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分子筛的酸处理对Mo/HZSM-5催化甲烷无氧芳构化反应性能的影响 总被引:5,自引:0,他引:5
采用HNO3溶液对HZSM-5分子筛进行预处理,并以处理后的分子筛为载体制备了Mo/HZSM-5
催化剂. 结果表明,改性的Mo/HZSM-5催化剂在甲烷无氧脱氢芳构化反应中表现出很好的稳定性,显著地抑制了积炭物种在催化剂表面的形成. SEM,XRD和1H MAS NMR等表征结果表明,酸处理在一定程度上降低了HZSM-5分子筛的结晶度,使部分Al物种脱离骨架结构,迁移到骨架外形成新的表面Al羟基,从而使HZSM-5分子筛上B酸中心的数目明显减少. 未经改性的Mo/HZSM-5催化剂表面,平均每个晶胞中有1.12个B酸位,而改性的Mo/HZSM-5催化剂表面,平均每个晶胞中仅有0.88个B酸位. 这表明过多的酸性位存留在催化剂上会引起积炭的生成,降低催化剂的稳定性. 相似文献
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采用两种不同的脱铝方法对HZSM-5分子筛进行了预处理,并利用MAS NMR和吸附吡啶的FT-IR对分子筛的结构和酸性质进行了表征,考察了分子筛的脱铝程度对Mo基催化剂上甲烷芳构化反应性能的影响.结果表明,HZSM-5分子筛的酸性过强或B酸量不足,均会导致催化剂严重积炭,但积炭成因不同.母体HZSM-5分子筛上的强B酸中心的存在可促使催化剂上反应中间物种深度脱氢,造成催化剂在反应过程中严重积炭.经水热处理的HZSM-5分子筛,骨架铝脱出严重,造成B酸活性中心不足以及部分微孔阻塞,不利于C2中间物种芳构化,导致芳烃选择性显著降低.经高温N2处理的HZSM-5分子筛,骨架铝脱出相对缓和,在消除母体分子筛上强B酸中心的同时,保留了较多的弱B酸中心,既可满足C2中间物种芳构化反应的需要,又可有效抑制催化剂积炭,导致甲烷芳构化反应性能显著改善. 相似文献
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A New Way to Obtain Mo/HZSM-5 Catalyst with High Activity and Selectivity for Methane Dehydro-aromatization 一种制备高活性和高稳定性甲烷无氧芳构化Mo/HZSM-5的新方法 总被引:1,自引:0,他引:1
采用气相化学沉积法对HZSM-5分子筛的外表面进行选择性修饰,然后将它作为载体制备Mo/HZSM-5 催化剂,并应用于甲烷无氧脱氢芳构化反应. 改性的催化剂比未改性的催化剂表现出更好的甲烷转化活性、芳烃选择性和稳定性,明显地抑制了积碳的生成. 利用核磁氢谱对催化剂进行了表征. 在未经改性的Mo/HZSM-5催化剂表面,平均每个晶胞中含有1.12个B酸中心, 而在改性后的催化剂表面,平均每个晶胞中只有0.61个B酸位. 说明在甲烷无氧芳构化反应中,少量的B酸中心即可达到反应要求,过多的酸性位只会导致更多积碳物种的生成,从而加快催化剂失活速度,降低其稳定性. 相似文献
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预处理条件对Mo/HZSM-5和Mo-Zn/HZSM-5甲烷芳构化性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
甲烷无氧芳构化 ,具有选择性高、技术简单及产物易分离等特点 ,已引起人们的广泛关注 [1,2 ] .Mo/HZSM- 5是芳构化的良好催化剂 ,为了探讨预处理条件对反应的影响 ,我们对不同预处理条件下的 Mo/HZSM- 5及 Zn改性的 Mo/HZSM- 5催化剂上的甲烷无氧芳构化反应进行了研究 ,并以热重法对催化剂的稳定性进行了表征 .1实验部分1 .1原料和试剂钼酸铵 ( A.R.级 ) ,乙酸锌 ( A.R.级 ) ,铵型ZSM- 5分子筛 (硅铝比为 5 0~ 70 ) .1 .2催化剂制备铵型 ZSM- 5分子筛于 81 3K、空气气氛下焙烧3h,即成 HZSM- 5分子筛 .以一定浓度的钼酸铵溶液… 相似文献
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甲烷在Mo/HZRP-1催化剂上无氧脱氢芳构化反应 Ⅰ.Mo/HZRP-1催化剂的催化性能和积炭行为 总被引:1,自引:0,他引:1
用高硅含磷五员环沸石分子筛(商品代号HZRP-1)作为载体,制备了Mo/HZRP-1催化剂.与Mo/HZSM-5相比,Mo/HZRP-1对甲烷无氧脱氢芳构化反应也表现出较好的催化性能.实验过程中,在反应气中添加N2作为内标物,给出包括甲烷在Mo/HZRP-1上的结焦量、转化率及各产物选择性在内的总碳物料平衡计算结果.考察了不同Mo担载量对催化剂性能和积炭行为的影响;重点考察了不同温度焙烧后20%Mo/HZRP-1催化剂的性能和积炭行为.在反应的初始阶段,6%Mo/HZRP-1表现出很高的活性:反应进行30 min时,甲烷转化率为11%,芳烃选择性达81%,而催化剂的结焦选择性仅为12%.BET,NH3-TPD和催化反应等表征结果表明:Mo物种的数量和状态,分子筛的酸强度和酸量以及分子筛的孔道结构是决定甲烷无氧脱氢芳构化反应性能和积炭行为的关键因素. 相似文献
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表面性质对甲烷芳构化Mo基催化剂反应性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了不同载体对Mo基催化剂反应性能的影响,发现对于在无氧条件下的甲烷芳构化反应,分子筛酸性,结构和金属氧化物的存在这3个因素是至关重要的,考察了作为第2组分的Zn,W,Cu,Cr,Ni5种元素对Mo/HZSM-5反应性能的影响,发现第2组分的添加均在不同程度上提高了催化剂的甲烷芳构化活性和选择性,异丙醇分解反应的结果表明,Zn,W,Cu的加入,增加了催化剂的脱氢中心强度,Cr,Ni的加入,增加了催化剂的酸中心强度,酸中心和脱氢中心的加强有利于甲烷芳构化反应。 相似文献
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水蒸气存在时Mo/HZSM-5催化剂上的甲烷芳构化反应性能 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了水蒸气存在条件下Mo/HZSM-5沸石分子筛催化剂上的甲烷芳构化反应行为,发现水蒸气的引入可以明显地降低甲烷芳构化反应的起始温度,从而在较为温和的条件下实现甲烷的活化.适量水蒸气的加入可以在一定程度上改善Mo/HZSM-5催化剂的稳定性,过量水蒸气的引入则会抑制甲烷芳构化反应.在反应温度为973 K时,引入适量的水蒸气对芳构化反应产物的分布没有明显影响在低温条件下的甲烷芳构化反应过程中检测到有乙烯生成,该结果支持了甲烷芳构化反应可能经历了乙烯这一中间产物的机理.实验结果还表明,水蒸气对催化剂上的积炭量没有明显的影响. 相似文献
