Investigation of warm dense matter using time-resolved X-ray absorption spectroscopy with third- and fourth- generation light sources

The advent of high-power lasers has provided insights into laboratory high energy density (>10¹¹ J/m³) physics. In particular, the properties of warm dense matter (WDM) with temperatures of 10⁴–10⁶ K and near-solid densities is a research area that has garnered significant interest recently. However, owing to the high temperatures and pressures associated with WDM, the measurement of fundamental properties is difficult, and insufficient data has been a significant setback in WDM research. Herein, we review recent developments in time-resolved X-ray absorption spectroscopy with synchrotron and X-ray free electron lasers for WDM research. Various physical properties, such as atomic bonding, electronic structures, electron–phonon coupling, and thermal conductivity of various elements in WDM conditions are investigated via this noble X-ray technique at various time scales from 100 ps to 100 fs.     

Ga掺杂ZnO电子结构和吸收光谱的第一性原理研究

采用第一性原理的平面波赝势方法和广义梯度近似,研究了纤锌矿ZnO掺杂Ga前后的电子结构和光学性质.计算结果表明,ZnO中引入杂质Ga后,导带底主要由Ga4s态和Zn4s态构成,并且Ga4s态跨过费米能级,形成n型半导体.计算得到电子浓度为2.42×10~(21)cm~(-3),掺Ga有效提高了ZnO的载流子浓度.同时ZnO掺Ga后,ZnO的光学带隙从3.47 eV展宽为4.25 eV,并且在可见光区几乎无吸收,是理想的透明导电材料.     

温稠密钛电导率计算

温稠密物质是惯性约束核聚变、重离子聚变、Z箍缩动作过程中物质发展和存在的重要阶段. 其热力学性质和辐射输运参数在聚变实验和内爆驱动力学模拟过程中有至关重要的作用. 本文通过建立非理想Saha方程, 结合线性混合规则的理论方法模拟了温稠密钛从10^-5-10 g·cm^-3, 10⁴ K到3×10⁴ K区间的粒子组分分布和电导率随温度密度的变化, 其中粒子组分分布由非理想Saha方程求解得到. 线性混合规则模型计算温稠密钛的电导率时考虑了包括电子、原子和离子之间的多种相互作用. 钛的电导率的计算结果与已有的爆炸丝实验数据相符. 通过电导率随温度密度变化趋势判断, 钛在整个温度区间, 密度0.56 g·cm^-3时发生非金属相到金属相相变. 对于简并系数和耦合系数的计算分析, 钛等离子体在整个温度和密度区间逐渐从弱耦合、非简并状态过渡到强耦合部分简并态.     

Sm-N共掺杂对锐钛矿相TiO2的电子结构和吸收光谱影响的第一性原理研究

采用基于密度泛函理论框架下的第一性原理平面波超软赝势方法, 建立了N, Sm分别单掺杂以及Sm-N共掺杂的锐钛矿TiO₂超胞模型, 对其态密度、能带结构和吸收光谱进行了计算. 结果表明: N单掺杂的锐钛矿TiO₂的红移效果最强, 但Sm-N共掺杂锐钛矿TiO₂的载流子寿命更长, 且共掺杂形成的体系更加稳定.     

Ab initio results for the plasmon dispersion and damping of the warm dense electron gas

Warm dense matter (WDM) is an exotic state on the border between condensed matter and dense plasmas. Important occurrences of WDM include dense astrophysical objects, matter in the core of our Earth, and matter produced in strong compression experiments. As of late, x-ray Thomson scattering has become an advanced tool to diagnose WDM. The interpretation of the data requires model input for the dynamic structure factor S(q, ω) and the plasmon dispersion ω(q) . Recently, the first ab initio results for S(q, ω) of the homogeneous warm dense electron gas were obtained from path integral Monte Carlo simulations (Dornheim et al., Phys. Rev. Lett., 121, 255001, 2018). Here, we analyse the effects of correlations and finite temperature on the dynamic dielectric function and the plasmon dispersion. Our results for the plasmon dispersion and damping differ significantly from the random-phase approximation and from earlier models of the correlated electron gas. Moreover, we show when commonly used weak damping approximations break down and how the method of complex zeroes of the dielectric function can solve this problem for WDM conditions.     

温稠密铝等离子体物态方程及其电离平衡研究

温稠密物质的物性参数在惯性约束聚变能源、Z箍缩等高能量密度物理领域的实验结果分析和物理过程数值模拟等方面有着重要的应用价值.本文应用部分电离等离子体模型,在理想自由能的基础上考虑了库仑相互作用、排斥体积作用和极化作用等非理想特性,开展了温稠密等离子体物态方程和电离平衡的研究.计算了温稠密铝等离子体的压强等物态方程数据和在密度为1.0×10^-4-3.0 g/cm^3,温度为1.0×10^4-3.0×10^4 K范围内的粒子组分.计算结果显示,铝等离子体的平均电离度在临界密度区域内随着密度的增加而突然增大.根据非理想Saha方程中有效电离能这一关键参数,分析了铝等离子体平均电离度在临界密度区域内随密度迅速增大的现象.     

