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我们曾报道CO_2/H_2在CuO-ZnO及CuO-ZnO-ZrO_2催化剂上低压合成甲醇的反应,指出CuO-ZnO-ZrO_2对CO_2/H_2制甲醇具有较高的活性和选择性。本文通过TPD-MS测试研究了第3组分ZrO_2的加入对CO_2/H_2在CuO-ZnO-ZrO_2催化剂上低压合成甲醇的促进作用。 1 实验部分 催化剂的评价在恒压流动反应系统内进行。用色谱仪分析产物(Porapak Q柱,4 mm×3m,柱温120℃,CO、CO_2、CH_3OH、H_2O的保留时间分别为0.55、0.84、4.72、6.6 min),热 相似文献
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高分散度铜基甲醇合成催化剂的研究李基涛高利珍张伟德陈明树(厦门大学化学系物理化学研究所361005)70年来甲醇合成催化剂被广泛关注,特别是60年代后期英国ICI公司发明低温低压铜基甲醇合成催化剂以来,人们对铜基甲醇合成催化剂的制备与表征进行了深入地... 相似文献
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铜基甲醇合成催化剂的失活研究 总被引:5,自引:0,他引:5
选用了两个化肥厂的失活甲醇合成催化剂,采用XRD、SEM、SEM-EDS、TEM、XPS、TRP、CO-TPD和化学吸附等方法对催化剂进行比较测试。结果表明,硫中毒、积炭、铜粒长大和杂质金属沉积等是造成甲醇合成催化剂失活的因素。由于某一种或几种因素都导致催化剂活性表面积的降低,对反应物CO吸附量减少,或造成催化剂对CO吸附能力的降低,从而降低合成甲醇反应的活性。硫中毒和铜粒长大是普遍存在的最主要因 相似文献
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通过比较以超临界干燥法和以普通空气中干燥得到的氧化锆为载体的CuO/ZrO2催化剂,发现前者对CO/2H2合成甲醇的活性优于后者。XRD和TPR结果表明以超界干燥法制得的氧化锆为载体的催化剂CuO的分散度比空气中干燥所得的氧化锆为载体的催化剂高。 相似文献
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ZrO_2涂层催化剂用于合成甲醇、异丁醇的初步研究谭猗生,牛玉琴,钟炳,彭少逸(中国科学院山西煤炭化学研究所,太原030001)关键词ZrO_2涂层催化剂,甲醇,异丁醇一氧化碳加氢合成低碳醇已研究了多年,所用催化剂为传统的沉淀型催化剂。由于此类催化剂在... 相似文献
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合成甲醇反应机理的研究现状 总被引:6,自引:0,他引:6
本文叙述了合成甲醇反应机理的研究现状,指出在含铜催化剂上,甲醇合成是CO_2加氢的结果,同时伴随有CO水转化反应。其中间表面化合物的结构至今尚未弄清楚。参考文献53篇。 相似文献
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由XPS研究CO2在低压甲醇合成中的作用 总被引:4,自引:1,他引:4
本文应用XPS,在模拟工业催化剂和实际操作条件下,对低压甲醇合成铜基催化剂的表面形态进行了研究.结果表明,在还原及反应状态下,催化剂表面没有稳定的Cu~(2+)、Cu~+离子存在,仅Cu~0能被检测到;ZnO被还原,形成缺氧结构ZnOx(X≤1),表面出现氧空位.认为高度分散的Cu~0与其紧密接触的部分还原的ZnOx联合组成了甲醇合成的表面活性中心,也即表面上的Cu-Zn-O(“口”为氧空位)构成了最佳合成活性单元.提出反应原料气中适量CO_2的加入有助于金属Cu微晶的分散,认为CO_2的作用主要是使反应气氛中含有一定的氧化势,它与原料气中的CO+H_2一起,对金属Cu微晶起氧化还原作用.CO_2可将Cu~0氧化成Cu~(?+)(甚至Cu~+).但Cu~(?+)会马上被CO+H_2还原成Cu~0.通过这样的氧化还原循环,阻止了Cu微晶的聚集长大,延长了催化剂的使用寿命. 相似文献
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C302铜基催化剂上甲醇合成的动力学研究 Ⅰ.动力学模型 总被引:7,自引:2,他引:7
采用微型等温积分反应器,在5MPa,210-270℃和气体组成(摩尔分数)CO4.21%-14.48%,CO21.55%-13.67%,H258.34%-87.00%,N24.81%-26.50%,CH40-0.11%条件下,对国产C302低压铜基催化剂上甲醇合成的动力学特征进行了系统的研究,对基于CO和CO2竞争加氢双路线合成甲醇的六种动力学模型,以Simplex-Marquardt与Merson复合法估计了相应的模型参数,数理统计检验结果表明,六种动力学模型均是可信的,这说明由等温实验数据和传统的数理统计检验获得的动力学模型具有不确定性。 相似文献
