微乳中甲烷水合物的生成反应

以辛烷、十二烷或十六烷为油相,非离子表面活性剂Tween80和Span80按1:1质量比复配的复合型表面活性剂为乳化剂,PEG-400为助乳化剂制备高分散的油包水型(W/O)微乳,并在其静态体系中生成甲烷水合物,把它和纯水体系以及表面活性剂体系(含等量的乳化剂)进行了对比.结果表明:在微乳中甲烷水合物的诱导时间缩短,生成速率和耗气量明显增加,生成的水合物成粒状,含水率低.另外,选择油相时应选取不生成水合物,在水中溶解度小而且对甲烷溶解度尽量大的有机溶剂,并对微乳液中甲烷水合物的生成机理进行了探讨.     

气体水合物生成特性实验研究

实验研究了添加剂对甲烷气体水合物形成过程的影响。发现微量的表面活性剂降低了甲烷气体水合物在静止反应器中形成的诱导时间,并使水合物快速形成和生长,提高了水合物形成过程中的填充密度。阴离子表面活性剂（十二烷基硫酸钠）对水合物生长的促进作用比非离子表面活性剂（烷基多糖苷）强。液态烃环戊烷降低了水合物形成的诱导时间,但环戊烷不能提高水合物的填充密度。     

表面活性剂对甲烷水合物储气特性影响的实验研究

利用高压水合物形成实验装置测量了表面活性剂对水合物形成过程的影响。实验结果表明：微量的表面活性剂可使水合物在静止的系统中快速形成，提高了气体水合物的储气能力，并改变了水合物的形成机理。根据活性剂含量与水合物储气量的关系，确认十二烷基硫酸钠(SDS)和烷基多糖苷(APG)在水合物形成体系中的临界胶束质量分数分别为0．03％和0．05％。阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠对水合物储气的促进作用比非离子表面活性剂烷基多糖苷强。     

甲烷水合固化过程反应热实验研究

为及时将气体水合过程中的反应热传递出去,使水合物稳定快速生成,利用可视化实验系统研究了三种体系甲烷水合物生成过程中的反应热。根据甲烷水合物相平衡数据,结合推导出的反应热计算方程,计算三种实验体系的反应热。结果表明,在表面活性剂的作用下,甲烷水合物的生成速率提高,对应的反应热增多。     

半连续搅拌槽式反应器甲烷水合物生成实验

在1L半连续搅拌槽式反应器中研究甲烷水合物生成过程,结果表明:在压力5.0MPa、温度274.4K条件下,合理的搅拌速率为320rpm,搅拌时间为30min;同时,得出合理的装料系数为0.289的结论。经核算,该反应器生产含气率为12.4%的甲烷水合物的生产能力为1.06kg·d-1。此外,用反应器空速表达水合速率,结果表明:实验的反应器空速为0.189Vg·VR-1·min-1。     

二氧化碳气体水合物生成特性的实验研究

在小型高压水合物反应装置上研究了二氧化碳水合物的生成特性.实验结果表明,静态系统下,二氧化碳气体在纯水体系中的生成速率非常缓慢,只在气-液界面处有一薄层浆状水合物生成.通过添加适当的表面活性剂可以有效改善气-水体系的传质阻力,增加气-水接触面,显著提高水合物的生成速率.     

含离子液体体系甲烷水合物形成特性实验研究

实验研究了新型水合物抑制剂1-己基-3-甲基咪唑氯盐对甲烷水合物形成的抑制作用。实验结果表明,1-己基-3-甲基咪唑氯盐水溶液中甲烷水合物分解相平衡压力随着温度的升高而增大。与纯水中甲烷水合物相平衡条件相比,添加离子液体使得甲烷水合物的相平衡边界向高压和低温方向偏移。     

喷雾式天然气水合物储气系统的实验研究

利用自行设计的喷雾式天然气水合物储气实验系统,研究了喷雾强化措施下的水合物制备所形成水合物的形态特征,考察在不同初始压力和初始温度条件下水合物形成过程的压力变化特性及其对水合物生成速率和生成量的影响,并且分析和比较了间歇进气与连续进气两种不同进气方式下水合物的生成特性.实验结果表明,初始压力越高、初始温度越低,反应生成水合物的速率越快,生成的量越多;在进气方式比较方面,连续式进气生成水合物的速率比间歇式进气要快,能耗要低,因而连续式进气比间歇式进气具有更好的速率和效率.     

