煤矸石催化气化耦合气化灰提铝过程中K2CO3和Na2CO3作用的对比研究

以煤矸石为研究对象，对比研究了Na₂CO₃与K₂CO₃对煤矸石催化气化反应性及催化气化灰中Al的溶出行为的影响。同时，采用X射线衍射分析（XRD）和热重分析（TGA）研究了不同催化剂及温度作用下矸石中矿物质的热转变过程。结果表明，与K₂CO₃相比，煤矸石中的高岭石更容易与Na₂CO₃反应生成钠霞石，而酸浸可实现钠霞石中铝和硅元素的有效分离。此外，Na₂CO₃作为催化剂时，所得气化灰经盐酸浸取后铝的浸出率可达到94.2%。而K₂CO₃作催化剂时，其铝的浸出率只有83.7%。因此，对矸石催化气化耦合气化灰的铝提取来说，Na₂CO₃催化剂具有更好的选择性。     

Se和SeO2在O2/CaO (001)表面吸附反应的第一性原理研究

基于密度泛函理论的第一性原理和平板模型构造了最稳定的O₂/CaO（001）表面,通过优化Se和SeO₂在此表面可能的初始吸附结构得到最佳吸附构型,分析了Se原子在O₂/CaO（001）表面向SeO₂的转化。结果表明,Se原子在O₂/CaO（001）表面的稳定吸附构型主要有两种,即O-Se-O和O-O-Se基团,其中,O-O-Se基团的Se终端具有一定化学活性;Se在O₂/CaO（001）表面向SeO₂转化所需反应能垒小于均相条件下生成SeO₂所需反应能垒,表明CaO不仅作为吸附剂,也能促进Se向SeO₂的转化;SeO₂分子在O₂/CaO（001）表面发生化学吸附时,吸附基底的部分价电子转移至SeO₂分子轨道中。     

基于微粒与类别的“碳酸钠与碳酸氢钠”的教学

利用Na₂CO₃和NaHCO₃在生活中的应用,创设情境认识它们性质上的差异,基于Na₂CO₃化学性质的已有认知,开展对NaHCO₃化学性质的预测和实验验证活动,引导学生构建从组成微粒和物质类别视角分析研究物质性质的思路和方法,注重学生逻辑推理能力的发展,凸显核心观念对元素化合物学习的指导功能,使知识向素养转化。     

碱金属碳酸盐对褐煤程序升温热解过程中H2S和NH3生成的影响

以内蒙古锡盟褐煤为研究对象,通过HCl/HF洗脱煤中固有矿物质,采用机械混合法对原煤和脱矿物质煤分别负载3%的Li₂CO₃、Na₂CO₃和K₂CO₃,利用固定床程序升温热解-色谱分析法考察了煤中固有矿物质以及负载的碱金属碳酸盐对煤热解过程中H₂S和NH₃生成的影响。结果表明,煤中所固有矿物质对锡盟褐煤热解过程中H₂S和NH₃的生成和释放均有抑制作用,但对H₂S和NH₃生成的影响不同;矿物质的脱除不改变煤中有机结构及硫的存在形态,H₂S的释放温区没有发生改变,而HCN的二次反应是NH₃生成的主要来源之一,酸洗脱矿物质改变了煤中孔结构特性,从而影响不同温度段NH₃的释放。原煤及脱矿物质煤负载的碱金属碳酸盐对其热解过程中H₂S和NH₃的生成都有一定的影响,K₂CO₃除外, 负载到原煤的其他碱金属碳酸盐都抑制了H₂S的生成;Na₂CO₃除外,负载到脱矿物质煤的其他碱金属碳酸盐都促进了NH₃的生成。     

Mn-Fe复合氧化物脱除燃煤烟气中砷、硒的实验研究

采用共沉淀法制备了一系列Mn-Fe复合氧化物,研究了物质的量比和温度对气相砷、硒吸附的影响,考察了As₂O₃和SeO₂双组分气体的同时吸附特性,对吸附产物中砷、硒的稳定性进行测定。结果表明,As₂O₃和SeO₂在Mn-Fe复合氧化物表面的吸附量随Min含量增加呈先增大后减小的趋势,当Mn/Fe物质的量比为1:1时吸附量达到最大;两者的最佳吸附温度分别为750和600℃;双组分气体同时吸附时,两者存在竞争作用,Mn-Fe复合氧化物会优先吸附As₂O₃,SeO₂的吸附受到抑制;此外,预吸附的SeO₂会增强临近原子吸附活性,促进As₂O₃的吸附;吸附后的Mn-Fe复合氧化物浸出液中砷和硒的质量浓度均低于控制限值,在随粉煤灰进行资源化利用(如作为混凝土成分、水泥原料等)过程中不会产生二次污染。     

