一步法合成多级孔结构ZSM-5分子筛（英文）

多级孔结构ZSM-5分子筛的合成过程复杂。利用双模板剂,通过优化晶化条件(如晶化时间与晶化温度)和Si/Al物质的量比等一步水热晶化合成了具有多级孔结构的ZSM-5分子筛,并采用XRD、N_2吸附-脱附、吡啶红外吸脱附、SEM和TEM等方法对样品的晶体结构、孔道结构、表面酸性和形貌等进行了表征。结果表明,一步法合成多级孔结构ZSM-5分子筛的适宜条件是:晶化温度160-180℃,晶化时间24-96 h,反应物组成为SiO_2/Al_2O_3/Na_2O/CTAB/TPABr/H_2O=1/x/0.4/0.05/0.12/280,(x:50-240)。其中,晶化温度160℃、晶化时间48 h和以Si/Al物质的量比50的凝胶合成的样品具有有序的介孔(平均尺寸3.60 nm)结构、较高的结晶度和较强的酸性。     

一步法合成多级孔结构ZSM-5分子筛

多级孔结构ZSM-5分子筛的合成过程复杂。利用双模板剂,通过优化晶化条件(如晶化时间与晶化温度)和Si/Al物质的量比等一步水热晶化合成了具有多级孔结构的ZSM-5分子筛,并采用XRD、N₂吸附-脱附、吡啶红外吸脱附、SEM和TEM等方法对样品的晶体结构、孔道结构、表面酸性和形貌等进行了表征。结果表明,一步法合成多级孔结构ZSM-5分子筛的适宜条件是:晶化温度160-180℃,晶化时间24-96 h,反应物组成为SiO₂/Al₂O₃/Na₂O/CTAB/TPABr/H₂O=1/x/0.4/0.05/0.12/280,(x:50-240)。其中,晶化温度160℃、晶化时间48 h和以Si/Al物质的量比50的凝胶合成的样品具有有序的介孔(平均尺寸3.60 nm)结构、较高的结晶度和较强的酸性。     

以粉煤灰为原料制备NaP分子筛及其吸附性能

以粉煤灰为原料,经对粉煤灰高温焙烧活化和酸浸除杂后,提取其中硅铝组分作为制备分子筛的硅源和铝源,采用水热合成法制备NaP分子筛.通过优化除杂参数和合成制备参数调控NaP分子筛的晶体生长,得到了制备NaP分子筛的适宜条件为:SiO_2∶Al_2O_3∶Na_2O∶H_2O=1∶0. 5∶1. 66∶136,晶化温度和时间分别为120℃和8 h.通过XRD、SEM等表征测试手段研究分子筛的结构特征,并且采用Ni~(2+)和Ca~(2+)吸附实验对NaP分子筛进行性能评价,Ni~(2+)的去除率最大可达99.58%,Ca~(2+)交换能力达到373 mg/g.     

CuY型分子筛制备及吸附脱硫影响因素研究

通过液相离子交换法制备CuY型分子筛,并利用正交实验得到了制备过程中交换时间、交换温度、铜离子浓度的最佳条件。系统研究了CuY分子筛的焙烧温度、吸附时间、吸附温度对其吸附脱除模拟油中二苯并噻吩(DBT)的影响。采用XRD、ICP及BET比表面积分别对不同CuY分子筛的骨架结构及阳离子负载量进行了研究。结果表明,二次交换后,分子筛已达到交换平衡,最佳焙烧温度为450℃,温度过高会破坏分子筛的骨架结构;分子筛上的吸附水对其吸附脱除二苯并噻吩的能力有较大的影响。     

