氧掺杂氮化碳纳米片的制备及其光解水制氢性能

以草酸为氧源,二聚氰胺和尿素为原料,采用两步热聚合方式合成氧掺杂氮化碳纳米片催化剂(CNO)。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、X射线光电子能谱分析(XPS)、荧光光谱(PL)及电化学测试等技术对催化剂进行结构表征分析。在可见光照射下通过分解水制氢反应对CNO的光催化还原性能进行评价。结果表明,草酸中的O元素通过取代氮化碳三嗪环结构中N原子直接键合到sp~2杂化碳上,形成O掺杂CNO。经O掺杂改性后的氮化碳具有良好的层状堆积结构,可见光吸收性明显提高,同时禁带宽度降低。O掺杂的引入加速了光生电子-空穴对的分离和传输,能大幅度提高氮化碳的光催化分解水制氢性能,在可见光照下达88.6μmol·h~(-1),是未掺杂CN的3.91倍。     

Zn对砖块状单斜WO_3光催化活性的影响（英文）

利用简单的方法合成了Zn掺杂砖块状WO_3材料,并用罗丹明B对其光催化性能进行了评估。利用X射线衍射、拉曼光谱、扫描电镜、紫外可见漫反射光谱、红外光谱和X射线光电子能谱分析等技术对合成材料进行了表征,结果表明适量Zn掺杂可保持WO_3的砖块状形貌。光催化结果表明Zn掺杂量(质量分数)为5%的WO_3光催化性能最好,这是因为该材料内形成了大量的氧空位且羟基含量较高。     

功能化介孔二氧化硅的制备及其吸附分离水中铀的研究进展

铀是一种高效、清洁的核能燃料,但在核工业中不可避免地会产生含铀废水。如果不及时处理,泄漏到环境中,将对动植物和人类的健康构成威胁。因此,从能源回收和环境保护的角度来说,研究水溶液中U(Ⅵ)的分离工艺迫在眉睫。吸附技术因其可行性、效率高和操作简单等优点备受关注。功能化介孔二氧化硅材料具有比表面积大、孔容量大和吸附能力强等优点,是一种理想的吸附剂,在铀的吸附分离领域有着广泛的应用。本文在功能化介孔二氧化硅制备方法的基础上,结合X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱、X射线吸收精细结构谱、X射线能谱分析和拉曼光谱等分析方法,对国内外目前水溶液中U(Ⅵ)吸附的表征及吸附机理进行了综述。虽然功能化介孔硅吸附铀已经取得了令人鼓舞和潜在的发展,但新型多功能吸附剂的设计和批量生产在实际环境的应用方面仍具有挑战性。     

钾离子掺杂对石墨型氮化碳光催化剂能带结构及光催化性能的影响

以双氰胺和氢氧化钾为原料制备了能带可控的钾离子掺杂石墨型氮化碳(g-C3N4)光催化剂,并与碱处理的g-C3N4及g-C3N4/KOH复合催化剂进行了对比。采用X射线衍射(XRD)光谱、紫外-可见(UV-Vis)光谱、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、N2吸附、电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)、荧光(PL)光谱、X 光电子能谱(XPS)等分析手段对制备的催化剂进行了表征。结果表明,钾离子含量对氮化碳催化剂的价带及导带位置有显著影响。此外,钾离子的引入抑制了氮化碳晶粒的生长,提高了氮化碳的比表面积以及对可见光的吸收,降低了光生电子-空穴对的复合几率。以染料罗丹明B的降解为探针反应系统研究了钾离子掺杂对g-C3N4在可见光下催化性能的影响,研究了光催化反应机理。结果表明,钾离子掺杂后氮化碳的光催化性能显著提高。制备的钾离子掺杂氮化碳催化剂表现出良好的结构及催化稳定性。     

微波固相法快速制备氮掺杂石墨烯

以鳞片石墨为原料,首先通过Hummers法制备氧化石墨,再将洗涤至中性的氧化石墨分散液与乙二胺反应得到功能化石墨烯。干燥后的功能化石墨烯在微波辐照下能瞬间产生高热,促使接枝的乙二胺分子分解并实现对石墨烯原位掺杂制备出氮掺杂石墨烯。利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、X射线能谱(EDS)对样品的形貌、结构和组成进行了表征。结果表明:该合成途径能成功实现对氧化石墨烯的还原和掺杂,所合成的氮掺杂石墨烯呈现透明绢丝状结构。     