沉淀方式对微波辐射老化制备CuO/ZnO/Al2O3催化剂性能的影响

采用微波辐射老化沉淀母液的方法,着重考察了沉淀方式对制备的CuO/ZnO/Al₂O₃催化剂及其前驱体的结构和催化性能的影响。实验结果表明,沉淀方式对催化剂的活性和稳定性影响较大,其活性顺序为分步沉淀法二＞并流共沉淀法＞分步沉淀法一＞反加法＞正加法。通过XRD、DTG、H₂-TPR等表征分析表明,先并流沉淀Al(NO₃)₃溶液和Na₂CO₃溶液,再并流沉淀Cu(NO₃)₂-Zn(NO₃)₂混合溶液与剩下的Na₂CO₃溶液,然后微波辐射老化所制备前驱体中含有更多的绿铜锌矿 (Cu,Zn)₅ (CO₃)₂(OH)₆物相,焙烧后形成的CuO-ZnO协同作用强,且CuO分散性好,H₂还原温度较低,催化活性和稳定性也较高。     

多级孔ZSM-5分子筛的制备及催化噻吩烷基化性能研究

用不同浓度的Na₂CO₃溶液处理ZSM-5分子筛,采用XRD、XRF、SEM、N₂吸附脱附及NH₃-TPD方法对处理前后的ZSM-5分子筛进行表征,并考察了Na₂CO₃溶液处理对ZSM-5分子筛孔结构、酸性以及噻吩烷基化性能的影响。结果表明,Na₂CO₃溶液处理在保持ZSM-5分子筛微孔骨架结构的同时,增加了ZSM-5分子筛的比表面积、外表面积和介孔体积,并调变了酸性。Na₂CO₃溶液处理提高了ZSM-5分子筛催化剂的噻吩烷基化活性和噻吩选择性。一定反应条件下,随着Na₂CO₃溶液浓度增加,多级孔ZSM-5分子筛的噻吩烷基化性能逐渐提高,而噻吩选择性先增加后下降。当Na₂CO₃溶液浓度为2 mol/L时,分子筛的噻吩转化率和噻吩选择性分别为81.26 %和73.15%。当Na₂CO₃溶液浓度为3 mol/L时,噻吩转化率和选择性分别为90.57 %和72.59%。     

工业混合碱各组分含量测定——一种综合型实验方案设计

利用两类双指示剂法、BaCl₂法和电位滴定法等4种实验方法,分别测定了工业混合碱I (NaOH+Na₂CO₃)和混合碱II (Na₂CO₃+NaHCO₃)溶液中NaOH、Na₂CO₃与NaHCO₃等3种成分的质量浓度(即单位体积溶液中组分质量)。计算和比较了不同分析方法测定结果的误差和标准偏差,对不同分析方法测定结果进行了显著性检验,并分析了产生误差及造成显著性差异的原因。结果表明：电位滴定法的准确度和精密度均较好,BaCl₂法的准确度和精密度较差;BaCl₂法与其他3种方法测定结果的数据之间存在显著性差异。本文内容不仅对工业混合碱中各组分含量测定方法提供了一个参考,而且为酸碱滴定实验教学提供了一个综合型实验项目的设计方案。     

Li4SiO4对CO2捕集性能的实验研究

以Li₂CO₃和SiO₂为原料,通过高温固相合成法合成了CO₂捕集剂Li₄SiO₄,并用X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)对所合成的材料在CO₂捕集前后的晶相变化以及微观结构进行了表征。通过热重分析仪(TGA)研究了Li₄SiO₄材料吸附CO₂的性能,并在小型热态实验台架上进行了CO₂热态捕集实验。实验结果表明,Li₄SiO₄对CO₂的捕集性能受Li₄SiO₄合成温度、CO₂的吸附温度以及气体中CO₂含量的影响,在700 ℃下制得的Li₄SiO₄具有最佳的CO₂吸附特性,最大吸附增量可达34%。Li₄SiO₄的吸附能力随着CO₂含量和吸附时间的增加而增加,当CO₂浓度分别为75%、67%、60%时,700 ℃ Li₄SiO₄对CO₂最大吸附量分别可达6.68 mmol/g、3.37 mmol/g、2.02 mmol/g (理论量8.33 mmol/g)。     

痕量K元素对煤基碳材料NOx低温吸附功能的影响机理

本研究选取准东煤为碳材料前驱体，以水热耦合痕量K元素的方法对其进行活化。通过实验探究K质量浓度对碳吸附性能的影响，同时系统研究了材料的NO_x低温吸附性能。实验结果表明，活化液中K₂CO₃质量浓度为0.0067g/mL时，所制得的样品对NO_x的吸附性能较好，其饱和NO_x吸附时间为3200 s。通过低温N₂物理吸附研究发现，该质量浓度下样品的孔结构发展较好，比表面积达到708.6 m²/g。此外，本研究通过XPS、SEM等手段对不同质量浓度K₂CO₃活化的碳基材料进行了物化表征，并对不同质量浓度K₂CO₃活化制备的样品进行了表面性质分析，通过FT-IR对样品表面的吸附过程进行研究，发现准东煤基碳材料优良的吸附性能与表面结构相关，研究中采用DFT手段对反应机理进行验证，结果表明，K可促进C-O键的形成，而活性C-O结构是促进NO_x吸...     