粉煤灰基Y型分子筛的制备及其对CO2加氢性能的研究

摘要：以粉煤灰为原料制备Y型分子筛,并探究其CO2加氢活性。采用化学焙烧法活化粉煤灰,以Na2CO3作为化学活化剂,探究焙烧温度、焙烧时间、粉煤灰与碳酸钠的质量比对活化粉煤灰的影响,实验结果表明在焙烧温度800℃、焙烧时间2h、粉煤灰与Na2CO3质量比为1:0.8条件下,粉煤灰焙烧后产物以霞石为主。以洗涤后产物为原料,采用水热合成法制备Y型分子筛,探究HCl/SiO2比、晶种加入量、H2O/SiO2比、水热温度、水热时间对分子筛结晶度影响,在HCl/SiO2=2.7,晶种加入量为6%,H2O/SiO2=80,水热温度100℃、水热时间12h所制备的Y型分子筛结晶度最高。将所制备的Y型分子筛进行CO2加氢实验,实验结果表明在反应温度600℃,反应压力为4MPa条件下,CO2转化率达到60%,CH4选择性达44.9%。     

溶胶-凝胶法合成稀土Z型铁氧体Ba3-xLaxCo2Fe24O41与表征

利用柠檬酸溶胶-凝胶法合成了掺杂镧的磁铅石型系列Z型铁氧体(Ba3-xLaxCo2Fe24O41,x=0.00～0.30).实验结果证明柠檬酸溶液的最佳溶胶化酸度为pH值在5.5～6.0之间;最佳合成条件烧结温度和时间分别为1250℃和5 h.红外光谱和热分析结果说明了随着镧掺杂量的增加,Z型铁氧体的合成温度也随之增加,且同时伴有失氧现象.     

高效ZSM-5-L二元复合分子筛的合成及正戊烷芳构化性能

通过优化水热陈化条件制备纳米L沸石,再采用水热合成结合原位二次晶化法,合成具有微-介复合孔结构的高效ZSM-5-L二元复合分子筛.考察了体系pH、二次晶化温度等因素对ZSM-5-L复合分子筛合成的影响,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等技术对复合分子筛进行表征,确定了最佳复合条件:pH=10.5~11.5,晶化温度170℃,晶化时间24 h.ZSM-5-L复合分子筛具有不同于ZSM-5沸石、L沸石及两者机械混合物的物性特征,且具有微-介复合孔结构.以正戊烷催化转化为探针反应,评价了ZSM-5-L复合分子筛轻烃芳构化反应性能.在相同反应条件下,ZSM-5-L复合分子筛具有优于2种单分子筛及二者机械混合物的正戊烷芳构化催化性能.     

ZSM-5分子筛结晶度及晶粒大小的影响因素

以硅溶胶为硅源,偏铝酸钠为铝源,用晶种法制备ZSM-5分子筛.考察了物料混合方式、陈化时间、晶化时间、晶化温度、碱度和水量等对ZSM-5分子筛相对结晶度和晶粒大小的影响.用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和激光粒度分析等对所合成样品进行了表征.结果表明:在一定的高碱度条件下形成高浓度的硅铝酸盐凝胶,才能合成出晶化良好的样品,ZSM-5分子筛是按固相机理形成的;合成ZSM-5分子筛的相对结晶度和平均颗粒度均随晶化温度的升高及硅铝酸盐凝胶浓度的增加而增大,在室温陈化24 h、180℃晶化12～24 h时相对结晶度最高,平均颗粒度基本上与陈化时间无关.     

KOH/4A分子筛的制备及其对碳酸二甲酯与月桂醇酯交换反应的催化活性

以4A分子筛为载体,制备了一系列KOH/4A分子筛催化剂(Cat-n,n=10,15,20,25,30,35),其结构经IR和XRD表征.考察了KOH负载量及焙烧温度对其催化性能的影响.结果表明,Cat-30(负载量30%,焙烧温度500℃)的催化活性最佳.Cat-30催化碳酸二甲酯(DMC)与月桂醇酯的交换反应合成碳...     

