2 solid solution can dilute SnO2 and suppress the activity of propene complete oxidation over SnO2. This may be beneficial to the reactivity enhancement of NO conversion. 相似文献
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利用共沉淀法制备了铁铈复合氧化物催化剂,在积分实验系统上考察了NO初始浓度、NH3/NO比及O2浓度对其SCR脱硝活性的影响;并借助微分系统探讨了其SCR脱硝的催化反应动力学,构建了铁铈复合氧化物催化剂的催化脱硝反应动力学模型.实验结果表明,NO初始浓度越高,每克催化剂的NO转化率越高;随着NH3/NO比的增加,NO转化率先迅速增加后趋势减缓,最终趋于稳定;O2在NH3-SCR反应中起着重要的作用;在175~225 ℃下,Fe0.95Ce0.05Oz催化剂的NO和NH3反应级数分别为1级和0级,O2的反应级数接近0.5级,该反应的表观活化能为42.6 kJ/mol. 相似文献