扩散反应模型在钢渣提钒湿法碱浸中的应用

多相非催化流体固体反应的数学模型具有广泛而重要的工业意义。本文采用非稳态的扩散反应模型描述了高钙含钒钢渣在Na₂CO₃、NaHCO₃溶液中的浸取动力学过程。     

不同碱基物质对燃煤烟气脱氯的影响

实验探究NaOH、Na₂CO₃、NaHCO₃这三种常见的碱基物质在模拟燃煤烟气中的实际表现，发现三种碱基物质均具有一定的脱氯性能，NaOH、Na₂CO₃、NaHCO₃的脱氯性能依次下降，以脱氯效率70%为目标，使用三种碱基物质Na/Cl比分别需要达到5.8、7.1、8.7。高浓度SO₂的存在对烟气脱氯有竞争作用，随着SO₂浓度的提高，脱氯效率线性下降，不同碱基物质下，SO₂浓度对脱氯效率的影响规律基本一致，SO₂浓度每增加100 mg/m³，脱氯效率下降约1.4%。由于三种碱基物质达到相同脱氯效率时的Na/Cl比不同，综合考虑成本和溶解性，NaOH最具工业应用价值。     

Effect of supercritical water on the stability and activity of alkaline carbonate catalysts in coal gasification

The stability and activity of alkaline carbonate catalysts in supercritical water coal gasification has been investigated using density functional theory method.Our calculations present that the adsorption of Na₂CO₃ on coal are more stable than that of K2CO3,but the stability of Na₂CO₃ is strongly reduced as the cluster gets larger.In supercritical water system,the dispersion and stability of Na₂CO₃ catalyst on coal support is strongly improved.During coal gasification process,Na₂CO₃ transforms with supercritical water into NaOH and NaHCO₃,which is beneficial for hydrogen production.The transformation process has been studied via thermodynamics and kinetics ways.The selectively catalytic mechanism of NaOH and the intermediate form of sodium-based catalyst in water-gas shift reaction for higher hydrogen production has also been investigated.Furthermore,NaOH can transform back to Na₂CO₃ after catalyzing the water-gas shift reaction.Thus,the cooperative effects between supercritical water and Na₂CO₃ catalyst form a benignant circle which greatly enhances the reaction rate of coal gasification and promotes the production of hydrogen.     

四元体系Na2B4O7-Na2CO3-NaHCO3-NaBO2-H2O多温(0～45℃)溶度研究

报道了四元体系Na₂B₄O₇-Na₂CO₃-NaHCO₃-NaBO₂-H₂O在0,15,25,35及45℃时的等温溶度,通过数据拟合等温截面无变点溶度数据与温度的关系,给出了相应的溶度-温度关系式,绘出了该体系0～45℃时的多温关系图.这些结果有助于揭示含硼碱湖的固体盐矿成因,给出了有关盐卤存在的反应2Na₂CO₃+Na₂B₄O₇+H₂O=4NaBO₂+2NaHCO₃的相化学揭示.     

碳酸钠对选择性非催化还原反应影响的研究

在管式石英反应器中研究了Na₂CO₃对氨水-SNCR以及尿素-SNCR的影响。结果表明,添加少量的Na₂CO₃可以明显提高低温区域的脱硝效率,同时使NH₃泄漏曲线明显往低温方向偏移,尿素-SNCR过程尾部HNCO泄漏明显降低;添加少量的Na₂CO₃可以明显降低N₂O排放,这在尿素-SNCR过程中尤为明显;Na₂CO₃的添加明显提高了尿素热解气中HNCO向NH₃的转化率,这是尿素-SNCR过程中HNCO泄漏可以显著降低,N₂O排放得以大量减少的主要原因;Na₂CO₃添加量相同时,较低氨氮比工况的脱硝效率促进作用相对更为明显,较高氨氮比工况脱硝温度窗口宽度的扩展作用相对更为有效,而较低氧含量工况的脱硝效率促进效果也相对更为显著。     

