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1.
无机钛硅原料体系合成TS-1催化丙烯环氧化反应 总被引:7,自引:0,他引:7
研究了无机钛硅原料体系合成的TS-1催化丙烯环氧化的反应,并与经典法、修正法制得样品的催化性能进行了比较。考察了搅拌、Na2CO3加入量、反应时间、反应温度、双氧水加量、催化剂量及溶剂等对丙烯环氧化反应的转化率、选择性等的影响,并初步探讨了无机钛硅原料合成的TS-1的再生性能。结果表明,对于丙烯环氧化反应,无机钛硅原料合成TS-1样品与经典法和修正法制取样品的催化性能相当;反应条件对丙烯环氧化反应 相似文献
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丙烯环氧化反应中失活钛硅分子筛的无氧脱附研究 总被引:3,自引:0,他引:3
采用无氧脱附方法对丙烯环氧化中失活的薄层钛硅分子筛(即Spent EPO-4)和环氧丙烷(PO)与丙二醇单甲醚(MME)浸渍的TS-1催化剂(即PO/TS-1和MME/TS-1)进行了研究,脱附产物由气相色谱定性分析,无氧脱附后的催化剂以丙烯环氧化为探针反应进行再生性能评价,同时在无氧条件下考察了TS-1在300℃时催化裂化PO反应.实验结果表明:PO浸渍TS-1可使其活性明显下降,PO在TS-1上不是简单的弱吸附,存在着化学强吸附和自聚.失活催化剂(Spent EPO-4和PO/TS-1)经无氧脱附后,其催化活性可显著恢复.通过对失活催化剂脱附产物的比较,推测了丙烯环氧化反应过程中钛硅分子筛失活原因. 相似文献
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5.
钛硅分子筛催化丙烯环氧化反应条件的研究 总被引:15,自引:0,他引:15
以用四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂合成的钛硅分子筛TS-1为催化剂,H2O2为氧化剂,系统地研究了丙环氧化反应的规律,考察了反应温度、丙烯压力、催化剂用量、反应时间等反应参数的影响,找到了较佳的丙烯环氧化反应条件。研究发现:温度对反应结果有显著影响。随反应温度升高,H2O2转化率提高,但环氧丙烷(PO)选择性降低;丙烯压力对反应结果无明显影响,催化剂不经再生处理,多次重复使用产物分布保持不变, 相似文献
6.
以Sn改性的TS-1分子筛为载体,利用沉积沉淀法制备了金催化剂,用于在氢气氧气共存下丙烯直接环氧化反应,并比较了不同Sn掺杂量对催化剂结构及其催化性能的影响.X射线衍射与红外光谱结果表明,Sn掺杂进入TS-1骨架中.反应活性结果表明,Sn的改性使催化剂上丙烯的转化率由1.6提高到2.5%,环氧丙烷的选择性由87上升到90%,活性的增加可能是由于Sn的掺入引起的配位效应(ligand effect). 相似文献
7.
研究了以异丙苯过氧化氢为氧化剂选择氧化丙烯制环氧丙烷的 Ti/HMS 催化剂的失活原因. 采用 XRD (X 射线衍射), FT-IR (傅里叶变换红外光谱), UV-Vis (紫外-可见光谱) 和 TG (热重分析) 等技术表征了催化剂失活前后的结构和化学组成. 结果表明, 催化剂的失活主要是由于反应过程中所产生的重组分在催化剂表面吸附, 覆盖了活性中心所致; 并不是由于四配位的活性钛物种转化为六配位、八配位或者锐钛矿 TiO2 所致. 采用热异丙苯溶剂洗涤的方法可以部分恢复失活催化剂的活性, 但不能恢复到新鲜催化剂的水平; 采用低温烧炭方法能够使催化剂的活性恢复到新鲜催化剂的水平. 因此, Ti/HMS 催化剂的失活是可逆的, 采用合适的再生方法可以恢复其催化活性. 相似文献
8.
在Au/TS—1上原位再生H2O2用于丙烯环氧化反应研究 总被引:4,自引:0,他引:4
在液相条件下,对Au/TS-1催化氧化和氢气和原位再生H2O2用于丙烯的环氧化进行了研究。结果表明,氧气的存在促进了丙烯的加氢,同时分子氧的活化也离不开氢气;只有在氢气和共存时,丙烯环氧化的反应才能进行,丙烯的加氢和分子氧的活化发生在同一活性中心上。在液相条件下环氧丙烷(PO)收率比在气相条件下得到的高。 相似文献
9.
丙烯直接环氧化Au/TiO2催化剂失活及再生研究 总被引:2,自引:0,他引:2
采用沉积沉淀法制得Au/TiO2负载型催化剂,研究了该催化剂的丙烯气相直接环氧化合成环氧丙烷的反应性能,对新鲜、失活和再生后的催化剂进行TG-DTA、FT-IR、吡啶-IR、TEM以及活性评价等表征.研究结果表明.催化剂的失活是由于吸附在催化剂表面酸性Ti位上的环氧丙烷产物发生副反应生成了大分子沉积物.该沉积物存在着两种类型,其含有长碳烷基和酯基.催化剂再生实验表明在空气和H2中再生时活性恢复良好,而在N2中的再生效果则很差. 相似文献
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11.
