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载体对镍基催化剂CH4/CO2重整制合成气性能的影响 总被引:7,自引:3,他引:7
在Ni/MgO、Ni/CaO和Ni/CeO催化剂上,CH4/CO2重整制事成的活性测试表明MgO是一种较好的载体,TPR实验显示,Ni-MgO之间的相互作用比Ni-CaO和Ni-CeO2强,现场CO岐化和CH4解离实验表明, 经剂表面吸附的氢会促进CO歧化和CH4解离积炭。 相似文献
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采用浸渍法、溶胶 凝胶过程与普通干燥、超临界干燥过程相结合的方法制备了三种 82 3K焙烧的NiO CeO2 Al2 O3 体系催化剂 ,分别为浸渍型催化剂 (iNCA5 5 0 )、干凝胶催化剂 (xNCA5 5 0 )和气凝胶催化剂 (aNCA5 5 0 ) ,考察了它们在CH4 CO2 重整反应中的催化性能及反应的稳定性 ,采用TG、TEM、XPS等手段研究了反应前后催化剂的结构性质。研究结果表明 ,在 10 73K、CH4 CO2 =1∶1、180 0 0mL h·g的反应条件下 ,三种催化剂中aNCA5 5 0在CH4 CO2 重整反应过程中的积碳量较大 ,但却具有最好的反应稳定性 ;aNCA5 5 0具有较大积碳量与其表面酸量较大、酸性较强及较大镍分散度有关 ,然而由于它具有较大的积碳容量和很强的金属抗烧结能力 ,因此保持了较好的反应稳定性。催化剂积碳和金属镍烧结导致催化剂表面活性中心数目减少是催化剂失活的主要原因。 相似文献
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CH4—H2O—CO2转化制取合成甲醇原料气的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
在变温床中考查了负载型镍催化剂用于CH4-H2O-CO2转化制取合成气的活性与稳定性,该过程所制得的合成气勿需分离即可直接用于合成甲醇。本文对催化剂活性下降的原因用比表面、孔结构、XRD和XPS对不同反应时间的催化剂进行了对比分析,发现镍催化剂活性降低的原因是催化剂表面镍的大量流失。 相似文献
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CH4,CO2和O2制合成气反应中载体对Ni催化剂抗氧化性能的影响 总被引:7,自引:0,他引:7
在CH4、CO2 催化氧化制合成气反应中, Ni/Al2O3 催化剂在高温下生成NiAl2O4 尖晶石,是导致催化剂失活的一个重要因素. 通过向载体(Al2O3)中添加各种氧化物, 使得催化剂的抗氧化性能得到改善. 并运用TPR、XRD对催化剂进行表征, 发现催化剂的抗氧化性顺序为: Ni/CaO-Al2O3 > Ni/MgO-Al2O3 > Ni/CeO2-Al2O3 > Ni/La2O3-Al2O3 > Ni/Y2O3-Al2O3 > Ni/TiO2-Al2O3> Ni/Al2O3> Ni/Fe2O3-Al2O3. 相似文献
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CH4-CO2-O2反应体系中失活CN-16催化剂的再生 总被引:5,自引:0,他引:5
以CH4-CO2-O2反应为探针,对从天然气水蒸气转化工业装置上卸下的失活CN-16催化剂进行了再生研究。结果表明,当失活CN-16催化剂先经氢气还原,再在不同温度下通入再生剂,然后升温至900℃时,起始再生温度对催化剂的活性影响很小;而当失活CN-16催化剂不经氢气还原,在不同温度下通入再生剂,然后升温至900℃时。随起始再生温度的升高,再生催化剂的活性增大。XRD和分散度测试结果表明,失活催化 相似文献
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镍基气凝胶催化CH4—CO2重整制取合成气反应的研究——Ⅰ.制备方法对NiO—CeO2—Al2O3催化剂物化性质的影响 总被引:4,自引:4,他引:0
采用浸渍法、溶胶-凝胶过程与普通干燥、超临界干燥过程相结合的方法制备了具有不同结构特点的NiO-CeO2-Al2O3催化剂,分别为浸渍型催化剂(iNCA)、干凝胶催化剂(xNCA)和气凝胶催化剂(aNCA),利用BET、TEM、XRD、TPR、NH3-TPD、H2-TPD等方法对各催化剂样品的物化化质进行了考察。研究结果表明,经823K焙烧后,镍含量为9%的各催化剂样品中镍物种分散良好;与iNCA相比,以溶胶-凝胶法为基础制备的xNCA和aNCA中镍物种与载体的相互作用用强并且存在状态均一;三种催化剂中,气凝胶样品具有比表面积高、堆密度低、表面酸中心数多及表面镍分散度高的特点。 相似文献
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以混合钴源为前驱体, 采用等体积浸渍法制备了Co-Pd/TiO2催化剂, 考察了其对CH4和CO2梯阶转化直接合成乙酸的催化性能, 采用XRD, XPS, NH3-TPD和BET对催化剂进行了表征. 结果表明, 催化剂具有适宜的表面酸性、 高比表面积和孔结构, 有利于提高催化剂的活性. 在m(CoCl2)∶m=2∶5, m(Co)∶m(Pd)=2∶1, 常压, 150 ℃条件下, 乙酸的生成速率达到6.13 mg·g-1Cat·h-1, 选择性达到 81.6%, 分别比以单一Co源制备的催化剂提高了134%和16%. 相似文献