水热合成Co3O4的制备参数调变及其催化分解N2O性能

以十六烷基三甲基溴化胺（CTAB）为模板剂,通过调变CTAB浓度水热合成了氧化钴前驱体,焙烧制得棒状形貌的Co₃O₄,在其表面浸渍K₂CO₃溶液制得K改性的Co₃O₄催化剂,用于N₂O分解。用X射线衍射（XRD）、N₂物理吸附（BET）、扫描电镜（SEM）、X射线光电子能谱（XPS）、H₂程序升温还原（H₂-TPR）和O₂程序升温脱附（O₂-TPD）等技术对催化剂进行了表征,考察了CTAB/钴及尿素/钴物质的量比等制备参数对Co₃O₄催化分解N₂O活性的影响。结果表明,CTAB浓度为0.05 mol/L、CTAB/钴离子物质的量比为1、尿素/钴离子物质的量比为4时,所制备的Co₃O₄催化剂具有较高的N₂O分解活性,而K改性可以进一步提升其催化性能。K改性的Co₃O₄在有氧有水气氛中400℃下进行N₂O分解反应,50 h后N₂O转化率仍保持在91%以上。     

香蒲基生物炭的活化及对VOCs吸附的应用

以香蒲为原料制备生物炭(Biochar), 并用不同试剂进行活化. 活化前的Biochar比表面积和孔体积很小, 分别为1.71 m²/g和0.00421 cm³/g, 而活化后的Biochar比表面积和孔容均增大, 其中经碳酸钠（Na₂CO₃）活化后的Biochar比表面积和孔容最大. 研究了Na₂CO₃与Biochar的质量比对其活化的影响, 确定了Na₂CO₃/Biochar最佳质量比为3∶1条件下, 得到的样品Biochar-Na₂CO₃-3具有最优的表面积和孔容, 分别为624 m²/g和0.211 cm³/g, 并具有优异的挥发性有机化合物(VOCs)吸附性能, 其正己烷、 甲苯和92号汽油的静态吸附容量分别为1.03, 0.814和0.751 g/g, 正己烷和甲苯的动态吸附容量分别为1.00和0.796 g/g, 且吸附稳定性相对较高, 优于商业用活性炭(AC)和硅胶(SG).     

MgO/Al2O3吸附剂对CO2动态吸附性能的研究

以γ- Al₂O₃为载体,采用等体积浸渍法制取MgO/Al₂O₃吸附剂,利用BET、XRD等表征手段对吸附剂进行表征;并通过固定床测量穿透曲线的方法研究其对CO2动态吸附性能的影响,考察了MgO负载量、吸附温度、气体流量等因素对吸附剂吸附CO₂性能的影响,同时还通过多次吸脱附实验考察MgO/Al₂O₃吸附剂的稳定性和再生能力。结果表明,MgO负载量为10%的吸附剂,吸附温度在50℃左右,流量为45mL/min动态吸附量最大;经数次循环后材料的结构性质和吸附性能未见明显变化,可再生性能比较优异,是一种潜在的可工业化应用的CO₂吸附剂。     

TM@Ti2CTx电催化还原CO2:官能团诱导电子轨道重构与电荷转移(英文)

单原子催化还原二氧化碳制备可再生燃料和化工原料是一种有前途二氧化碳资源化技术.受MXene纳米片及其表面官能团调节的启发,本文利用不同的官能团(T=-O和-S)构建了Ti₂C基单原子电催化剂(TM@Ti₂CT_x,TM=V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni),采用从头算量子化学方法,通过调控MXene表面官能团引起电子轨道重构和电荷转移,从而调控MXene基电催化剂的二氧化碳电催化性能.本文研究发现,氧官能团表面锚定的单原子催化剂(TM@Ti₂CO₂)能够显著活化CO₂.当CO₂分子吸附在TM@Ti₂CO₂表面上时,CO₂分子的轨道发生了重构,CO₂分子2π^*_u反键轨道劈裂,部分轨道与单原子的3d轨道结合沉入费米能级之下,导致CO₂分子发生形变.当CO₂分子吸附在TM...     

超声波辅助浸渍法制备Fe2O3/γ-Al2O3 吸附剂脱除气相As2O3的实验研究

使用超声波辅助浸渍法制备Fe₂O₃/γ-Al₂O₃吸附材料,在固定床反应器上研究了前驱液浸渍浓度、载体粒径、吸附温度、吸附气氛等因素对脱除气相As₂O₃的影响。结果表明,前驱液浸渍浓度、载体粒径等会对吸附剂表面结构产生影响从而影响其砷吸附性能;吸附温度升高增强了其化学吸附能力,然而,温度过高反而造成吸附性能的下降;吸附气氛中的SO₂促进了Fe₂O₃/γ-Al₂O₃对气相砷的吸附,气氛中的NO对气相砷的影响不大。