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采用镧对固体超强酸SO42-/TiO2/铝交联膨润土(S042-/TiO2/Al-PILC)进行改性,制备了La—SO42-/TiO2/Al-PILC稀土超强酸,并采用XRD、低温N2吸附法及吡啶吸附红外等方法对其进行了结构、表面性能及酸性的表征。实验结果表明,镧引人SO42-/TiO2/Al-PILC超强酸,对TiO2锐钛矿晶相的形成没有影响,但对锐钛矿晶相向金红石相的转变有抑制作用,镧的引人使催化剂的酸强度及酸中心的数量有所增加,镧能有效地减少催化剂表面SO42-的流失量,从而提高催化剂的活性稳定性。 相似文献
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研究了添加Al对SO42-/ZrO2超强酸样品的晶化、比表面、硫含量、超强酸性和正戊烷反应性能的影响,考察了活化温度、反应温度、Al含量和载Pt对催化剂活性和选择性的影响.SO42-/Al2O3ZrO2催化剂的酸强度与SO42-/ZrO2基本相当,但超强酸位比后者多,未载Pt时正戊烷反应活性和稳定性明显高于后者.负载Pt后,正戊烷异构化选择性和稳定性大大提高,但Pt/SO42-/Al2O3ZrO2催化剂的反应活性与Pt/SO42-/ZrO2相近,Al的促进作用不明显. 相似文献
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纳米复合锆基固体超强酸的制备及其催化酯化反应 总被引:1,自引:0,他引:1
采用改性技术和浸渍—沉淀法制备出纳米固体超强酸催化剂S2O82-/ZrO2-Al2O3。通过正交试验获得催化剂制备的最佳条件,即ω(Al2O3)为2.0%,-15℃陈化24h,浸渍液(NH4)2S2O8浓度为0.8mol/L,焙烧温度为650℃,焙烧时间为3h。用XRD、TEM、BET、TG-DTG和化学分析等手段分析了S2O82-/ZrO2-Al2O3的晶化过程、比表面积、含硫量和热稳定性,分析结果表明这四个方面对催化剂的酸性有较大影响。500~650℃焙烧温度下制备的催化剂属纳米材料(<41nm),有较大比表面积和较好的热稳定性。以优化的催化剂S2O82-/ZrO2-Al2O3用于催化合成丁酸异丁酯的最佳条件为:n(异丁醇):n(丁酸)=1.8:1.0,催化剂用量为1.0g(以0.3mol丁酸为准),脱水剂环己烷用量为10mL,反应时间为3.0h,催化剂重复使用8次后酯化率仍在90%以上,该催化剂具有催化活性高、不污染环境、可重复使用等特点。 相似文献
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采用镧对固体超强酸SO4^2-/TiO2/铝交联膨润土(SO4^2-/TiO2/Al—PILC)进行改性,制备了La-SO4^2-/TiO2/Al—PILC稀土超强酸,并采用XRD、低温N2吸附法及吡啶吸附红外等方法对其进行了结构、表面性能及酸性的表征。实验结果表明,镧引入SO4^2-/TiO2/Al—FILC超强酸,对TiO2锐钛矿晶相的形成没有影响,但对锐钛矿晶相向金红石相的转变有抑制作用,镧的引入使催化剂的酸强度及酸中心的数量有所增加,镧能有效地减少催化剂表面SO4^2-的流失量,从而提高催化剂的活性稳定性。 相似文献
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研究了以固体超强酸SO24-/TiO2-La3 作为催化剂,浓硝酸和甲苯为原料合成硝基甲苯,并考察了影响反应的因素。结果表明,催化剂用浓度为1.0 mol.L-1硫酸浸泡3小时,反应催化剂用量为硝酸质量的10%,反应时间为3小时,反应温度为55℃是最适宜的反应条件,甲苯转化率达90.14%,邻对比达0.89。 相似文献
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采用溶胶-凝胶法制备了新型的纳米固体超强酸催化剂TiO2/SO42-,并用XRD、TEM进行了表征。结果表明:所研制的TiO2/SO42-催化剂为晶态纳米粒子,平均粒径为34 nm,分散性较好;以纳米固体超强酸催化剂TiO2/SO42-为催化剂时,甲苯硝化的区域选择性和活性提高。找出最佳反应条件为:催化剂活化温度600℃,反应温度60℃,n(硝酸)/n(甲苯)=2,w(甲苯)/w(催化剂)=35,反应时间4h,甲苯转化率为87.4%,对位硝基甲苯与邻位硝基甲苯之比(P/O)可达1.52。 相似文献
