The Use of Radio-Release Methods for the Determination of Some Air Pollutants

Die Normalmeßeinrichtung des ASMW für die Darstellung der Einheit der Energiedosis Gray für Betastrahlung wurde durch die Schuffung einer neuen Volumenextrapolationsionisationskammer mil verbesserten physikalisch-technischen und metrologischen Parametern weiterentwickelt. Über den Aufbau und die Erprobung dieser Kammer wird berichtet. Die Bestimmung der Energiedosis bzw. Energiedosisleistung ist in den Bereichen 10^?3 bis 10³ Gy bzw. 10^?6 bis 1 Gy/s mit einer Meßunsicherheit von 1, 8% möglich.

Ein Satz von drei Flachionisationskammern mit der β-Energie stufenweise anpaßbaren Elektrodenabständen für die Weitergabe der Einheit der Energiedosis auf Referenznormale und dosimetrische Arbeitsmeßmittel im Energiebereich der Betastrahlung von 0,165 bis 3,5 MeV wird beschrieben.     

Aktivitätsverluste beim Umgang mit wäBrigen 131J-Lösungen

Beim Umgang mit sehr schwach bis stark sauren Na¹³¹J-Lösungen können sowohl beim offenen Stehenlassen und Einengen bei Zimmertemperatur als auch besonders beim Eindampfen bei erhöhter Temperatur starke Aktivitätsverluste auftreten. Die Menge des entweichenden¹³¹ J hängt auβer von den Versuchsbedingungen auch vom Säureanion ab.

Neutralsalze, wie NaCl, NaBr und Na₂SO₄, erhöhen ebenfalls schon in geringer Konzentration die Flüchtigkeit des¹³¹ J unter diesen Bedingungen. Die Abhängigkeit des Verlaufes der Verfl¨chtigung von der Konzentration der Salze ist allerdings sehr unterschiedlich.

Das Trägersalz NaJ (bis etwa 10^?3m) vermindert unter allen Bedingungen sehr stark die Verflüchtigung und kann hinsichtlich dieses Verhaltens NaHCO₃ und NaOH gleichgesetzt werden. Eine spezifische Wirkung von Reduktions- oder Oxydationsmitteln konnte nicht festgestellt werden. Die geprüften Reduktions- und Oxydationsmittel erhöhen mit Ausnahme von Na₂S₂0₃ alle mehr oder weniger die Verflüchtigungsrate. Na₂S₂O₃ erwies sich als wirksamster Zusatz, Aktivitätsverluste zu verhindern.

Bei längerem offenem Stehenlassen von N₂ ^l31 J-Lösungen, die durch Verdünnen von^l31J? (für medizinische Zwecke) mit Wasser unterschiedlicher Reinheit hergestellt werden, treten keine ¹³¹J-Verluste auf. Wenn die Lösung dabei vollständig eindunstet, ist eine sehr geringe Verflüchtigung möglich. Das Einengen solcher Lösungen bei erhöhter Temperatur ist mit Aktivitätsverhtsten verbunden, deren Höhe vom Reinheitsgrad des zum Verdünnen verwendeten Wassers abhängig ist. Die Versuche beweisen, daβ unter den Hauptanwendungsbedingungen von^13lJ in der Medizin nicht mit einer ^l31J-Verflüchtigung zu rechnen ist und daβ die wäβrigen Ausgangslösungen und die daraus mit destilliertem oder bideslilliertem Wasser hergestellten Verdünnungen als Kontaminationsquelle der Raumluft ausgeschlossen werden können.     

Eine Schnellmethode zur zerstörungsfreien aktivierungsanalytischen Bestimmung von Lanthan in Phosphaten

Eine Schnellmethode zur zerstörungsfreien aktivierungsanalytischen Bestimmung von Lanthan in Phosphaten wurde ausgearbeitet. Die Methode beruht auf der Messung der ¹¹⁰La-Aktivitāt (τ_½ = 40 h). Die Test- und Vergleichsproben wurden im IRT-1000-Reaktor bei einem Fluß von 1,6 · 10¹² n/cm²s bestrahlt. Die Messungen wurden mit einem 400-Kanal-γ-Spektrometer mit Li-Ge-Detektor und Na I(Tl)-Kristall durchgeführt. Die Auflösung des Li-Ge-Detektors betrug 0,2%, die des NaI(Tl)-Kristalls 7,6%. Die Standardabweichungen liegen bei 5% bei einem Lanthangehalt von 1% bis 0,01% und bei 10…15% bei einem Lanthangehalt von 0,01% bis 0,001%. Die Ergebnisse stimmen mit denen der Röntgenfluoreszenzanalyse überein.     