用于温密物质研究的强流电子束加载技术

能量20 MeV、流强2.5 kA的电子束脉冲可以在数十ns的时间内将靶材料加载至温密物质状态,进而可以开展材料状态方程、电导率以及不透明度等的实验研究工作。介绍了在神龙一号加速器上开展温密物质实验研究的束靶作用方式以及相应的测试技术。对电子束在直径0.3 mm、长1 mm的金属靶丝内的能量沉积和流体动力学响应进行了数值模拟。结果表明:靶丝的温度随着靶材料原子序数的增加而上升,而靶丝内温度分布的均匀性随着原子序数的增加而降低;在电子束加载后40 ns时刻Ta丝内的最高温度可以达到约1.6 eV。     

用于温密物质研究的强流电子束加载技术

能量20 MeV、流强2.5 kA的电子束脉冲可以在数十ns的时间内将靶材料加载至温密物质状态,进而可以开展材料状态方程、电导率以及不透明度等的实验研究工作。介绍了在神龙一号加速器上开展温密物质实验研究的束靶作用方式以及相应的测试技术。对电子束在直径0.3 mm、长1 mm的金属靶丝内的能量沉积和流体动力学响应进行了数值模拟。结果表明:靶丝的温度随着靶材料原子序数的增加而上升,而靶丝内温度分布的均匀性随着原子序数的增加而降低;在电子束加载后40 ns时刻Ta丝内的最高温度可以达到约1.6 eV。     

Mn高掺杂浓度对ZnO禁带宽度和吸收光谱影响的第一性原理研究

采用密度泛函理论框架下的第一性原理平面波超软赝势方法, 建立了未掺杂与不同浓度的Mn原子取代Zn原子的三种Zn_1-xMn_xO超胞模型, 分别对模型进行了几何结构优化、态密度分布、能带分布和吸收光谱的计算. 结果表明: 电子非自旋极化处理的条件下, Mn掺杂浓度越小, ZnO形成能越小, 掺杂越容易, 晶体结构越稳定; Mn的掺入使得ZnO体系的杂质能带和导带发生简并化, 并且导带底和价带底同时向低能方向移动, 掺杂后的导带比价带下降得少导致禁带宽度变宽, ZnO吸收光谱明显出现蓝移现象, 计算结果和实验结果相一致. 同时, 电子自旋极化处理的条件下, 体系有磁性, 吸收光谱发生红移现象. 计算结果与相关实验结果相符合.     

Fe:Mg:LiNbO3晶体电子结构和吸收光谱的第一性原理研究

基于密度泛函理论的第一性原理, 研究了LiNbO₃晶体以及不同Mg浓度的Fe:Mg:LiNbO₃晶体的电子结构和吸收光谱. 研究结果显示: 掺铁铌酸锂晶体的杂质能级由Fe 的3d轨道和O的2p轨道贡献, 禁带宽度为2.845 eV; 对于Mg, Fe共掺样品, Mg的浓度小于或等于阈值时, 禁带宽度分别为2.901 和2.805 eV; 掺铁铌酸锂晶体的吸收谱在2.3和2.6 eV处分别存在一个吸收峰, 其强度因Mg的浓度不同而发生变化. 研究结果还表明, 不同浓度的Mg对晶体内Fe²⁺和Fe³⁺的浓度以及占位产生了不同的影响. 还提出了光电子的形成不应单独考虑铁的轨道电子态, 而应同时考虑与铁成键的氧的轨道电子态的观点.     

Al高掺杂浓度对ZnO禁带和吸收光谱影响的第一性原理研究

采用密度泛函理论框架下的第一性原理平面波超软赝势方法, 建立了未掺杂与不同浓度的Al原子取代Zn原子的两种Zn_1-xAl_xO超胞模型,分别对模型进行了几何结构优化、态密度分布和能带分布的计算. 结果表明: ZnO高掺杂Al的条件下, 掺杂的Al原子浓度越大,间隙带越窄, 蓝移越弱. 计算结果和实验结果相一致.     

等离子体X射线吸收谱及发射谱研究

报道计算高温高密等离子体吸收谱和发射谱（光学薄）的理论方法;该方法基于相对论原子理论,可以计算任何单元素以及多元素等离子体的谱分辨X射线吸收谱和发射谱（光学薄）;应用了量子亏损理论,可以减少计算量。利用该方法计算金等离子体LTE吸收谱,计算结果与实验符合良好。本文还对金等离子体LTE的光学薄发射谱进行了研究, 这将有利于对实验进行进一步的诊断分析。该理论计算方法还可提供等离子体内各电离度能级布居等重要物理参数。因此经“标准实验”检验的该理论计算方法将是提供ICF“精密”物理辐射参数的重要基础。     

强粒子束产生温稠密物质热力学状态估计

基于能量平衡原理,结合SRIM统计方法,以铝靶为例,对重离子束和强电子束产生高温高密度物质所需的束流参数进行估计,分析各自产生温稠密物质的优缺点。结果显示,从电子辐射能损和束流利用观点来看,1~10 MeV电子束产生温稠密物质具有较好的均匀性和较高的利用率;而重离子束加载可以获得较宽区域的温稠密物质。     