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KCl,NaCl在HZSM—5分子筛上的分散研究 总被引:1,自引:0,他引:1
HZSM-5沸石分子筛是六十年代末发展起来的,具有高硅铝比,高催化活性和高热稳定性等特点,被广泛地应用于石油冶炼中的柴油临氢降解,加氢脱腊生成润滑油,催化重整和石油化学工业中的合成乙苯,甲苯歧化等项目[1]。近年来,对HZSM-5分子筛的改性研究比较活跃[2],但对盐类在其表面的分散研究还未见报道。本文选择了KCl、NaCl两种盐类,研究了他们在HZSM-5分子筛上的分散阈值,临界分散温度等性质。1 实验部分KCl、NaCl均为分析纯试剂,HZSM-5分子筛(SiO2/Al2O3=38)系南开大学化工厂的产品,使用前于550℃烘4小时。干混法制样:按0.02∶1,0… 相似文献
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Nanosized zeolites have received considerable attention in the field of catalysis for their unique properties.When the crystal size of HZSM-5 is reduced to nanoscale,it exhibits higher catalytic activity,less coke and longer catalytic life in CH3OH conversion to hydrocarbons and C2H4 oligomerization[1]. 相似文献
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Sattler Rita Rosmarie Einicke W.-D. Hunger B. 《Journal of Thermal Analysis and Calorimetry》2004,76(3):921-931
Temperature-programmed desorption (TPD) of water was applied to characterize short-time dealuminated HZSM-5 zeolites. Using
a regularization method, distribution functions of the effective desorption energy of water were calculated. The results clearly
show that during dealumination a new adsorption site is formed which can be attributed to non-framework or transient aluminium
species. The highest concentration of these sites was observed for a dealumination time of 25-30 min. NO adsorption studies
support this result. Furthermore, it could be concluded that the heterogeneity and the average acid strength of the remaining
Si-OH-Al groups of the dealuminated samples do not change compared to the Si-OH-Al groups of the parent HZSM-5 zeolite.
This revised version was published online in July 2006 with corrections to the Cover Date. 相似文献
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T. Romotowski J. Komorek R. J. Grzechowiak J. Grzechowiak 《Reaction Kinetics and Catalysis Letters》1992,46(1):193-197
The dehydroxylation of 3610 cm–1 OH groups in HZSM-5 zeolite and in two Ni and Mo modified catalysts containing the same zeolite has been studied at 673 K. The presence of water vapor is a necessary condition of dehydroxylation, the extent of which depends on the number and duration of breaks consisting in cooling to room temperature and reheating to 673 K with evacuation. OH HZSM-5, Ni Mo- , 3610 cm–1, 673 . , 673 . 相似文献
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YipingZhang DongjieWang JinhuaFei XiaomingZheng 《天然气化学杂志》2003,12(2):145-149
Mo/HZSM-5 is a good catalyst for methane aromatization, and the reaction performance of Mo/HZSM-5 and Cu modified Mo/HZSM-5 catalysts under various pretreatment conditions has been studied. The results indicate that the catalyst presented a distinguished catalytic activity, benzene selectivity and a high stability when the bed temperature was raised in N2 atmosphere. 相似文献