Zur Abtrennung des Spalteäsiums aus bestrahlten Kernbrennstoffen durch lonenaustausch an Ammoniummolybdatophosphat

Die Grundlage dieser Analysenmethode bildet die einfache, schnelle und quantitative Abtrennung des ^l37Cs aus der kurzzeitig abgeklungenen, salpetersauren Uran-Spaltproduktlösung durch Ionenaustausch an Ammonium-12-molybdatophosphat. Die durch die Nukliden ⁹⁵Zr und ⁹⁵Nb verursachte Störung der Isolierung des Spaltcäsiums mit hoher radiochemischer Reinheit wird durch die Anwendung von Komplexbildnern beseitigt. Es zeigte sich, daβ sowohl Oxalsäure als auch Weinsäure im Zusammenwirken mit einer H₂SO₄/HF-Mischung geeignet sind. Dabei beträgt der Abreicherungsfaktor für die Spaltprodukte Zr und Nb 4,5 · 10⁴. Das Cäsium wird in einem Trennschritt quantitativ mit einer maximalen radiochemischen Verunreinigung von 2% abgetrennt. Die geschilderte Analysenmethode wird mit bekannten extraktiven und klassisch-analytischen Methoden zur Cs-Abtrennung verglichen und erweist sich diesen Methoden in vieler Hinsicht überlegen.     

Orginalarbeiten

Es wird die Konzeption und Ausführung eines Fingerringdosimeters für die zentralisierte Überwachung in der DDR beschrieben. Die in zwei Varianten für Beta- bzw. Röntgen/Gamma-Strahlungs-Anwender gefertigten Ringe besitzen zwei LiF-TL-Detektoren hinter 11 mg cm^?2 Plast-bzw-. 100 mg cm^?2 Al-Fenstern. Es werden die wichtigsten Eigenschaften des Dosimeters wie Energieabhängigkeit, Dosisempfindlichkeit usw. sowie die Probleme beim praktischen Einsatz mitgeteilt. Die Dosimeter haben sich bei der Übewachung von 600 beruflich strahlenexponierten Personen mit erhöhtem Risiko für Handbelastungen in etwa 90 Betrieben bewährt.     

Eine Dichtigkeitsprüfanlage für Halbleiterbauelemente auf der Grundlage von 85Kr

Auf der Basis von ⁸⁵Kr wurde ein Prüfstand für die routinemäßge Dichtigkeitsprüfung von Halbleiterbauelementen entwickelt und gebaut. Die Anlage arbeitet mit einer Aktivkohlepumpe und ist für einen Maximaldruck ion 13 kp/cm² und eine Maximalaktivität von 40Ci⁸⁵Kr ausgelegt. Es werden einige theoretische Angaben zur Methode gemacht und der Auf ban sowie die Funktionsweise des Prüfstandes beschrieben. Die erhaltenen Ergebnisse werden mit denen anderer Methoden verglichen.     

Gammaspektren von Spaltproduktgemischen

Die Gammaspektren von Radionuklidgemischen, die als Folge der Folge der momentanen Spaltung von²³⁵ U mit thermischen Neutronen, ²³⁵U und ²³⁹ Pu mit Spaltneutronen und ²³⁸ U mit 14-MeV -Neutronen entstehen, wurden berechnet. Die Angaben über Zerfallsreihen, Spaltausbeuten, Halbwertszeiten und Nuklidgammaspektren für etwa 200 Radionuklide basieren vol allem auf einer Zusammenstellung von Davies. Es sind die Gammaspektren, die Gammaemissionsraten, die Expositionsdosisleistungen und die mittleren Energien für ein Alter der Spaltproduktgemische von einer Minute bis zu 100 Jahren angegeben.     

