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改性纳米ZSM-11分子筛及其催化苯与甲醇烷基化反应的性能 总被引:2,自引:2,他引:0
采用先NaOH溶液碱处理后用柠檬酸溶液酸处理的方法对纳米ZSM-11分子筛进行改性.采用X射线衍射(XRD)、N_2吸附-脱附、扫描电镜(FE-SEM)、NH_3-TPD和热重(TG)等技术对改性前后的样品进行表征,将得到的催化剂应用于苯与甲醇烷基化制甲苯反应,结果表明:采用经改性处理的纳米ZSM-11分子筛催化剂,在反应温度为350℃,压力为0.2 MPa,质量空速(WHSV)为6 h~(-1),苯与甲醇进料摩尔比为1∶1的条件下,苯与甲醇烷基化反应产物中甲苯选择性明显提高,苯转化率达到44.7%,甲苯和二甲苯总选择性达到97.4%,其中甲苯选择性为86.5%,甲苯收率为37.8%. 相似文献
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改性分子筛的表面酸性与苯烷基化反应活性的关系研究 总被引:3,自引:0,他引:3
用Ca2+、Sr2+、Ba2+、La3+和NH+4交换改性的Y型沸石具有合适的表面酸性,可代替HF作为固体酸催化剂用于苯与长直链烯烃的烷基化反应。用正丁胺TPD研究表明:在改性分子筛表面存在两种强度的酸位,其对应的脱附温度分别为300和450℃,这两种强度的酸位峰面积在反应前后有不同程度的下降,强酸位下降得较多。吡啶吸附FT-IR的结果表明:催化剂表面L酸与B酸同时存在,苯与长直链烯烃烷基化反应的活性与中等强度的酸位有很好的对应关系,而与酸的类型关系不明显。 相似文献
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用NaOH溶液对高硅ZSM-5分子筛进行处理,考察其应用于苯-甲醇烷基化反应过程的最佳处理条件,并用XRD、SEM、XRF、NH3-TPD、TPO、BET等手段对试样进行表征。结果表明,NaOH在脱除分子筛硅物种的同时,也会脱出晶粒表面附着物,暴露出更多的酸性位,形成一定量的介孔,进而影响苯-甲醇烷基化性能。当NaOH处理量为2.4 mmol/gcat时,在液体积空速为85 h-1下,烷基化反应中苯的转化率达到38%,相比处理前提高了近16%,且积炭量低,稳定性好。 相似文献
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采用稀土Nd盐溶液等体积浸渍法制备了Nd/HZSM-5催化剂,并采用BET、XRD、SEM、TG、FT-IR、NH3-TPD、ICP-AES表征手段对催化剂的孔道变化、结构、形貌、热稳定性、酸性及Nd负载量进行测试.在固定床单程管式微反应器上进行催化性能评价.结果表明,改性后分子筛颗粒尺寸减小、表面和孔道结构未发生改变、弱酸强度上升、热稳定性未发生变化,且Nd/HZSM-5催化剂在苯与甲醇烷基化反应中,在进料比1∶1、常压、温度380℃、反应时间3.0 h、质量空速MHSV=2.5 h-1、Nd负载量为1.35%、催化剂用量2.5 g的条件下,苯的转化率为74.14%,产物二甲苯的选择性和收率分别为57.96%和42.97%. 相似文献
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氟改性对纳米HZSM-5分子筛催化甲醇制丙烯的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
在比较了纳米和微米 HZSM-5 分子筛催化甲醇制丙烯反应性能的基础上, 对纳米 HZSM-5 分子筛进行了氟改性. 利用透射电镜、N2 吸附、X 射线衍射、氨程序升温脱附和吡啶吸附-红外光谱技术对改性前后的样品进行了表征, 并在常压、500 oC 和甲醇空速 (WHSV) 为 1.0 h–1 的反应条件下, 在连续流动固定床微型反应器上考察了其催化甲醇制丙烯的性能. 结果表明, 当氟含量<10% 时, 随氟含量的增加, 改性纳米 HZSM-5 分子筛的酸量减少, 酸强度降低, 从而使丙烯选择性和催化剂稳定性不断提高. 但过量 (15%) 氟的改性使纳米 HZSM-5 分子筛的酸量、比表面积和孔容均明显减小, 致使其稳定性反而降低. 在适量 (10%) 氟改性的纳米 HZSM-5 分子筛上, 丙烯选择性和维持甲醇完全转化的反应时间分别由原来的 30.1% 和 75 h 增加到 46.7% 和 145 h. 相似文献
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甲醇制烯烃反应(MTO)是天然气或煤替代石油制取烯烃路线的关键过程。SAPO-34分子筛由于具有适宜的孔道结构、酸性及良好的水热稳定性,在MTO反应中展现出优异的催化性能。对SAPO-34分子筛进行改性研究,不仅有助于其催化性能的提升,还可加深对反应机理的认识。本文综述了近年来用于MTO反应的SAPO-34的改性方法、改性原理及效果,如水蒸汽处理、酸中心选择性中毒、引入金属杂原子、ship-in-a-bottle法、硅烷化改性、F-离子改性、高温氮化改性等,并对今后的研究方向进行了展望。 相似文献
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改性X型沸石催化甲苯、甲醇侧链烷基化反应的研究进展 总被引:2,自引:0,他引:2
综述了三十年来国内外有关在改性X型沸石催化剂上,甲苯、甲醇侧链烷基化制备苯乙烯反应的研究状况。经过性改性的X型沸石具有合适的孔径和适当强度及数量的表面酸碱中心、表面酸碱中心的协同作用有利于反应活性及选择性的提高。参考文献126篇。 相似文献
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制备了单金属双中心Ti-MCM-41分子筛催化剂,通过XRD、低温N2吸附-脱附、XPS及原子吸收光谱等对催化剂进行了表征.结果表明,单金属双中心Ti-MCM-41分子筛催化剂具有良好的长程有序结构和孔结构,其比表面积大于1000m2/g,孔径分布窄,最可几孔径为2.7nm;Ti的电子结合能为458.6eV,介于骨架Ti(选择性氧化活性中心)和非骨架Ti(光催化活性中心)之间.以H2O2和·OH的生成量为基准,考察了Ti-MCM-41对苯羟化反应的催化性能随光照时间、催化剂用量、加水量、反应温度和空气流速等条件的变化,得出了光催化反应的最佳条件.在无外加氧化剂的情况下,单金属双中心Ti-MCM-41上苯的转化率为0.2%,表明其确实具有一定的光催化性能,可实现光催化-选择性氧化的反应-反应耦合.与骨架取代Ti-MCM-41和MCM-41负载TiO2催化剂相比,单金属双中心Ti-MCM-41的催化活性最高.这主要是由于它既具有光催化活性中心,又具有选择性氧化活性中心. 相似文献
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2-苯基-1,2,3-三唑醛和喹喔啉醛通过亚胺键固载到介孔分子筛MCM-41上,得到6种MCM-41固载多氮杂环席夫碱(L1~L6),用FT-IR、XRD和SEM等技术手段对所制得的固载席夫碱进行表征。 研究了以MCM-41固载多氮杂环席夫碱和金属盐偏钒酸钠为共同催化剂,过氧化氢为氧源,直接催化氧化苯合成苯酚,用气相色谱快速检测苯酚产率。 系统地考察了配体、金属盐、温度、溶剂、催化剂用量、反应时间、氧化剂等因素对反应的影响,产率最佳可达23.9%,选择性大于90%。 对催化剂扩大5倍量进行试验,得到23%的产率和93%的选择性,并且催化剂重复使用3次仍能达到19%的产率和90%以上的选择性。 相似文献