微波固相法快速制备氮掺杂石墨烯

以鳞片石墨为原料, 首先通过Hummers法制备氧化石墨, 再将洗涤至中性的氧化石墨分散液与乙二胺反应得到功能化石墨烯。干燥后的功能化石墨烯在微波辐照下能瞬间产生高热, 促使接枝的乙二胺分子分解并实现对石墨烯原位掺杂制备出氮掺杂石墨烯。利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、X射线能谱(EDS)对样品的形貌、结构和组成进行了表征。结果表明:该合成途径能成功实现对氧化石墨烯的还原和掺杂, 所合成的氮掺杂石墨烯呈现透明绢丝状结构。     

Fe-P共掺杂石墨相氮化碳催化剂可见光下催化性能研究

采用双氰胺、硝酸铁和磷酸氢二铵为原料制备Fe-P共掺杂石墨相氮化碳(g-C3N4).使用X射线衍射光谱(XRD)、N2吸附、紫外可见光谱(UV-Vis)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、荧光光谱(PL)、X射线光电子能谱(XPS)等分析手段对制备的催化剂进行了表征.结果表明,引入掺杂剂可以抑制g-C3N4的晶粒生长,提高催化剂比表面积,降低带隙能,抑制光生电子和空穴的复合.在可见光下降解罗丹明B的实验表明Fe-P共掺杂g-C3N4的反应速率常数是纯g-C3N4的6倍.我们推测了P和Fe可能的掺杂态以及光催化反应机理.     

Zn对砖块状单斜WO3光催化活性的影响

利用简单的方法合成了Zn掺杂砖块状WO₃材料，并用罗丹明B对其光催化性能进行了评估。利用X射线衍射、拉曼光谱、扫描电镜、紫外可见漫反射光谱、红外光谱和X射线光电子能谱分析等技术对合成材料进行了表征，结果表明适量Zn掺杂可保持WO₃的砖块状形貌。光催化结果表明Zn掺杂量（质量分数）为5%的WO₃光催化性能最好，这是因为该材料内形成了大量的氧空位且羟基含量较高。     

功能化MCM-41负载双齿氮钯催化剂的制备及其在Suzuki偶联中的应用

首先胺功能化修饰介孔材料MCM-41,再与二-(吡啶-2-基-)甲酮缩合成席夫碱,最后通过Pd(OAc)2配位制备了MCM-41负载双齿氮钯配合物,采用X射线衍射(XRD)以及X射线光电子能谱(XPS)对其结构表征.该负载催化剂在以二甲苯为溶剂,K2CO3为碱以及n-Bu4NF用作添加剂的Suzuki偶联中表现出优越的催化性能.     

镍掺杂石墨相氮化碳的熔盐辅助微波法制备及光催化固氮性能

采用熔盐辅助微波法制备了可见光下具有优越光催化固氮性能的镍掺杂石墨相氮化碳.采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、氮气吸附-脱附、紫外-可见光谱(UV-Vis)、X射线光电子能谱(XPS)、荧光光谱(PL)、程序升温脱附(TPD)和电化学阻抗谱(EIS)等手段对催化剂进行了表征.结果表明,熔盐辅助微波法使氮化碳催化剂从层状结构变为纳米颗粒状,并相互紧密堆积形成很多二次孔,增大了催化剂的比表面积.同时,在催化剂制备过程中,熔盐包裹住了催化剂原料,避免了镍离子与氧气的接触,使镍离子呈现出活性的Ni(Ⅰ)—N态和非活性的氧化镍态2种存在形式.Ni(Ⅰ)—N作为反应活性中心,能有效捕获光电子,提高电子-空穴分离效率,促进电子从掺杂镍离子向N2分子的迅速转移,实现氮气分子的活化,进而提高固氮性能.     

Si掺杂介孔SO_4~(2-)/TiO_2的非模板剂法合成及表征

在不使用模板剂的条件下,以工业硫酸氧钛溶液为原料合成介孔偏钛酸前驱体,再经正硅酸乙酯浸渍焙烧制备了具有良好热稳定性的Si掺杂介孔SO42-/TiO2.采用X射线衍射、N2吸附-脱附、扫描电镜、X射线能谱和傅里叶变换红外光谱等表征方法对样品的组成和结构进行了分析,并考察了该材料在亚甲基蓝氧化降解反应中的光催化性能.结果表明,在焙烧过程中,被吸附在偏钛酸孔道内的正硅酸乙酯发生水解,并与偏钛酸孔壁上的自由羟基形成Ti-O-Si键;Si进入二氧化钛骨架中,对孔结构起到了支撑作用,从而提高了介孔SO42-/TiO2的热稳定性.700℃焙烧2 h后,Si掺杂介孔SO42-/TiO2材料的比表面积仍达到189 m2/g,平均孔径为2.8 nm.400℃焙烧的样品在亚甲基蓝降解反应中表现出较好的光催化活性.     