Luminescence of interstitial atomic hydrogen in cesium halides

Interstitial atomic hydrogen centres show no emission in the pure alkali halides of the NaCl structure. In pure cesium-halides, however, a luminescence band at about 1.1 eV was found. From the excitation spectrum the absorption bands could be identified. In a mixed configuration where the hydrogen atom is surrounded by one Cl^? or Br^? and one I^? ion along [100] there are 6 absorption and 2 emission bands. The absorption and emission are qualitatively interpreted as a simple charge-transfer model and reasons for the radiative and non-radiative transitions from the excited states are discussed.Atomare Wasserstoffzentren auf Zwischengitterplatz zeigen keine Emission in den reinen Alkalihalogeniden der NaCl-Struktur. In den reinen Cäsiumhalogeniden findet man jedoch eine Lumineszenzbande bei ca. 1,1 eV. Aus dem Anregungsspektrum konnten die Absorptionsbanden identifiziert werden. In einer gemischten Konfiguration, bei der das Wasserstoffatom von einem Cl^?, bzw. Br^? und einem I^? Ion in der [100]-Richtung umgeben ist, gibt es 6 Absorptions- und 2 Emissionsbanden. Die Absorption und Emission werden qualitativ mit Hilfe eines einfachen Charge-Transfer Modells gedeutet und Gründe für die strahlenden und nichtstrahlenden Übergänge aus den angeregten Zuständen werden diskutiert.     

Untersuchungen zur Autoradiolyse einiger Hg-markierter Diuretika

Lufthaltige wäßrige Lösungen von Mersalyl und von Neohydrin wurden mit ⁶⁰Co-γ-Strahlung bestrahlt und die Quecksilberabspallung polarographisch verfolgt. Wahrend Mersalyl nur metallisches Quecksilber lieferte, entstand aus Neohydrin ionogenes Hg. Die cntsprechenden Radiolyseausbeuten waren G(Hg) = 4,6 und G(Hg²⁺) = 3,9. Durch Zusatz von Theophyllin, Benzylalkohol und den ungesättigten Ausgangsstoffen der quecksilberorganischen Verbindungen wurden sie erheblich vermindert. Die Ergebnisse werden im Hinblick auf die zu erwartende Autoradiolyse der ²⁰³Hg-markierten Siibstanzen diskutiert.     

Eine Apparatur zur kontinuierlichen Kontrolle der Frischbetonrohdichte bei vorgefertigten Betonbauteilen

Die Anforderungen an die Meβapparatur in bezug auf Meβgemaiogkeit, örtliche Auflösung, Meβgeometrie und Strahlenschutz werden dargelegt. Die Meβgemauigkeit soll ±2% (Meβbereich: Q = 2,0 2,4g/cm³) und die örtliche Auflösung 20cm (maximale Fertigungsgeschwindigkeit: υ_max = 1,5m/min) betragen. Es wird die Meβapparatur beschrieben und über ihre Eichung berichtet. Die Eichkurven, die mit Festbetonquadern aufgenommen wurden, können für die Messungen am Frischbetonstrang verwendet werden, wenn man die Einflüsse des Wassergehaltes und der Bewehrung durch Korrektionen berücksichtigt. Die Erprobung der Versuchseinrichtung erfolgte am Gleitfertiger bei der Herstellung schlaff bewehrter Straβenbauplatten.     

Effect of Gamma Radiation on the IR-Spectra of Polymethylmethacrylate

The IR-spectra of polymethylmethacryate (PMMA) have been measured before and after irradiation in air, in the region of wave number 700–4000 cm^?1. The results showed that the rate of decrease in the absorbance of the IR absorption bands correlated with the type of bond, and the type of vibration whether being stretching, bending or rocking one.

Es wurden die IB-Spektren von Polymethylmethacrylat vor und nach Bestrahlung mit Gammastrahlen in Luft im Wellenzahlbereich von 700 — 4000 cm?1 untersucht. Die Ergebnisse zeifgten, daβ die Geschwindigkeit der Abnahme der IR-Absorptionsbanden mil der Art der Bindung korreliert werden konnten und mit der Art der Schwingung, ob Streck-, Deformations- oder Schaukelschwingung.     