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报道了使用固体超强酸催化剂SO24/TiO2对萘进行的齐聚反应。考察了不同制备条件如焙烧温度、硫酸浓度与催化活性之间的关系,同时研究了反应因素对收率的影响。实验表明,当硫酸浓度为0.5mol/L、焙烧温度在450~500℃之间,催化剂的反应活性最高;延长反应时间、提高反应温度将有利于齐聚反应的进行;改变催化剂剂量也会影响齐聚反应。此外采用质谱分析方法对萘齐聚产物进行了分析,结果表明萘在SO24/TiO2的作用下生成的齐聚产物以二聚体为主,其分子量分布主要集中在二聚体到四聚体之间。 相似文献
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SO_4~(2-)/TiO_2和SO_4~(2-)/Fe_2O_3固体超强酸研究 总被引:2,自引:0,他引:2
用XRD、TG-DTG、SEM和化学分析等手段研究了浸渍H_2SO_4的无定形TiO2和Fe_2O_3在焙烧过程中的晶化、相变、失水及失硫情况,总结出SO42-/MxOy型固体超强酸具有与SO42-/ZrO2体系相同的形成规律;用IR光谱和常温正戊烷异构化反应对SO42-/TiO2和SO42-/Fe_2O_3的超强酸性进行了表征,表明它们与/ZrO_2体系具有相似的表面酸位结构,无水状态主要为L酸位,吸水后部分L酸位可转变为B酸位,但这两种体系的超强酸性均比SO42-/ZrO_2弱,其H0大约在-13~-14之间. 相似文献
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SO_4~(2-)/TiO_2、PO_4~(3-)/TiO_2、BO_3~(3-)/TiO_2系列固体酸的酸性、结构和晶相的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
制备了SO42-/TiO2(Ⅰ)、PO43-/TiO2(Ⅱ)、BO33-/TiO2(Ⅲ)系列固体酸。用IR、Raman光谱对该系列固体酸进行结构表征,结果表明SO42-与TiO2表面的结合为螯合式双配位结构和共价硫酸盐共存,PO43-与TiO2表面的结合为桥式三配位结构,BO33-与TiO2表面的结合为单齿单配位结构和螯桥混合式三配位结构共存。用由溶液中正丁胺的吸附等温线测定固体表面酸度的方法测定了样品的酸量,结果表明酸量大小为Ⅰ>Ⅱ>Ⅲ。用XRD技术对该系列固体酸进行考察,衍射图分析提示该系列固体酸主要都为锐钛矿型晶型,但Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ中又各自夹杂其它不同的晶型 相似文献
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丝光沸石负载SO~4^2^-/ZrO~2超强酸的研究 总被引:8,自引:0,他引:8
制备了一系列丝光沸石(HM)负载SO~4^2^-/ZrO~2(SZ)超强酸催化剂,并研究了它们比表面、孔容、硫含量及超强酸性的变化规律。结果发现,HM在负载SZ后超强酸性显著提高,可以在35℃条件下催化正丁烷异构化反应。吡啶吸附红外结果表明,适量负载SZ可增加HM的Lewis酸量和总酸量,从而使甲苯岐化和邻二甲苯异构化反应等酸催化反应活性显著提高。XRD结果证实,在HM上负载适量SZ不会破坏HM的结构,但负载量过大(>60%,质量分数)则会引起沸石结构的塌毁。 相似文献
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制备了固体超强酸NiO-ZrO2/SO42-,并研究了其对葡萄糖的电催化氧化性能。利用X射线衍射、扫描电镜以及傅里叶变换红外光谱法对其进行表征,同时研究了其对葡萄糖的电催化氧化性能。结果表明:起主要催化作用的为NiO-ZrO2/SO42-中镍的活性物质,而ZrO2/SO42-上的缺电子金属中心加速了反应过程中电子的转移速率,使得NiO-ZrO2/SO42-相比于NiO/SO42-有更低的峰电位,并且表现出更好的稳定性。 相似文献
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Al源种类对微乳液法制备固体超强酸催化剂异构化性能的影响 《燃料化学学报》2015,43(10):1239-1244
分别以拟薄水铝石、γ-Al2O3、Al2O3、Al(NO3)3·9H2O为Al源,通过微乳液法制备了一系列Pt-S28O2-/ZrO2-Al2O3催化剂,并利用XRD、FT-IR、BET、H2-TPR等手段对其进行了表征,考察了Al源种类对Pt-S28O2-/ZrO2-Al2O3固体超强酸催化剂结构和酸性的影响,并以正戊烷异构化反应为探针,考察了Al源种类对催化剂异构化性能的影响。结果表明,不同Al源制备的催化剂均能够稳定ZrO2四方晶相,增大催化剂的比表面积;除以拟薄水铝石为Al源制备的催化剂外,其他催化剂的氧化还原性能均有所提高。以Al(NO3)3·9H2O为Al源制备的催化剂具有最大的比表面积和更多的超强酸,表现出最佳的异构化性能,在反应压力2.0 MPa、氢烃物质的量比4∶1、质量空速(WHSV)1.0 h-1、反应温度220 ℃条件下,异戊烷产率达到59.5%。 相似文献
