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MgAPO-11分子筛的合成及Pt/MgAPO-11在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能 总被引:3,自引:0,他引:3
采用常规水热合成法合成了系列MgAPO-11分子筛,考察了晶化时间、 P/Al投料比和Mg源对MgAPO-11分子筛的物相、酸性以及Pt/MgAPO-11催化正十二烷临氢异构化反应性能的影响. 分别用X射线衍射、 X射线荧光光谱和NH3程序升温脱附测定了样品的晶相、 Mg含量和酸性质. 结果表明,合成条件影响着合成产物的晶相组成、 Mg含量及酸性质,从而影响到Pt/MgAPO-11在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能. 反应结果显示, Pt/MgAPO-11催化剂的催化活性与MgAPO-11分子筛的强酸位数目密切相关. 较短的晶化时间、合成凝胶的P/Al摩尔比为1.0以及使用Mg(NO3)2为Mg源有利于提高MgAPO-11的强酸位数目,从而提高Pt/MgAPO-11的催化活性. 相似文献
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硅烷化处理对Pt/SAPO-11催化正十二烷临氢异构化反应性能的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
利用X射线衍射、N2物理吸附与NH3-程序升温脱附等手段以及异辛烷加氢裂化探针反应研究了硅烷化处理对Pt/SAPO-11催化剂结构和酸性的影响, 并考察了催化剂对正十二烷临氢异构化反应的催化性能. 结果表明,硅烷化处理有效清除了样品外表面的酸性位,减少了发生在外表面的非选择性裂化反应. 硅烷化处理后,催化剂对单支链异构体的选择性明显提高,尤其对单支链端甲基异构体的选择性显著提高,但催化剂的总体异构化选择性有所降低. 硅烷化处理可能造成催化剂的孔口窄化,从而提高单支链异构体的选择性,但同时也导致其微孔孔道内裂化反应的增多. 相似文献
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分别以浸渍法和分步浸渍法制备了Ni/SAPO-11催化剂和Ni-Sn/SAPO-11双金属催化剂,利用XRD、F T-IR、NH_3-TPD、Py-IR、SEM等手段对其进行了表征,考察了Sn含量对分子筛结构和酸性的影响,并以正庚烷临氢异构化为探针反应,考察了Sn含量及反应条件对催化剂临氢异构化性能的影响.结果表明,在我们所考察的Sn含量范围(加入锡含量)内,所制备的催化剂均能保持SAPO-11分子筛晶相,金属Sn均可调节催化剂酸性.加入Sn可以明显提高正庚烷的转化率和异庚烷的选择性,其中,在氢烃比n(H_2)/n(n-C_7H_(16))为14、H_2流速为30m L/min、还原温度为430℃、还原时间为5 h、反应温度为300℃、反应时间为5 h、重时空速(WHSV)为6.8 h-1、反应压力为常压条件下,5%Ni-4%Sn/SAPO-11催化剂的催化性能较佳,其正庚烷转化率可达43%,异庚烷的选择性可达71%. 相似文献
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正构烷烃在Pt/SAPO-11催化剂上的临氢异构化反应历程 总被引:2,自引:0,他引:2
通过比较正庚烷(n-C7)与正十四烷(n-C14)的临氢异构化反应,探讨了正构烷烃在0.4%Pt/SAPO-11催化剂上临氢异构化的反应历程. 在低转化率下即产生裂解产物的实验结果支持质子环丙烷(PCP)作用机理,提出了在一次反应中就生成裂解产物的观点. 通过分析n-C7与n-C14临氢异构产物的分布,认为异构化过程主要发生在分子筛孔道内. 根据n-C7与n-C14呈现相同的反应规律,将加氢转化过程中链长超过C10的烷烃的正碳离子反应的相对速率与链长无关的观点扩展到C7,并在传统反应历程的基础上提出了修正的烷烃异构化反应历程. 相似文献
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选用SAPO-11、ZSM-22两种分子筛为载体,浸渍Pt制备了Pt/SAPO-11和Pt/ZSM-22催化剂,以正庚烷为模型化合物,考察乙醇对催化剂临氢异构化反应性能的影响。并通过BET、XRD、C2H5OH-TPD和C2H5OH-FTIR等表征手段对催化剂的物化性能以及吸附反应性能和不同活性酸性位点进行了研究考察。结果表明,乙醇在临氢异构转化过程优先生成H2O,并以H2O的形式影响催化剂的异构化性能,催化剂异构活性与选择性随乙醇含量的增加而降低。与Pt/ZSM-22催化剂相比,Pt/SAPO-11催化剂由于有P-OH基团,表现出一定的抗含氧化物乙醇的性能。 相似文献
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通过浸渍法制备了Pt/SAPO-11催化剂,分步浸渍法制备了Ni-Pt/SAPO-11双金属催化剂。通过X射线衍射、低温氮物理吸附、氨程序升温脱附和吡啶吸附红外等手段对所得样品进行了表征。结果表明,助剂Ni的引入导致了催化剂的比表面积和孔容降低,同时,催化剂的B酸量、L酸量及总酸量均有所下降。在340℃时对正庚烷的临氢异构化反应中,当Pt含量0.2wt%时,Pt/SAPO-11催化剂的正庚烷转化率为45%,C7异构体收率为43%;而当Pt含量0.2wt%,同时Ni含量为0.2wt%时,Ni-Pt/SAPO-11催化剂的正庚烷转化率提高至72%,C7异构体收率提高至60%。 相似文献