Zur Bestimmung der Beteiligung radioaktiv markierter Schmierstoffbestandteile an der Schichtbildung auf Reibkörpern)

Bei Untersuchungen zum Gleitverschleiß von Stahl mit einer Stift-Scheibe-Apparatur wurde als Modellschmierstoff Hexadecan mit Additiven, insbesondere Zn-Dicyclohexyldithiophosphat (ZnDTP), verwendet. Zur Bestimmung der Bildung festhaftender Schichten von Schmierstoffbestandteilen mit ⁶⁵ZnDTP, ZnDTP(¹⁴C) und Hexadecan (¹⁴C) in der Reibspur und außerhalb erwies sich bei Markierung mit ¹⁴C die Messung mit und ohne Abdcckung der Reibspur, mit dem γ, ß-Strahler ⁶³Zn die photometrische Auswertung der Autoradiographien als am besten geeignet. Die visuelle Beurteilung der Autoradiographien ergibt vor allem Aussagcn zur Gleichmäßigkeit der Schichten. ZnDTP (1% in Hexadecan) bildet z. B. ußerhalb der Reibspur etwa cine Monoschicht aus, in der Gleitspur dickere Schichten.     

Eine Apparatur zur Messung natürlicher 4C-Aktivitäten

Aufbau, Arbeitsweise und Eigenschaften einer Apparatur, mit der naturliche ^l4C-Aktiviäten in Grund- und Oberflächenwässern gemessen werden können, werden beschrieben.

Die Messung erfordert 3 Arbeitsschritte: Probenahme, Synthese von Benzol, welches dann den Probenkohlenstoff enthält, und Messung der ¹⁴C-Aktivität in einem Flüssigkeitsszintillationszähler.

Die Apparatur kann zur Datierung von Wasserproben im Altersbereich zwischen 200 und 37000 a verwendet werden.     

Entwicklunk eines neuen verfahrens zur Untersuchung des Isotopenaustauschs mittelschneller Prozesse auf der Grundlage der Überlagerung von Diffusion und Austausch (mathematische Simulierung auf dem Analogrechner)

Es wird ein neues Verfahren zur Untersuchung homogener Isotopenaustauschreaktionen in flüssiger Phase entwickett, das keine chemisch-analytische Trennugn der Reaktanten erfordert. Dieses Verfahren beruht auf der Überlagerung von Diffusion und Austauschkinetik bei Bedingungen, unter denen beide Prozesse mit vergleichbar3en Geschwindigkeiten verlaufen. Bei Verwendung des Prinzips der Pulsationsdiffusion (wesentliche Beschleunigung des Diffusionstransports) werden nach den vorliegenden Ergebnissen Geschwindigkeitskonstanten im Bereich von etwa 10^?3 mol l^?1 s^?1 bis zu 50 mol l^?1 s^?1 zugängig. Die Optimierung der Bedingungen für dieses Verfahren wurde durch mathematische Simulierung auf dem Analogrechner durchgeführt. Vorausetzung für die Anwendbarkeit des Verfahrens ist, daβ die Diffusionskoeffizienten der beiden Austausch-partner hinreichend verschieden sind.     

Neues Verfahren zur berührungsfreien Messung der Wandstärke von Stahlrohren mittels radioaktiver Isotope

Es wird ein neues Verfahren zur berührungsfreien Messung der Wandstärke von Stahlrohren mittels radioaktiver Isotope beschrieben. Dabei wird das Rohr tangential senkrecht zur Rohrachse durchstrahlt, wobei das System Strahlenquelle – Detektor kontinuierlich senkrecht zum Strahlengang verschoben wird. Die Anwendbarkeit der Methode wurde in Laborver-suchen mit ⁶⁰Co als Strahlenquelle an zwei Rohrstücken mit 142 mm und 270 mm Außendurchmesser und Wandstärken von 3,5; 4,0 u d 5,84 mm bzw. 6,5; 7,0 und 7,44 mm nachgewiesen. Die Übereinstimmung mit dem theoretischen Verlauf der Absorptionskurven ist ausgezeichnet. Die Genauigkeit der Messung ist besser als ±3%. Die mit dieser Genauigkeit noch erfaßbaren Rohrdimensionen liegen bei Verwendung von 100 Ci ⁶⁰Co für Rohre mit 200 mm Außendurchmesser bei ca. 22 mm Wandstärke und für Rohre mit 700 mm Außendurchmesser bei ca. 6 mm Wandstärke. Der Ablauf eines Meßvorganges wird angegeben. Die Dauer einer Untersuchung beträgt je nach den Rohrdimensionen zwischen 10 und 20 s.     