SAPO-11分子筛的合成

以二正丙胺(DPA)为模板剂、利用水热法合成SAPO-11分子筛，系统考察了硅源、硅含量、模板剂用量以及晶化条件（晶化温度、时间以及pH值）对SAPO-11分子筛合成的作用。研究结果表明：硅源是决定SAPO-11分子筛合成及结构的关键组分之一，其释放出活性硅物种的速率要与磷酸铝分子筛的前驱体生成的速度相一致；酸性硅溶胶是合成SAPO-11的合适硅源；在SiO2/Al2O3=0～0.7，DPA/P2O5=0.8～1.8，pH=5.8～7.8条件下，可合成纯SAPO-11分子筛。此外，SAPO-11分子筛的合成，还存在明显的诱导期以及晶型的转化过程。在合成条件下，晶化时间4?h时，SAPO-11开始晶化，至24 h，SAPO-11分子筛可晶化完全。继续延长晶化时间，SAPO-11分子筛与SAPO-31分子筛之间发生转晶现象。     

膨润土碱熔活化合成4A分子筛的研究

以天然膨润土为原料,采用高温碱熔水热法合成4A分子筛。探讨了活化温度、SiO2/Al2O3、Na2O/SiO2、H2O/Na2O等工艺条件对4A分子筛结构与性能的影响。结果表明,最佳的活化温度为600℃;物料经此温度活化后,调节组成为SiO2/Al2O3=1.5、Na2O/SiO2=3与H2O/Na2O=50,于90℃反应6小时可以得到质量较好的4A分子筛,其产品的晶形规整,晶粒均小于2μm,钙离子交换容量可达到314mg CaCO3/g。     

La-HY-SBA-15催化烷基化催化剂制备

采用原位合成法制备了HY-SBA-15分子筛,并进行La改性。用XRD、N_2吸附-脱附等表征分析,在小型固定床上考察了La负载量、焙烧温度、时间对烷基化性能的影响,结果发现,最优制备条件是La负载量为10%、焙烧温度550℃、焙烧时间4.5h。XRD、N_2吸附-脱附表征分析La-HY-SBA-15分子筛有微-介孔结构,NH_3-TPD表征分析La-HY-SBA-15分子筛主要为中强酸,Py-FTIR表征分析La-HY-SBA-15分子筛L酸比B酸多。     

Li＋交换的几种分子筛的氮氩分离性能

采用水溶液离子交换法制备了高Li＋交换度的4A、13X和LSX分子筛,并在25 ℃下测定了它们的静态吸附等温线和动态穿透曲线.研究发现,高Li＋离子交换度的4A、13X和LSX分子筛都具有较大的氮吸附容量和较高的氮氩分离选择性,说明高Li＋离子交换度的4A、13X和LSX分子筛是较好的氮氩分离吸附剂.从动态穿透曲线结果来看,所研究的三种分子筛都有一个最优的吸附分离压力,在本文研究的压力范围内,这个最优压力在0.6 MPa附近.对比高锂交换度的三种分子筛,以高锂交换度的LSX分子筛的氮氩吸附分离性能最好.     

晶化条件对MnAPO-36分子筛合成的影响

以拟薄水铝石、质量分数85%的正磷酸、四水合醋酸锰为原料,三正丙胺为模板剂,采用原位水热法合成了MnAPO-36分子筛,利用FT-IR、SEM、XRD、TG-DSC及NH3-TPD等方法对MnAPO-36分子筛进行了表征.考察了晶化温度和晶化时间对原位水热法合成MnAPO-36的结晶度的影响.研究结果表明,用三正丙胺为模板剂在水热条件下制备MnAPO-36分子筛,容易共生MnAPO-5的晶型.采用先在100℃晶化50 h,然后在150℃晶化24 h的两步晶化方法,能得到纯度相对较高的MnAPO-36.     

澄合粉煤灰制备NaY分子筛及其离子交换吸附性能研究

分子筛是一种特殊的化工产品,具有离子交换性和吸附性,已得到广泛应用,但其生产原料比较昂贵,使得分子筛的生产成本很高,适用范围受到了限制。粉煤灰是燃煤企业的一种排放物,也是一种来源广泛又廉价的化工原料,但其对环境有污染,为了变废为宝,利用粉煤灰制备分子筛是一种很好的选择。本研究采用澄合地区粉煤灰为主要原料,经预处理,与Al3O2、Si O2、Na2O和H2O以一定摩尔比,配成溶胶,加入柠檬酸和导向剂,在一定的晶化温度和反应时间下,制得Na Y分子筛。产品进行了XRD分析、SEM观察及吸附试验,结果表明,在晶化时间4h,温度90℃,加入导向剂5%,柠檬酸/Al2O3=0.75(摩尔比)时,成功制得Na Y分子筛,且离子交换性能优良。     