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STUDY OF Cu-Mu CATALYST FOR THE SYNTHESIS OF METHYL FORMATE AND METHANOL FROM SYNTHESIS GAS
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将一种新型的CuMn催化剂用于由合成气合成甲酸甲酯和甲醇,该催化剂表现出良好的反应活性和甲酸甲酯选择性。考察了反应温度、合成气压力及催化剂制备方法等对合成甲酸甲酯和甲醇的反应活性及选择性的影响。在反应条件下,产物收率最高达60.10g/(L·h),产物甲酸甲酯的选择性很高。用BET、XRD及XPSAuger等测试方法对催化剂的比表面、晶相组成以及铜、锰在催化剂中的价态进行了表征,并探讨了催化剂失活的原因。 相似文献
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氧化锆对铜基甲醇合成催化剂的促进作用(英文) 总被引:1,自引:0,他引:1
采用离子掺杂价态补偿原理,在Cu-Zn-Al甲醇合成催化剂中添加适量氧化锆助剂研制Cu-Zn-Al-Zr催化剂的特性。实验结果表明,最佳反应温度为230℃,比Cu-Zn-Al约低10℃。采用XRD、UVDR、FTIR、TPD和TPR等谱学方法对2种催化剂进行表征显示,铜基催化剂的活性位可能是“Cu0-Cu+-O-Zn2/A2O3-ZrO2”,工作态Cu-Zn-Al-Zr催化剂表面上Cu/Cu0的比值、价态稳定性和对CO的吸附量均大于Cu-Zn-Al,这与该催化剂具有较好的低温活性和较高的热稳定性密切相关。 相似文献
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本文采用TPSR-MS技术考察CH_3OH在Mgo催化剂上的分解反应,并与MgO固体碱催化剂表面的酸碱性质进行关联。发现CH_3OH在238℃、342℃和533℃处有三个脱附峰,对应地有三种表面吸附形式。这三种吸附形式与催化剂表面的酸、碱中心的强度有关,弱的酸碱中心上,CH_3OH以分子和弱吸附的表面甲氧基形式吸附,238℃时的脱附峰主要为甲醇和二甲醚;较强的酸碱中心上表面甲氧基吸附较牢固,于342℃脱附,产生的二甲醚的相对量亦多;强酸强碱中心上吸附的甲醇易脱氢而形成表面吸附的(H_2CO),高温533℃脱附时分解成CO和H_2。 相似文献
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CuO—ZnO—Al2O3催化剂上二氧化碳加H2合成甲醇反应的研究 总被引:10,自引:5,他引:10
本文详细地研究了二氧化碳、氢气在CuO-ZnO-Al_2O_3催化剂上、2MPa压强下合成甲醇的反应,考察了催化剂在不同操作条件下的催化活性。运用XRD,SEM、BET、ESR、XPS、FT-IR等手段对催化剂的结构、组成、热稳定性及其表面性质进行了研究。实验证明,在Al_2O_3的含量为2—7%时,能得到较好的催化活性和选择性,提高催化剂的预还原温度,有助于提高催化剂的活性。并且发现在甲醇的合成过程中,催化剂的活性组份主要是以Cu°的形式存在。在催化剂表面形成的中间物种主要是铜的甲酸盐。本文还对合成甲醇的反应机理进行了初步探讨。 相似文献
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用共沉淀法和超临界干燥法分别制备沉淀型Zr-Mn-K催化剂和超细Zr-Mn-K经剂,由合成气合成甲醇、异丁醇。考察了反应条件对两类催化剂合成甲醇、异丁醇的影响。超细催化剂生成异丁醇活性明显高于沉淀催化剂。在400℃、5000h^-1、10.0MPa的反应条件下,超细催化剂异丁醇的含量可达17.31%,时空产率为18.2ml/h.Lcat.,16MPa时异丁醇时空产率达33.92ml/h.Lcat。 相似文献
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超细粒子铜基甲醇触媒的HREM研究顾永达,吕剑,戴丽珍(中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室太原030001)于瀛大,关若男(中国科学院金属研究所固体原子象开放实验室沈阳110015)关键词超细粒子,铜基触媒,高分辨电镜近十余年来,超细粒... 相似文献