含甲烷水合物松散沉积物超声波性质的实验研究

实验模拟海域含天然气水合物松散沉积物,并测量其声学性质变化规律,以期为天然气水合物地震勘探和资源评价提供科学依据。采用一套改进的水合物超声波速度测量装置,根据反应釜内部气体压力的变化,连续监测实验过程中甲烷水合物饱和度的变化,获得被水完全饱和的松散沉积物中甲烷水合物饱和度与声波速度的关系。模拟南海神狐海域SH-7钻孔的HY-3样品,进行多个轮次的甲烷水合物形成-分解实验,实测纵、横波的速度均落在水合物非胶结曲线与胶结曲线之间,表明甲烷水合物在沉积物孔隙中同时存在胶结和非胶结多种赋存形式,在分解和合成过程中均以呈悬浮状或作为支撑颗粒的水合物优先,但少量起胶结作用的水合物始终存在,并对沉积物声学性质有明显的提升作用。     

煤层气水合物分解动力学实验研究

为了揭示水合物在不同条件下分解特性,通过实验室对水合物样品在常压下不同温度的分解过程,并运用动力学模型对实验数据进行分析,提出了水合物常压分解的理动力学模型,与实验结果基本一致,验证了Kim等的假设,可以用来预测不同温度下水合物分解情况,对水合物加工储运煤层气具有指导意义,将促进水合物储运气体的工业化应用.     

分子动力学模拟研究ZIF-8颗粒对甲烷水合物形成过程的影响

为了揭示ZIF-8颗粒对甲烷水合物形成过程的微观影响机理,通过分子动力学模拟方法研究了有/无ZIF-8颗粒体系中的甲烷水合物成核及生长过程。结果表明：ZIF-8颗粒的加入会影响甲烷水合物的成核及生长动力学,加速或减缓水合物的成核及生长过程。ZIF-8不同的加入量对水合物形成动力学亦有着不同的影响作用。其中,加入少量的ZIF-8颗粒可在不降低水溶液中甲烷过饱和度的情况下,通过加速甲烷分子在水溶液中的运移及水分子的组装行为,促进水合物前驱体及闭合笼状结构的形成,推动水合物的快速成核及生长。当加入的ZIF-8颗粒达到一定浓度时会在短时间内吸引更多的甲烷分子从水溶液中逃离出来并在其表面聚集成纳米气泡,致使水溶液中的甲烷浓度降低、水合物形成驱动力下降,最终导致水合物的形成过程被明显地抑制。     

咪唑离子液体抑制甲烷水合物生成实验研究

为了保证油气输送管道正常运行,必须采取相应措施防止水合物大量生成而造成管道及设备的堵塞。为了规避热力学抑制剂用量大、成本高,并且污染环境的缺点,低剂量抑制剂的研究与开发受到研究人员的高度重视。在体系温度4℃,初始压力8.5 MPa的条件下实验研究了质量浓度均为0.1%的1-乙基-3甲基咪唑氯盐(EMIM-Cl)、1-丁基-3甲基咪唑氯盐(BMIM-Cl)、1-己基-3甲基咪唑氯盐(HMIM-Cl)溶液对甲烷水合物生成的抑制作用。结果表明,上述3种离子液体都能够延长甲烷水合物的生成时间,并降低甲烷气体消耗量及水合物的生成体积,即上述3种离子液体都可抑制甲烷水合物的生成。此外,上述3种离子液体抑制甲烷水合物生成效果强弱顺序为:EMIM-ClHMIM-ClBMIM-Cl。     

