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CuO/CeO2和CuO/Al2O3催化剂的催化性能 总被引:13,自引:0,他引:13
本文以CO氧化为模式反应考察了CeO2和Al2O3负载氧化铜催化剂的氧化活性,运用XRD和TPR技术研究了催化剂的还原性能和物相结构,结果表明:载体性质对负载CuO催化剂的CO氧化活性有很大影响,CuO/CeO2催化剂活性明显高于CuO/Al2O3催化剂.催化剂的还原特性随载体不同而不同.同时发现,热处理对催化剂铜物种的存在形式,晶粒大小、还原特性及其催化活性有明显影响,CuO/Al2O3催化剂活性下降的主要因素是生成了活性较低的CuAl2O4相,而CuO/CeO2催化剂活性下降是由于CuO和CeO2发生烧结,晶粒变大 相似文献
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氧化锆对铜基甲醇合成催化剂的促进作用(英文) 总被引:1,自引:0,他引:1
采用离子掺杂价态补偿原理,在Cu-Zn-Al甲醇合成催化剂中添加适量氧化锆助剂研制Cu-Zn-Al-Zr催化剂的特性。实验结果表明,最佳反应温度为230℃,比Cu-Zn-Al约低10℃。采用XRD、UVDR、FTIR、TPD和TPR等谱学方法对2种催化剂进行表征显示,铜基催化剂的活性位可能是“Cu0-Cu+-O-Zn2/A2O3-ZrO2”,工作态Cu-Zn-Al-Zr催化剂表面上Cu/Cu0的比值、价态稳定性和对CO的吸附量均大于Cu-Zn-Al,这与该催化剂具有较好的低温活性和较高的热稳定性密切相关。 相似文献
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对镍铜甲烷部分氧化催化剂的制备化学研究表明,在Al2O3、SiO2、MgO、TiO2、Y型分子筛等载体中,具有较好氢溢流功能的Al2O3所担载的镍铜催化剂,有最佳的反应性能,载体的产物溢流功能对反应中合成气的生成是有利的.对于NiO-CuO-Al2O3催化剂,组分Cu的最佳含量是Cu/Al=0.2/4(原子比),Ni/Al(原子比)在1/4-1.5/4范围内催化剂均保持最佳的反应性能,此时,甲烷转化率为98.1%,对CO、H2的选择性分别达97%、100%.制备方法对催化性能影响的结果显示,以(NH4)2CO3为沉淀剂的共沉淀法,是制备NiO-CuO-Al2O3催化剂的最佳方法.NiO-CuO-Al2O3催化剂的甲烷部分氧化性能在400-500℃间有一突跃,并在700℃时达到最佳值;过高的反应气空速对CO、H2的选择性是不利的 相似文献
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考察了TiO_2和ZrO_2担载的铜基催化剂的结构及其催化甲醇脱氢的反应性能。氮吸附和EXAFS结果显示,两个催化剂的结构性质以及铜所处的配位环境比较接近。但X-射线光电子能谱测试结果显示,催化剂Cu/TiO_2中铜周围的电子密度较催化剂Cu/ZiO_2中的高。TiO_2结果表明,TiO_2能够降低与之接触的较大CuO的还原温度。催化剂电子结构的不同导致反应性能的差异,在Cu/TiO_2催化剂上甲酸甲酯是主要产物,而Cu/ZrO_2催化剂则催化甲醇深度脱氢生成CO。此外,Cu/ZrO_2催化剂失活较Cu/TiO_2催化剂慢得多。 相似文献
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CO2部分氧化乙烷制乙烯Pd—Cu/MoO3—SiO2催化剂的研究 总被引:7,自引:0,他引:7
用化学吸附-红外光谱、化学吸附-程序升温脱附(TPD)和微型反应技术研究了Pd-Cu/MoO3-SiO2(MoSO)催化剂对CO2和乙烷的吸附活化和部分氧化反应性能.结果表明,乙烷以C—H键中的H吸附于MoSO载体表面MoO键的端基氧上;Pd-Cu/MoSO催化剂对CO2有良好的化学吸附活化性能,CO2的吸附除有线式吸附态和剪式吸附态外,还有一种新的卧式吸附态;Pd-Cu/MoSO催化剂的晶格氧参与了化学反应.探讨了在Pd-Cu/MoSO催化剂上CO2的部分氧化乙烷反应机理 相似文献