强粒子束产生温稠密物质热力学状态估计

基于能量平衡原理,结合SRIM统计方法,以铝靶为例,对重离子束和强电子束产生高温高密度物质所需的束流参数进行估计,分析各自产生温稠密物质的优缺点。结果显示,从电子辐射能损和束流利用观点来看,1~10MeV电子束产生温稠密物质具有较好的均匀性和较高的利用率;而重离子束加载可以获得较宽区域的温稠密物质。     

Time-resolved K-shell x-ray spectra of nanosecond laser-produced titanium tracer in gold plasmas

A study of a nanosecond laser irradiation on the titanium-layer-buried gold planar target is presented. The time-resolved x-ray emission spectra of titanium tracer are measured by a streaked crystal spectrometer. By comparing the simulated spectra obtained by using the FLYCHK code with the measured titanium spectra, the temporal plasma states, i.e., the electron temperatures and densities, are deduced. To evaluate the feasibility of using the method for the characterization of Au plasma states, the deduced plasma states from the measured titanium spectra are compared with the Multi-1D hydrodynamic simulations of laser-produced Au plasmas. By comparing the measured and simulated results, an overall agreement for the electron temperatures is found, whereas there are deviations in the electron densities. The experiment-theory discrepancy may suggest that the plasma state could not be well reproduced by the Multi-1D hydrodynamic simulation, in which the radial gradient is not taken into account. Further investigations on the spectral characterization and hydrodynamic simulations of the plasma states are needed. All the measured and FLYCHK simulated spectra are given in this paper as datasets. The datasets are openly available at http://www.doi.org/10.57760/sciencedb.j00113.00032.     

闪锌矿Ga1-xAlxN电子结构和光吸收的第一性原理

采用基于密度泛函理论的第一性原理平面波超软赝势法,计算了不同浓度Al(x=0,0.125,0.250,0.375,0.500)掺杂闪锌矿GaN体系的电子结构和光学吸收谱。结果表明:Al掺杂导致系统的晶格常数减小,禁带宽度增大,吸收谱蓝移,可以达到日盲区紫外线探测器的要求。     

纤锌矿结构Zn1-xMgxO电子结构及吸收光谱的第一性原理研究

采用第一性原理计算方法,计算了纤锌矿结构Zn_1-xMg_xO(x=0,00625,0125,025)的电子结构及吸收光谱. 计算结果表明,Mg的掺入使ZnO的电子结构发生了较大的改变,与Mg邻近的O原子得到电子的数目明显增大,进而O原子返回部分电子给邻近Zn原子. Zn-O间相互作用减弱,禁带宽度变大,这也从同一合金中Zn4s上移的程度得到证实. 其吸收光谱也随着Mg的掺入出现蓝移现象,其吸收边对应波长分别为379, 关键词： 第一性原理计算 电子结构 吸收光谱 纤锌矿结构ZnO     

Y掺杂ZnO最小光学带隙和吸收光谱的第一性原理研究

对于Y掺杂ZnO,当摩尔数在0.0313-0.0625之内,Y掺杂量越增加,吸收光谱发生红移和蓝移两种不同实验结果均有文献报道.本文使用Materials Studio软件下的CASTEP模块中密度泛函理论的第一性原理平面波模守恒(Norm conserving)赝势GGA+U的方法,构建了未掺杂纤锌矿ZnO单胞以及Y掺杂ZnO的Zn_(0.9687)Y_(0.0313)O超胞、Zn_(0.9583)Y_(0.0417)O超胞和Zn_(0.9375)Y_(0.0625)O超胞模型.对掺杂前后体系的能带结构、态密度、差分电荷密度、布居值以及吸收光谱进行了计算.计算结果表明:当Y掺杂摩尔数在0.0313-0.0625之内,Y掺杂量越增加,掺杂体系的晶格常数、体积、总能量越增大,掺杂体系越不稳定、形成能越增大、掺杂越难;掺杂体系中平行于和垂直于c轴的Y-O键布居值越减小、离子键越增强、共价键越减弱、键长越变长;掺杂体系的最小光学带隙越变宽、吸收光谱发生蓝移现象越明显.吸收光谱的计算结果与实验结果相符合,合理解释了吸收光谱红移、蓝移的争论.这对制备Y掺杂ZnO短波长光学器件能起到一定的理论指导作用.     

温稠密物质中不同价态离子分布对X-射线弹性散射光谱计算的影响

在天体物理和惯性约束聚变研究中涉及到的温稠密物质通常包含多种元素的混合,并且每种元素还被电离成多种离子价态,不同价态离子结构及其丰度将直接影响温稠密物质的诊断及其物理性质.同时,从电子结构计算出发来研究宏观物理性质时,还需要考虑温度、密度效应对离子结构的影响.本文从不同价态离子的电子结构计算出发,采用考虑了离子间相互作...