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采用干凝胶法,通过向合成体系中添加适量的十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)或氟化氢(HF)控制SAPO-11分子筛的粒度。采用SEM、XRD、IR、MAS NMR、TPD、TEM、TG-DSC以及低温N2吸附脱附对产物进行表征。结果表明,CTAB或HF的加入不仅能够减小分子筛的粒度,而且能调控分子筛骨架元素组成、表观形貌、孔道结构及酸性质等。其中,CTAB的加入有利于Si进入分子筛骨架,增加产物的酸量;HF的加入使样品由不规则的微米级颗粒调控为500 nm左右的棒状单晶,增强了分子筛的稳定性,但阻止了硅进入骨架,降低产物的酸量。 相似文献
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Wenhe Yu Prof. Xiaowen Wu Bohao Cheng Dr. Tianyi Tao Dr. Xin Min Dr. Ruiyu Mi Prof. Zhaohui Huang Prof. Minghao Fang Prof. Yangai Liu 《Chemistry (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2022,28(11):e202102787
Silicoaluminophosphate zeolite (SAPO-34) has been attracting increasing attention due to its excellent form selection and controllability in the chemical industry, as well as being one of the best industrial catalysts for methanol-to-olefin (MTO) reaction conversion. However, as a microporous molecular sieve, SAPO-34 easily generates carbon deposition and rapidly becomes inactivated. Therefore, it is necessary to reduce the crystal size of the zeolite or to introduce secondary macropores into the zeolite crystal to form a hierarchical structure in order to improve the catalytic effect. In this review, the synthesis methods of conventional SAPO-34 molecular sieves, hierarchical SAPO-34 molecular sieves and nanosized SAPO-34 molecular sieves are introduced, and the properties of the synthesized SAPO-34 molecular sieves are described, including the phase, morphology, pore structure, acid source, and catalytic performance, in particular with respect to the synthesis of hierarchical SAPO-34 molecular sieves. We hope that the review can provide guidance to the preparation of the SAPO-34 catalysts, and stimulate the future development of high-performance hierarchical SAPO-34 catalysts to meet the growing demands of the material and chemical industries. 相似文献
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YueMingLIU FengMeiZHANG HaiHongWU HaiJiaoZHANG JianGuoYANG XingTianSHU MingYuanHE 《中国化学快报》2004,15(10):1258-1260
A SAPO-11 silicoaluminophosphate molecular sieve with stable crystal structure was synthesized for the first time. After removing template by calcination, its crystal space group still retains Icm2 which the as-synthesized has. The catalyst deriving from the present SAPO-I 1 materials shows higher isomerization selectivity and higher paraffin hydroisomerization yield than those reported elsewhere. 相似文献
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正庚烷与正十四烷在Pt/SAPO-11催化剂上临氢异构化 总被引:3,自引:6,他引:3
采用连续流动固定床反应装置,研究了0.6%Pt/SAPO-11催化剂上正庚烷与正十四烷的临氢异构转化。实验结果表明,在反应温度200 ℃~420 ℃,压力0.5 MPa,质量空速2.0 h-1的反应条件下,两种原料在高转化时均可保持90%以上的异构化选择性。在转化率小于55%时,C7与C14临氢异构所遵循的反应规律是一致的,即异构化和裂解的相对反应速率相同。依据产物分布组成随转化率变化的规律,提出了烷烃在Pt/SAPO-11催化剂上加氢转化的反应网络。同时,实验结果支持烷烃异构化反应在分子筛孔道内进行的观点。 相似文献