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The catalytic activities of SO42-/TiO2-MoO3 in synthesizing cyclohexanone ethylene ketal,cyclohexanone 1,2-propanediol ketal, 2-propyl-1,3-dioxolane, 4-methyl-2-isopropyl-1,3-dioxolane,2-isopropyl-1,3-dioxolane, 4-methyl-2-isopropyl-1,3-dioxolane, butanone ethy-lene ketal and butanone 1,2-propanediol ketal were reported. It has been demonstrated that SO42-/TiO2-MoO3 is an excellent catalyst. Various factors concerned in this reaction have been investigated. The optimum conditions have been found, that is, the molar ratio of aldehyde/ketone to alcohol was 1:1.5 or 1:1.3,the mass ratio of the catalyst used to the reactants was 0.25~1.5%, and the reaction time was 45~60 min. Under this conditions, the yield of cyclohexanone ethylene ketal is 82.7%, cyclohexanone 1,2-propanediol ketal is 83.4%, the yield of 2-propyl-1,3-dioxolane is 68.1%,4-methyl-2-isopropyl-1,3-dioxolane is 87.5%, the yield of 2-isopropyl-1,3-dioxolane is 70.7%,4-methyl-2-isopropyl-1,3-dioxolane is 82.5%, the yield of butanone ethylene ketal is 74.1%, and butanone 1,2-propanediol ketal is 94.9%.Some equation and experiment results concerned of the synthetic acetals or ketals were listed as follows. 相似文献
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Pd含量对SO/ZrO-WO固体超强酸催化剂其异构化性能的影响 《燃料化学学报》2012,40(11):1346-1352
制备了Pd-SO42-/ZrO2-WO3型固体超强酸催化剂,并采用XRD、FT-IR、TPR、XPS、BET和TG-DTA等表征手段对催化剂进行了表征。以正戊烷异构化为探针反应,考察了Pd含量对催化剂异构化活性的影响。结果表明,Pd可以明显地降低催化剂的还原温度,提高催化剂中SO42-的分解温度,从而提高了催化剂热稳定性。当Pd质量分数为0.05%时,Pd-SO42-/ZrO2-WO3固体超强酸催化剂的催化活性最好。该催化剂在反应温度260℃、反应压力2.0 MPa、质量空速为1.0 h-1、氢油比为4.0时,异戊烷收率和液收率为40.1%和93.9%。 相似文献
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WO3/ZrO2和MoO3/ZrO2固体超强酸体系研究 总被引:17,自引:1,他引:17
研究了浸渍偏钨酸铵和仲钼酸铵的无定形ZrO2在焙烧过程中钨和钼氧化物表面分散和晶相变化情况。发现于350℃焙烧后钨,钼仍以多聚酸根形式分散于ZrO2表面,用XRD法测定的“视阈值”远大于按WO3和MoO3计算的单层分散容量,800℃焙烧后钨和和钼以WO3和ZrMo2O8的形式分散于ZrO2表面上,用XRD方法测定的“视阈值”与WO3和ZrMo2O8的单层分散容量相近。Hammett指示剂法和正戊烷 相似文献