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采用原位合成法在γ-Al2O3表面合成了锌铝水滑石,再采用顺次浸渍法制备了Ce/Cu/Zn-Al催化材料;将其应用于甲醇水蒸气重整制氢,探讨了Ce含量对Cu/Zn-Al催化剂催化性能的影响.催化剂表征结果表明,CeO_2的引入改善了活性组分铜的分散度、铜的比表面积以及催化剂的氧化还原性质,进而提高了催化剂的催化活性和产氢率.当Ce含量为4%时,催化剂活性最佳,在250℃时,甲醇转化率达到100%,CO摩尔分数为0.39%,与Cu/Zn-Al催化剂相比,甲醇转化率提高了近40%. 相似文献
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通过CuO/ZrO2及含Y或La助剂的CuO/ZrO2催化剂对OC/H2合成甲醇性能的研究,发现稀土助剂能有效地提高该催化剂的活性。XRD结果说明,CuO|ZrO2中加入Y或La助剂可使氧化铜处于较高的分散状态。TPR结果揭示CuO/ZrO2催化剂中存在着在室温就很容易被氧人的铜,它在催化剂中含量的增加导致催化剂活性的提高,是关切的活性组份。助剂的加入使这种易被氧化的铜含量增加。XPS表面分析结果 相似文献
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完全液相法中Cu源对Cu-Zn-Al催化剂结构及性能的影响 《燃料化学学报》2016,44(10):1240-1248
采用完全液相法,分别以柠檬酸铜、硝酸铜、乙酸铜为Cu源制备了三种Cu-Zn-Al浆状催化剂,考察了不同铜源对催化剂催化合成气制二甲醚性能的影响,利用XRD、H2-TPR、NH3-TPD、BET、XPS和TEM等技术对催化剂进行了表征。结果表明,铜源对催化剂织构形貌及性能影响显著,用柠檬酸铜为铜源制备的催化剂铜物种分散性最好,铜物种与其他组分间相互作用强,可还原物质的量多,同时催化剂表面弱酸量与强酸量的比较高,催化剂的甲醇脱水能力提升,三种催化剂中柠檬酸铜催化剂性能最好,CO转化率为63.4%,二甲醚选择性为66.0%。 相似文献
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湿混法制备甲醇氧化重整制氢CuZnAlZr催化剂 总被引:3,自引:1,他引:3
用简易湿混法制备了用于甲醇氧化重整制氢的CuZnAlZr催化剂,与共沉淀法制备的催化剂比较,结果表明,湿混法制备的催化剂具有相当的中高温活性和略低的低温活性,有较高的CO2选择性。XRD、TPR、TG-DSC等表征结果显示,湿混法制备的催化剂中铜组分易于向表面迁移和富集,并可能与氧化铝作用生成铜铝复合氧化物,具有了更高的Cu分散度和Cu0比表面浓度。湿混法制备的催化剂对甲醇氧化重整反应有较好的稳定性,经100 h的连续反应,在275 ℃时甲醇转化率在90%以上,重整气中氢气体积分数大于60%,CO2选择性接近99%。 相似文献
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稀土掺杂改性对Cu/ZnAl水滑石衍生催化剂甲醇水蒸气重整制氢性能的影响 《燃料化学学报》2018,46(2):179-188