硼掺杂SiC的制备、表征及其可见光分解水产氢性能(英文)

采用原位碳热还原法制备了硼掺杂的β-SiC(Bx SiC)光催化剂,并考察了其可见光下光催化分解水制氢的性能.利用X射线衍射仪、X射线光电子能谱、扫描电镜及紫外-可见吸收光谱等测试方法对所制备催化剂的晶型、形貌、表面性质及能带结构进行了表征.分析结果表明,硼原子掺杂进入SiC晶格并取代了Si位点,在价带上方形成了浅受主能级,从而导致了带隙宽变窄.浅受主能级作为空穴的捕获中心可抑制光生电子和空穴的复合.因此,与SiC相比,硼掺杂SiC光催化剂在可见光下催化分解水产氢的活性大大提高.当B/Si的摩尔比为0.05时,硼掺杂SiC表现出最高的光催化产氢活性.     

碳掺杂的二氧化钛纳米管的制备及其可见光催化性能

以尿素作为碳元素前驱体对TiO2纳米管进行掺杂,采用比表面积测定、X射线衍射、透射电子显微镜、能量色散X射线荧光光谱、X射线光电子能谱、固体漫反射紫外-可见吸收光谱和荧光光谱对产物进行了表征。 结果表明,以尿素作为前驱体可制备C掺杂的TiO2纳米管,C掺杂后,TiO2纳米管的可见光催化活性明显提高。 此外,研究了C掺杂量、煅烧温度、催化剂用量和pH值对TiO2纳米管光催化降解活性的影响,发现当C的掺杂量为5.3%、催化剂用量为1.5 g/L、溶液的pH值为5时,在其催化作用下,可见光光照3 h后罗丹明B的降解率可达到91%。     

钴掺杂二氧化钛的光催化制氢性能

采用聚合络合法（PCM）制备出钴掺杂二氧化钛（CO/TiO₂）光催化剂.以热重-差示扫描量热同步热分析（TGA-DSC）,傅里叶变换红外（FT-IR）光谱,X射线粉末衍射（XRD）,氮气吸附-脱附,紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）,X射线光电子能谱（XPS）等手段对材料进行了表征.采用光催化制氧作为探针反应,以氧气的产量评价材料的光催化性能结果表明:采用聚合络合法制备的样品主体成分为锐钛矿晶型的二氧化钛,钴元素呈高度分散,钴的掺杂能够明显提升二氧化钛光催化材料的光催化制氢活性,当钴钛物质的量之比为0.3%时,催化剂具有最佳的光催化制氢活性,达到2499μmol,是同等条件下制备的无掺杂二氧化钛的近六倍.还对钴离子掺杂增强机理进行了探讨.     

硼硫共掺杂TiO2的光催化性能及掺杂机理

采用水热法制备了硼硫共掺杂的TiO2光催化剂(TiO2-B-S),并用其光催化降解甲基橙.结果表明,在240℃下水热反应12h时制得的TiO2-B-S具有较高的催化活性,紫外光照射50min和太阳光照射230min时对甲基橙的降解率分别达99.8%和81%.X射线粉末衍射、紫外-可见漫反射光谱和X射线光电子能谱等研究表明,TiO2-B-S为锐钛矿晶型,硫硼掺杂能抑制TiO2粒径的生长;TiO2-B-S同时具有较高的紫外光和可见光活性的原因可能是掺杂的硼以B3 进入晶格中,导致TiO2晶格畸变,带隙变窄.掺杂的硼和硫还提高了TiO2的表面酸度和对可见光的吸收.     