The influence of process parameters on the epoxidation of 2-buten-1-ol with 30 % hydrogen peroxide using the titanium silicalite
TS-1 is presented. The studies were carried out under autogenic pressure (in autoclave). Methanol was used as a solvent in
this process. The influence of temperature, 2-buten-1-ol to hydrogen peroxide mole ratio, amount of solvent used, TS-1 catalyst
content, and reaction time on the reaction was studied. The major product of this reaction, 2,3-epoxybutan-1-ol (EB), has
numerous applications in chemical industry. 相似文献
12.
Solvents have an important effect on the epoxidation of propylene catalyzed by TS-1. The experimental results show that, in
different solvents, the catalytic activity of epoxidation is in the following order: methanol > 2-propanol > 2-butanol > acetonitrile
> acetone > tetrahydrofuran. Based on the reaction mechanism, the effects of solvents on the epoxidation were studied from
eight aspects, which included the electronic effect, the steric effect, the polarity of solvent, the effect of solvent on
sorption and diffusion of reactant, the oxidation of alcohol, the etherification of PO, the deactivation of TS-1 and the solubility
of propylene in the solvents. The electronic effect, steric effect and the polarity of solvent were considered to be the main
aspects. This work may provide theoretical guidance for choosing solvents for these kinds of reactions and also may serve
as basis for further industrialization.
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Translated from Journal of Tsinghua University (Science and Technology), 2007, 47(9): 116–120 [译自: 清华大学学报(自然科学版] 相似文献
13.
环己酮氨肟化反应中TS-1催化剂的积炭失活 总被引:3,自引:0,他引:3
采用连续淤浆反应器,在环己酮质量空速为6 h-1和温度为70 ℃的条件下,对 TS-1 催化剂上环己酮氨肟化制环己酮肟反应过程中的活性变化规律进行了考察,并用热重-差热分析、程序升温脱附、 N2物理吸附、程序升温氧化和傅里叶变换红外光谱等测试手段对不同运转时间及再生后的催化剂进行了表征. 结果表明,催化剂运转时间在60 h以内时活性稳定,然后迅速下降; 积炭是引起催化剂失活的主要原因. 催化剂表面的积炭主要沉积在 TS-1 的微孔内,含碳物种有两种类型: 易除炭存在于Ti中心附近,可在350 ℃下氧化除去; 难除炭沉积于强酸中心 Si-OH 处,需在700 ℃下才能除去. 催化剂失活前后的骨架结构未发生显著变化,经烧炭再生后活性可恢复到新鲜催化剂的水平. 相似文献
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15.
Gang Li Jiwen Meng Xiangsheng Wang Guo Xinwen 《Reaction Kinetics and Catalysis Letters》2004,82(1):73-80
Titanium silicalite was prepared using tetrapropylammonium bromide as a template. Propene epoxidation was studied on this
catalyst using the mixtures of methanol with water or 2-propanol or acetone and the solvent effect was investigated systematically.
This revised version was published online in August 2006 with corrections to the Cover Date. 相似文献
16.
在液相环己酮氨肟化反应中,有机物在钛硅分子筛催化剂(TS-1)上的沉积是造成失活的原因之一。采用傅里叶变换红外光谱、热重-差热、色谱-质谱联用、X-射线衍射、固体核磁共振、N2物理吸附和扫描电镜等分析手段,对失活TS-1的骨架结构及表面沉积物分子的结构和物化性质进行了表征。结果表明,引起催化剂失活的沉积物富集在分子筛的孔道内,主要有环己酮的氧化或还原产物、环己酮的二聚物、环己酮肟深度反应产物、叔丁基环己酮等可溶性沉积物以及它们缩聚而成的不溶性沉积物,其量可占失活催化剂总质量的5.0%。TPO烧炭时靠近Ti中心处的沉积物可以在较低温度下脱除,而孔道内的其他沉积物需要在较高温度下脱除,650℃沉积的炭可完全脱除。失活催化剂经700℃煅烧再生后,催化活性可恢复到新鲜催化剂的水平。 相似文献
17.
用溶胶-凝胶法制得了Fe-Al-P-O催化剂,采用IR、XRD、TEM、BET、TPR和微反等技术研究了催化剂的物化性质和反应性能。实验结果表明,Fe1/2-Al1/2-PO4由10 nm左右 FePO4和AlPO4微晶组合而成,其晶格氧的活泼性大于单纯FePO4,AlPO4在Fe1/2-Al1/2-PO4中起到分散FePO4微晶的作用;Fe1/2-Al1/2-PO4的反应性能与原料气组成密切相关,丙烯与O2的选择氧化产物主要是丙烯醛,原料气中加入H2后,反应产物以环氧丙烷为主,同时还有部分丙烯醛,原料气中引入水蒸气后,可进一步增加环氧丙烷的选择性及减少丙烯醛的产率;在0.1 MPa、200 ℃、C3H6/O2/H2/H2O/N2=1∶1∶1∶1∶6(mol比)和空速1 200 h-1条件下,丙烯的转化率为8.9%,环氧丙烷的选择性为81.0%。 相似文献