纳米流体中气体水合物生成过程的实验研究

提出了制冷剂气体水合物在纳米流体中快速生成的设想，并通过HCFC141b气体水合物在纳米铜流体（由质量分数为0．049／6的十二烷基苯磺酸钠-6（SDBS）溶液和名义直径为25nm的纳米铜粒子组成）中的生成实验验证了此设想．实验结果表明：与去离子水中HCFC141b气体水合物的生成过程相比，纳米铜流体中的SDBS是造成HCFC141b气体水合物诱导时间明显缩短的主要原因，而纳米铜粒子对诱导时间的影响不大；纳米铜流体中汹的乳化作用和纳米铜粒子大的比表面积大大促进了HCFC141b在水中的溶解；纳米铜粒子的加入明显加强了HCFC141b气体水合物生成过程中的传热传质，随着纳米铜粒子粒子数的增加，HCFC141b气体水合物生成过程明显缩短．     

防止深水钻井地层水合物分解的实验研究

利用水合物抑制与分解评价模拟实验装置,研究了搅拌条件、膨润土、钻井液添加剂以及水合物抑制剂对气体水合物形成的影响规律,考察了水合物的分解规律。结果表明,搅拌和膨润土的存在可加速水合物的形成,多数钻井液处理剂对水合物形成有一定抑制作用;改变水合物的存在条件(温度、压力)可引起水合物的分解;单一的热力学抑制剂可使水合物立即分解;而使用动力学和热力学抑制剂复配的深水钻井液既可防止天然气形成水合物,又可适当延缓水合物的分解时间,减少水合物分解造成的井喷。     

低压二氧化碳水合物技术实验研究

利用水合物实验装置研究了低压二氧化碳水合物的相变过程。实验结果表明在二氧化碳体系中加入四丁基溴化铵可大幅度降低二氧化碳水合物形成压力,而且随着四丁基溴化铵含量的增加,水合物的相变温度升高。二氧化碳水合物形成过程包含水合物结晶成核和水合物生长过程,在水合物生长过程中,体系出现一个明显的温度升高过程。     

HFC-152a致冷剂气体水合物结晶过程的实验研究

对HFC－152a致冷剂气体水合物结晶生成过程进行了实验研究，研究了外界环境温度对水合物结晶引导时间的影响，通过数据分析，得到了引导时间与环境温度的依变关系。对HFC－152a体气水合物结晶生成过程进行了可视化实验研究，得到了外界不同温度条件下的水合物结晶过程图像，对生成过程图像进行分析，认为水合物是通过局部随机成核，已成核部分诱导临近区域进而扩展至整个两相接触界面形成的。     

纯水体系下水合物的生成及堵塞实验研究

为了保障水合物浆液在管路中安全流动,开展了CO₂水合物生成及堵塞实验,探究纯水体系下CO₂水合物生成到堵塞管路的形态变化以及系统压力、泵速等因素对水合物浆液流动形态的影响。实验结果表明,（1）在纯水体系下,管道中水合物呈浆状和泥状两种形态,且CO₂水合物从生成到堵塞管路时间较短。（2）实验过程中,临界泵速为35 Hz;当泵速大于35 Hz时,水合物在管输过程中不会发生堵塞现象;当泵速小于35 Hz时,在系统压力相同的条件下,随着泵速的增加,水合物发生堵塞的时间延长。（3）同一泵速条件下,随着系统压力升高,水合物发生堵塞时间缩短;且系统压力为3.4 MPa时,水合物发生堵塞的时间为2 100 s;系统压力为2.4 MPa时,水合物发生堵塞的时间为6 225 s。     

甲烷水合物(H_2O)_(20)…CH_4稳定性的量子化学研究

采用密度泛函理论PBE方法和二级微扰(MP2)理论,对甲烷水合物(H2O)20…CH4两种不同构型512(H2O)20…CH4和435663(H2O)20…CH4进行了理论研究。在PBE/6-31++G(d,p)水平下进行结构优化,得到了它们的平衡稳定结构;在MP2/aug-cc-pVTZ水平下,结合基函数重叠误差(BSSE)完全均衡校正法,对其复合物进行能量计算。通过计算得出:512(H2O)20…CH4和435663(H2O)20…CH4的结合能分别为-4.75 kcal/mol和-4.44 kcal/mol,大约是相同水平下单一H2O…CH4结合能的8~9倍;512(H2O)20…CH4构型较435663(H2O)20…CH4稳定。