硼掺杂SiC的制备、表征及其可见光分解水产氢性能

采用原位碳热还原法制备了硼掺杂的β-SiC (B_xSiC)光催化剂,并考察了其可见光下光催化分解水制氢的性能. 利用X射线衍射仪、X射线光电子能谱、扫描电镜及紫外-可见吸收光谱等测试方法对所制备催化剂的晶型、形貌、表面性质及能带结构进行了表征. 分析结果表明,硼原子掺杂进入SiC 晶格并取代了Si 位点,在价带上方形成了浅受主能级,从而导致了带隙宽变窄. 浅受主能级作为空穴的捕获中心可抑制光生电子和空穴的复合. 因此,与SiC相比,硼掺杂SiC光催化剂在可见光下催化分解水产氢的活性大大提高. 当B/Si 的摩尔比为0.05时,硼掺杂SiC表现出最高的光催化产氢活性.     

Si掺杂介孔SO2-4/TiO2的非模板剂法合成及表征

在不使用模板剂的条件下,以工业硫酸氧钛溶液为原料合成介孔偏钛酸前驱体,再经正硅酸乙酯浸渍焙烧制备了具有良好热稳定性的Si掺杂介孔SO2-4/TiO2.采用X射线衍射、N2吸附-脱附、扫描电镜、X射线能谱和傅里叶变换红外光谱等表征方法对样品的组成和结构进行了分析,并考察了该材料在亚甲基蓝氧化降解反应中的光催化性能.结果表明,在焙烧过程中,被吸附在偏钛酸孔道内的正硅酸乙酯发生水解,并与偏钛酸孔壁上的自由羟基形成 Ti - O - Si 键;Si进入二氧化钛骨架中,对孔结构起到了支撑作用,从而提高了介孔SO2-4/TiO2的热稳定性.700 ℃焙烧 2 h 后,Si掺杂介孔SO2-4/TiO2材料的比表面积仍达到189 m2/g,平均孔径为2.8 nm.400 ℃焙烧的样品在亚甲基蓝降解反应中表现出较好的光催化活性.     

石墨相氮化碳纳米管的合成及光催化产氢性能

通过硬模板法,采用氰胺前驱物和二氧化硅纳米管(SiO₂-NTs)模板,合成石墨相氮化碳纳米管(CN-NTs)光催化剂。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线粉末衍射(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、氮气吸附/脱附测试、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、荧光光谱、热重分析(TGA)等手段对CN-NTs催化剂的结构与性能进行表征。结果表明,CN-NTs的化学组成是石墨相氮化碳(g-C₃N₄),形貌为均匀的纳米管,且是介孔材料。与体相氮化碳(B-CN)和介孔石墨相氮化碳(mpg-CN)相比,CN-NTs的光吸收带边蓝移到440 nm,荧光发射谱的峰强减弱。在可见光(λ>420 nm)照射下,CN-NTs具有较高的光催化分解水活性,产氢速率为58 μmol/h,且表现出良好的光催化活性稳定性和化学结构稳定性。研究结果表明纳米管状结构能有效促进g-C₃N₄半导体激子解离,提高光生电子-空穴的分离效率,进而显著优化g-C₃N₄的光催化产氢性能。     

超声波制备介孔结构的氮掺杂TiO2纳米晶及其可见光催化性能

采用超声波辐射法制备了具有介孔结构的高浓度氮掺杂TiO₂纳米晶(N/TiO₂).采用N₂物理吸附、X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、透射电镜、光致发光谱和紫外-可见漫反射光谱等手段对N/TiO₂进行了表征.以波长为400~660nm的可见光为光源,以水体污染物邻苯二甲酸二甲酯为降解对象,考察了不同制备方法对N/TiO₂光催化性能的影响.结果表明,超声波辐射使氮掺杂浓度提高了2.2倍,该法制备的N/TiO₂同时具有较好的介孔结构,表现了更高的光催化降解邻苯二甲酸二甲酯的活性.其活性提高的主要原因是N/TiO₂含有更高浓度的氮和对可见光具有更强的吸收能力.     

孔径渐变的有序介孔炭的合成及电化学应用

以SBA-15为模板,硼酸为孔道扩张剂,蔗糖为碳源制备了一系列孔径渐变的有序硼杂介孔炭材料,并研究了其电化学电容性能。氮气静态吸附测试表明,当硼酸物质的量分数从0%增大到75%时,介孔炭的孔径从3.3nm增大至8.1nm,并保持有序的介孔结构。电化学测试表明,在KOH电解液中,硼杂介孔炭比电容明显高于未掺杂硼有序介孔炭,孔道有序性和孔径大小共同影响了炭材料的电容性能。当硼酸物质的量分数为50%时,炭材料的比电容性能最优。