低成本原料一步直接合成小晶粒ZSM-5分子筛

以硫酸铝、水玻璃、正丁胺、水、晶种、NaCl、浓硫酸等低成本试剂为原料,一步直接合成法制备了高结晶度小晶粒ZSM-5分子筛,详细考察了凝胶陈化方式、滴加顺序、晶化时间、晶化温度、水量及原料硅铝比对分子筛结晶度及粒度的影响.通过XRD、SEM等对合成的分子筛进行了详细表征.研究结果表明:采用低温水浴回流搅拌陈化方式、在160～170℃、晶化30 h可获得高结晶度小晶粒ZSM-5分子筛.正反加顺序对分子筛结晶度影响不大.     

N2和Ar在改性的NaA分子筛上的吸附分离

采用水溶液离子交换法分别制备了不同Li^ 和Ca^2^ 交换度的A型分子筛,并在25℃下测定了各分子筛吸附剂的氮和氩的吸附等温线及穿透曲线．研究发现,锂交换和钙交换的两种分子筛的氮吸附量和氮氩分离选择性都随分子筛中阳离子交换度的增加而增大;在阳离子交换度较高时,锂离子和钙离子交换的A型分子筛的氮氩分离能力均优于NaA分子筛．穿透曲线的结果显示,所研究的各种吸附剂都存在一个最优的吸附分离压力,大约在0．6MPa．在0．6MPaT,接近100％阳离子交换度的CaNaA分子筛的动态氮氩分离性能优于相同交换度的LiNaA分子筛。     

介孔分子筛V-MCM-41的水热法制备与合成机理

 以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,廉价的工业级高模数比(3.3)的硅酸钠为硅源,通过水热法合成了V-MCM-41介孔分子筛. 考察了合成条件对产物织构的影响,并采用低温氮吸附法分析探讨了介孔分子筛V-MCM-41的合成机理. 结果表明,模板剂用量、 pH值、加料方式、晶化温度、晶化时间、陈化时间和焙烧气氛等合成条件对介孔分子筛的制备均有影响,其中晶化温度、 pH值和模板剂用量的影响最为明显. X射线衍射谱表明合成的介孔分子筛具有六方晶体结构. 红外光谱和紫外可见光谱表明V进入了介孔分子筛的骨架结构.     

Ce-SBA-15的制备及其苯酚甲醇烷基化性能

采用后合成法制备Ce-SBA-15介孔分子筛.通过XRD、N_2吸附-脱附、SEM、EDS、NH_3-TPD、Py-FTIR和TGDTA手段对样品进行表征.结果表明,Ce-SBA-15催化剂具有介孔结构,活性组分CeO_2能够很好地分散在载体表面.在固定床反应装置上,考察了Ce负载量、焙烧温度和焙烧时间对Ce-SBA-15催化苯酚甲醇烷基化性能的影响.最佳组成和制备条件为:Ce负载量为15%,焙烧温度为550℃,焙烧时间为4.5 h.在苯酚/甲醇摩尔比1/4,反应温度460℃,质量空速3.0 h~(-1),常压的条件下,Ce-SBA-15分子筛催化苯酚甲醇烷基化性能最好,苯酚转化率达到66.89%,邻甲酚选择性达到55.43%.     

MFI/MFI核壳分子筛的合成及催化性能研究

通过对核相ZSM-5的预处理步骤和在温和水热条件下的二次生长, 合成了壳层硅铝比高、核相硅铝比低、纳米晶壳层致密的MFI(核)/MFI(壳)型核壳分子筛材料. 考察了晶化温度和晶化时间对高硅壳层MFI/MFI核壳型沸石分子筛的合成的影响, 其适宜的合成条件为晶化温度高于130 ℃, 晶化时间19 h. 核相ZSM-5的预处理步骤对于成功合成此特殊核壳型分子筛材料十分关键. 与普通ZSM-5沸石分子筛相比, MFI/MFI核壳分子筛在催化甲苯甲基化反应时的失活效率显著降低.