端基对分子器件整流性质的影响

利用基于非平衡Green函数加密度泛函理论的第一原理方法,研究了以S(Se)为端基的三并苯环分子夹在两半无限长的Au电极之间构成双探针系统的输运特性,发现体系具有较好的整流效应,最大整流系数达到6;用H取代右端同一位置的一个S（Se）,整流行为明显减弱.分析认为,这种整流是由于分子两端与电极的耦合不对称,使正负偏压下分子能级的移动和空间轨道分布不同所致.比较而言,S端基与电极的耦合导致的整流比Se强.     

B/N掺杂类直三角石墨烯纳米带器件引起的整流效应

基于密度泛函理论结合非平衡格林函数的方法, 研究了硼(氮)非对称掺杂类直三角石墨烯纳米带器件的电子输运性能. 计算结果表明: 单个硼或氮原子取代类直三角石墨烯纳米带顶点的碳原子后, 增强了体系的电导能力, 并且出现了新颖的整流效应. 分析表明: 这是由于硼氮掺杂类直三角石墨烯纳米带器件在正负偏压下分子能级的移动方向和前线分子轨道空间分布的不对称而产生的. 最重要的是, 当左右类直三角石墨烯纳米带的顶端原子同时被硼和氮掺杂后, 体系的整流效应显著增强, 而且出现负微分电阻效应.     

B/N掺杂对于石墨烯纳米片电子输运的影响

选用锯齿(zigzag)型石墨烯纳米片为研究对象, Au作为电极, 分子平面与Au的(111)面垂直, 并通过末端S原子化学吸附于金属表面, 构成两种分子器件: 一种是在纳米片的边缘掺杂N(B)原子, 发现电流-电压具有非线性行为, 但是整流系数较小, 特别是掺杂较多时, 整流具有不稳定性; 另一种是用烷链把两个石墨烯片连接, 在烷链附近和石墨烯片的边缘进行N(B)掺杂, 发现在烷链附近掺杂具有较大的整流, 但是掺杂的原子个数和位置会影响整流性能. 研究表明: 整流主要为正负电压下分子能级的移动方向和空间轨道分布不同导致. 部分体系中的负微分电阻现象主要由于偏压导致能级移动和透射峰形态的改变, 并且在某些偏压下主要透射通道被抑制而引起. 关键词： 石墨烯纳米片 电子输运 整流行为 非平衡格林函数方法     

D-B-A分子整流特性的端基效应

利用密度泛函理论和非平衡格林函数方法,研究了基于同一D-B-A分子在改变端基后形成的4个不同的分子器件的电子输运特性及整流效果.研究表明:端基的改变,能明显影响分子器件的整流效果,这是因为端基能影响分子与电极的耦合程度,从而改变了分子轨道的离域性,进而影响分子的电子输运特性及整流效果.更有趣的是,由于分子轨道HOMO和LUMO随偏压极性不同的非对称移动,导致整流器的整流方向与Aviram和Ratner分子整流器相反. 关键词： 分子整流器 端基 密度泛函理论 非平衡格林函数     

石墨烯纳米带电极区N掺杂电子输运性质研究

运用密度泛函理论和非平衡格林函数结合的方法,研究电极区N掺杂对扶手椅型石墨烯纳米带电子输运特性的影响.结果表明,与本征扶手椅型石墨烯纳米带电流-电压曲线相比,宽度为7的石墨烯纳米带电流-电压曲线表现出明显的不对称性,其中心N掺杂表现强烈的整流特性,整流系数达到102数量级,且将N原子从电极区中心位置移动到边缘,整流特性减弱.研究结果表明宽度为7的扶手椅型石墨烯纳米带出现强整流现象的原因主要是负向偏压下能量窗内没有透射峰引起的,该研究结果对将来石墨烯整流器件的设计具有重要的意义.     

基于石墨烯电极的齐聚苯乙炔分子器件的整流特性

以齐聚苯乙炔分子为研究对象,采用密度泛函理论与非平衡格林函数相结合的第一性原理方法,对基于石墨烯电极的齐聚苯乙炔分子器件整流特性进行了研究,系统地分析了官能团对分子器件整流特性的影响.通过研究发现,官能团对齐聚苯乙炔分子器件整流特性影响显著,当添加失电子官能团氨基(NH_2)时出现正向整流,添加得电子官能团硝基(NO_2)时出现反向整流,当同时添加氨基和硝基官能团时,会出现正反向整流交替现象,研究结果表明通过添加不同类型的官能团能有效控制分子整流器的整流特性.     

硼氮原子取代掺杂对分子器件负微分电阻效应的影响

利用基于非平衡格林函数和密度泛函理论相结合的第一性原理计算方法,研究了硼氮原子取代掺杂对三并苯分子电子输运性质的影响.计算结果表明,三并苯分子器件的电流在特定偏压区间内随电压的增加而减小呈现出负微分电阻效应,电流的峰谷之比高达5.12.用硼原子或者氮原子取代分子的中心原子后,器件0.8V以内的电流明显增加,但是负微分电阻效应减弱,相应的电流峰谷比分别降至3.83和3.61.分析认为,输运系数在特定偏压下的移动是器件负微分电阻效应的主要成因.核外电子数的差异导致硼氮原子掺杂取代可以使器件轨道及其透射峰分别向高能方向或者低能方向移动从而有效地调控了器件的低偏压下的电子传输能力和负微分电阻效应.     