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通过浓凝胶转换法合成了一种厚度约为50 nm, 大小约为200 nm的纳米片状SAPO-34分子筛, 经XRD, SEM, ICP和氮气(77 K)吸附-脱附等方法对其进行了表征, 结果显示, 相比于微米级立方体形的SAPO-34 (2 μm), 本文合成的纳米片状SAPO-34表现出更高的比表面积(818.68 m2/g)和孔容(0.57 cm3/g). 比表面和孔容积的增大使其气体吸附容量得到较大的提升, 其中CH4的吸附容量达到25.74 cm3/g, 提升了60%, 高于绝大多数分子筛吸附剂, 同时CH4/N2的吸附选择性未出现明显下降(3.1), 且达到商用吸附剂水平(>3.0). 通过CH4/N2(体积比1∶1, 298 K)混合气体穿透测试证明所合成的纳米SAPO-34是一种有效的CH4/N2分离吸附剂, 在煤层气富集脱氮工业中具有极大的应用潜力. 相似文献
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以水热法合成的介孔铈锆固溶体为载体,采用浸渍法制备了Ni/CexZr1-xO2催化剂,使用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)和热重-差示扫描量热分析(TG-DSC)等测试手段对催化剂进行了表征。通过对比以ZrO2,CeO2,Ce0.6Zr0.4O2和Ce0.33Zr0.67O2为载体的Ni基催化剂性能,发现铈锆固溶体独特的氧化还原性质可以提高活性组分的分散度,增强催化剂的抗积炭性能,从而提高催化剂对甲烷二氧化碳重整制合成气的选择性。 相似文献
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铑催化合成气转化为乙醇反应中甲酰基中间体的化学捕获 总被引:2,自引:4,他引:2
本文采用化学捕获法对铑基催化剂上合成气转化反应中的甲酰基中间体进行了化学捕获,在CO+2D_2反应后,用CH_3I进行的化学捕获反应中生成了CH_3CHO、CH_3CDO两种形式的乙醛;补充的Ar吹扫实验显示DCO的甲基化反应对生成的CH_3CDO有重要贡献。因此,甲酰基的确是合成气反应中的C_1含氧中间体。根据这一结果,初步探讨了合成气反应中CH_x物种的生成途径。 相似文献
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CO2/CH4重整镍基催化剂制备与性能的关系 总被引:5,自引:3,他引:2
一般浸渍法与真空浸渍法的比较说明,真空浸渍制备的催化剂,其表面具有较多的Ni原子,催化活性较高,现场TPO实验表明,CO岐化的积炭量大于CH4解离的积炭量。从而提出镍基催化剂的积炭主要来自反应生成气CO的岐化。 相似文献
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用水热法制备了不同NiO含量的Ni/Ce-Zr-Al-O催化剂.用H2-TPD (程序升温脱附),DRIFTS(漫反射红外傅立叶变换光谱),CO2-TPD等方法考察了NiO的含量对催化剂表面碱性的影响,并和反应稳定性以及抗积碳性能相关联.H2-TPD结果表明,随NiO含量的增加,催化剂表面的Ni含量增加.DRIFT和CO2-TPD结果表明CO2的化学吸附主要是碳酸盐和碳酸氢盐形式.添加少量Ni能够使表面碱性位数量显著增加,碱强度减弱.Ni可能优先占据在催化剂表面较强的碱性位上,再增加Ni的含量则会使碱强度减弱,碱性位有所减少,降低CO2的吸附性能,从而减弱从CO2获得活动氧以消碳的能力.这种作用使NiO含量为7.0%(w)的样品活性随反应进行而减低,积碳量是NiO含量为4.0%(w)的样品的3.7倍. 相似文献
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The catalytic reforming of CH. with COZ over Ni- and Co-based catalysts for theproduction of synthesis gas with low H=/CO ratios is of attraction in industrial FischerTropsch synthesis. One of major problems for this process is catalyst deactivation bycarbon deposition and/or active metal sintering. For Co-based catalysts, Co(NO,), isgenerally used as starting salt and much effort was devoted to the effects of promoter,supporter and preparation conditions'~#. The effect of cobalt precurs… 相似文献
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合成气经费托合成反应直接制低碳烯烃是极具开发前景的合成气直接制烯烃技术,其关键是通过产物分布的调控提高低碳烯烃的选择性.本工作将疏水性Fe基费托合成催化剂与SAPO-34分子筛进行复合,制备了一系列不同SAPO-34分子筛含量的Fe@Si/S-34复合催化剂.采用X射线衍射、扫描电子显微镜、N2吸附-脱附、NH3程序升温脱附和水接触角测量仪考察了SAPO-34分子筛含量对催化剂物化性质的影响.结果表明SAPO-34分子筛的含量对催化剂的表面积、孔体积、酸性和疏水性具有显著的影响.随着SAPO-34分子筛含量的增加,催化剂的比表面积和总孔体积增加,弱酸和中强酸位点增加,疏水性减弱.催化性能评价结果表明,Fe@Si/S-34复合催化剂明显降低了C5+产物选择性,增加了C2~C4烃类的选择性,适量的SAPO-34分子筛能够显著提高C2~C4烯烃的选择性.本研究将Fe@Si催化剂的疏水性和SAPO-34分子筛对C5+烃的... 相似文献