采用原位合成法在γ-Al2O3表面合成了锌铝水滑石,再通过顺次浸渍法制备了一系列掺杂稀土改性的M(M=Y、La、Ce、Sm、Gd)/Cu/ZnAl催化材料,并将其应用于甲醇水蒸气重整制氢反应。探讨了稀土掺杂改性对Cu/ZnAl催化剂催化性能的影响,并采用XRD、SEM-EDS、BET、H2-TPR、XPS和N2O滴定等手段对催化剂进行了表征。结果表明,催化剂的活性与Cu比表面积和催化剂的还原性质密切相关,Cu比表面积越大,还原温度越低,催化活性越高。稀土Ce、Sm、Gd的引入能改善活性组分Cu的分散度、Cu比表面积以及催化剂的还原性质,进而提高催化剂的催化活性。其中,Ce/Cu/ZnAl催化剂表现出最佳的催化活性,在反应温度为250 ℃时,甲醇转化率达到100%,CO含量为0.39%,相比Cu/ZnAl催化剂,甲醇转化率提高了近40%。 相似文献
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采用共沉淀法分别制备了不同F-T组分(Fe、Co、Ni)改性的KCuZrO_2催化剂,并用于催化CO加氢合成异丁醇。通过BET、XRD、TEM、XPS、H_2-TPR、CO-TPD以及in-situ DRIFTS对催化剂进行了表征。结果显示,F-T组分的加入促进了乙醇和丙醇的形成,但是对异丁醇选择性影响不同。结果表明,Fe促进了催化剂中各组分的分散,活性组分Cu在催化剂表面发生了富集,提高了H_2/CO活化吸附;另外,KFeCuZrO_2的催化剂表面含有较多的C_1物种,有利于乙醇和丙醇进一步发生β-加成反应得到异丁醇,而Co和Ni改性的催化剂上缺少足够的C_1物种,因此,异丁醇的选择性并未明显增加。Co的引入对催化剂结构以及Cu的分散影响不大,但是Co改性后催化剂性能有所下降,其原因是催化剂发生了失活;Ni添加后催化剂比表面积有所减小,且催化剂表面Cu/Zr物质的量比也降低到0.19,催化剂粒径增大,Cu-Zr之间相互作用减弱,异丁醇选择性降低。 相似文献
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以铂为活性组分,氧化铝颗粒、单晶硅片及单晶硅片支撑的氧化铝薄膜为载体,制备了甲醇室温催化燃烧催化剂,研究了载体种类、载体性质、制备方法及铂负载量对催化剂活性的影响.结果表明,所制备的催化剂均可使甲醇在室温下燃烧;作为甲醇燃烧催化剂的载体,氧化铝优于单晶硅,薄膜状氧化铝优于颗粒状氧化铝.当载体种类和性质均相同时,化学分散... 相似文献
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CeO2改性Cu/Al2O3催化剂上甲醇水蒸气重整制氢 总被引:6,自引:0,他引:6
研究CeO2改性Cu/Al2O3催化剂上甲醇水蒸气重整制氢反应过程,得到低温活性、氢选择性和稳定性较好的催化剂.Cu/Al2O3催化剂中添加CeO2提高了催化剂的活性和稳定性,当CeO2质量分数为20%时,催化剂活性表现最佳.在反应温度250 ℃,水醇摩尔比为1.0,液体空速为3.28 h -1条件下,甲醇转化率为95.5%,氢气选择性为100%.此外,CeO2通过促进水气转化反应降低了重整气中CO的含量.Cu/CeO2/Al2O3催化剂在200 h的寿命实验中,活性仍保持在90.0%以上,而Cu/Al2O3催化剂在100 h的寿命实验中,活性已很快下降.XRD和TPR分析及表面元素分布结果表明,铜和铈相互作用促进了铜在催化剂表面的高度分散,阻止了铜晶粒团聚、烧结,促使铜晶粒细小化,促进了铜的还原,改善了Cu/CeO2/Al2O3催化剂的性能. 相似文献
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在微波辐射条件下, 将 CuCl 快速分散到载体表面制得 CuCl/SiO2-TiO2 催化剂, 利用 X 射线衍射、透射电镜、N2 吸附-脱附、热重、H2 程序升温还原和 CO 程序升温脱附对催化剂进行了表征. 结果表明, 微波辐射制备的催化剂中 CuCl 和载体发生了强相互作用, 比传统加热制备的催化剂中形成更多的易还原铜物种, 吸附 CO 的能力更强. 在甲醇液相氧化羰基化反应中, 微波辐射制备的催化剂上甲醇转化率为 11.7%, 碳酸二甲酯选择性达 96.5%, 高于相同条件下传统加热制备催化剂的活性. 相似文献