拓扑石墨烯电极分子器件输运特性

利用密度泛函理论结合非平衡格林函数方法,研究了不同拓扑能带结构的石墨烯电极分子器件输运特性.结果表明器件导通电压与电极禁带宽度正相关,同时器件在输运过程中表现出负微分电阻特性,峰谷电流比可达2697.分析认为器件导通源自于偏压升高过程中两电极能带匹配.器件负微分电阻特性源自于偏压升高过程中两电极能带交错.散射态分析表明,能带匹配后散射态分布较为离域,有利于电子通过器件.能带交错后散射态局域于电极处,表明电子输运受到抑制.     

溶液酸碱性对低聚苯亚乙炔基分子结电输运性质的影响

结合密度泛函理论和非平衡格林函数方法计算了溶液酸碱性对低聚苯亚乙炔基分子结电输运性质的影响,此低聚苯亚乙炔基分子中两个不同位置的H原子被氨基和羧基取代.通过质子化和去质子化模拟酸性溶液和碱性溶液对分子结构的影响.计算结果表明:中性环境下分子器件具有良好的导电性和微弱的整流效应;碱性溶液中羧基去质子化后,分子器件电流值增长近一倍,但整流效应变化不明显;酸性溶液中氨基质子化后,分子器件正向偏压导电性能略微降低,但整流方向发生明显反转,且与中性环境下的情况相比,整流比提高了近三倍.提出了一种利用化学手段控制分子结导电能力和整流性能的方法.     

非对称结构对黑磷烯器件电子输运的影响

利用不同宽度的锯齿型黑磷烯纳米带构建了非对称结构的纳米器件.第一性原理计算结果表明,非对称结构器件I-V曲线展现表现出整流效应,最大整流比达到1.01×10~6.器件的不同非对称结构导致了不同整流行为.我们通过传输谱和透射本征态讨论得到,器件中心区域和电极的耦合变化导致了本征态的变化,从而产生不同的电子输运性质.结果为基于黑磷烯二维材料异质结整流器件的设计提供了一种可行性方案.     

分子整流器整流特性的键桥调控效应

利用密度泛函理论和非平衡格林函数方法,研究了基于同一分子在不同空间构型下形成的三个不同分子器件的电子输运特性及整流效果. 研究表明:旋转中间苯环(键桥——π桥),能明显改变整流效果,这是因为改变了分子轨道的离域性,这一发现说明通过改变键桥的空间取向能有效地调控分子整流器的整流性质,这对于设计新型分子整流器有重要意义. 关键词： 分子整流器 键桥 密度泛函理论 非平衡格林函数     

Torsion angle dependence of the rectifying performance in molecular device with asymmetrical anchoring groups

Using first-principles density functional theory and nonequilibrium Green's function formalism, we investigate the effect of torsion angle on the rectifying characteristics of 4′-thiolate-biphenyl-4-dithiocarboxylate sandwiched between two Au(111) electrodes. The results show that the torsion angle has an evident influence on rectifying performance of such devices. By increasing the dihedral angle between two phenyl rings, namely changing the magnitude of the intermolecular coupling effect, a different rectifying behavior can be observed in these systems. Our findings highlight that the rectifying characteristics are intimately related to dihedral angles and can provide fundamental guidelines for the design of functional molecular devices.     

官能团对分子器件电输运特性的影响

以4,4′-二巯基联苯分子为研究对象,利用第一性原理计算方法和非平衡格林函数理论,研究了官能团氨基和硝基对分子的电子结构以及分子结电输运性质的影响. 计算结果表明,在分子的不同位置添加同一类官能团氨基会使分子的电子结构发生变化,从而影响分子结的电输运性质. 而在分子的同一位置添加不同类型的官能团氨基和硝基则对分子间的相互作用有着显著影响,会使分子发生转动,从而改变分子的几何结构和电子结构,影响分子结的电输运特性. 并且发现随着分子的转动,添加官能团硝基时分子会呈现出记忆功能. 关键词： 官能团 电子输运 分子电子学     

分子的位置取向对分子器件电输运特性的影响

以1,4-二硫酚(DTB)分子为研究对象，利用第一性原理计算方法和非平衡格林函数理论，研究了分子的位置取向对分子电子结构以及分子结电输运性质的影响.计算结果表明，分子位置取向的改变会影响分子的电子结构，从而影响分子体系的电输运特性，扩展分子的平衡态不是电子输运的最佳状态，适当调节分子的位置取向可以提高分子的电输运特性. 关键词： 位置取向 电子输运 分子电子学     

Large negative differential resistance and rectifying performance modulated by contact sites in fused thiophene trimmer-based molecular devices

By applying density functional theory with non-equilibrium Green?s function formalism, we have carried out a theoretical study of the electron transport in fused thiophene trimmer-based molecular devices with ethylene connections at three different sites. The simulation results indicate that the electronic transport properties strongly depend on the contact sites. Negative differential resistance and rectifying behaviors occur simultaneously in the current–voltage curves when ethylene connects the fused thiophene trimer at one second-nearest site and one third-nearest site. A larger negative differential resistance occurs only when ethylene connects the fused thiophene trimer at two second-nearest sites.     

Effect of the anchoring groups on the switching behaviour of the dihydroazulene/vinylheptafulvene molecular junction with zigzag-edged graphene nanoribbons electrodes

The switching behaviour of dihydroazulene/vinylheptafulvene molecule with different anchoring groups sandwiched between two zigzag-edged graphene nanoribbons (ZGNRs) electrodes is investigated by applying nonequilibrium Green's function formalism combined with first-principles density functional theory. The calculated results show that the anchoring groups play a significant role in determining the electronic transport properties and switching behaviour of the molecular junctions. A higher current switching ratio without any oscillation can be obtained for the molecular junctions with carbon atom anchoring group, which suggests that this system has a broader application in future logic and memory devices.