Die Anwendung des SF6 für δ34S-Bestimmungen

Eine neue Methode für die chemische Probenaufbereitung der Mineralsulfide zu SF₆ zur δ³¹S-Bestimmung wird beschrieben. Durch Fluorierung mit elementarem Fluor bei 150°C und 5 atm werden die Proben in SF₆ umgewandelt. Die chemischen und physikalischen Eigenschaften des SF₆ ermöglichen eine relativ einfache Reinigung des Produktes. Wegen des höheren Massenbereiches, niedrigeren “memory effect” und monoisotopen Fluors sind massenspektrometrische Messungen mit SF₆ einfacher als mit SO₂ Als Beispiel werden δ³¹S-Werte einiger Proben, gemessen mit SF₆ und mit SO₂ angegeben.     

Die Bestimmung der spezifischen Aktivität trägerarmer Radiojodidlösungen durch papierchromatographische Ermittlung der prozentualen Radioaktivitätsverteilung auf die Jodsubstitutionsproduke von Bromsulfan

Es wird eine neue Methode zur Bestimmung der spezifischen Aktivität trägerarmer Radiojodidlösungen zwischen 5 und 17 Ci/mg (185 bis 630 G Bq/mg) beschrieben, die wesentlich einfacher ist als die bekannten, zum Teil sehr komplizierten Mikroanalysenmethoden und im Prinzip auf eine einfache Trennung eines Radiojodierungsgemisches hinausläuft. Hierzu werden 1 bzw. 2 nmol Bromsulfan (BSP) mit einer exakt zu messenden Menge Na¹²⁵ J bzw. Na¹³¹ J unter Verwendung von Chloramin T radiojodiert. Da die Reaktionsgeschwindigkeitskonstanten der Mono- und Dijodierung des Bromsulfans nicht differierèn, ist es möglich, aus der papierchromatographisch ermittelten prozentualen Radioaktivitätsverteilung das molare Verhältnis der an ein BSP-Molekül gebundenen Jodalome zu berechnen. Bei bekannter BSP-Menge läßt sich daraus die an der Radiojodierung beteiligte Jodmasse ableiten.

Bei der Radiojodierung mit Chloramin T wird jedoch kein 100%iger Jodeinbau erreicht. Die gemessene Aktivitätsmenge muß deshalb durch einen Faktor korrigiert werden, der aus dem Ergebnis der papierchromalographischen Trennung des Reaktionsgemisches abgeleitet wird und der lediglich die auf Mono- und Dijod-BSP entfallenden Radioaktivitätsanteile, nicht dagegen das anorganische Radiojodid berücksichtigt. Die spezifische Aktivität der verwendeten Radiojodidlösung ergibt sich dann als Quotient der korrigierten Radioaktivitätsmenge und der berechneten Radiojodmasse.

Wir haben die erhaltenen Ergebnisse mit den nach einer Referenzmethode gefundenen Werten verglichen. Hierbei wurden die spezifischen Aktivitäten von Na¹²⁵ J aus T3-RIA-Standurdkurven mit ¹²⁵J-T3-Tracern bestimmt, die unter Verwen-dung dieses Na¹²⁵ J präpariert wurden. Es wurde eine Präzision mit einem mittleren Variationskoeffizienlen von ±4% festgestellt.     

Erfahrungen bei der zerstörenden Abbrandbestimmung von Reaktorbrennelementen

Es werden zerstörende Abbranduntersuchungen beschrieben, die auf der Analyse des Gehalts der aktiven Spaltprodukte ¹³⁷Cs und ⁹⁰Sr, des stabilen ¹⁴⁸Nd, des Urans sowie auf der Isotopenzusammensetzung des Urans beruhen. Die Erfahrungen bei der Abtrennung und Bestimmung dieser Komponenten unter Anwendung säulenchromalographischer Methoden (lonenaustausch, Extraktionschromatographie; Trennschemata werden angegeben) aus Kernbrennstoff der Reaktoren WWRS und WWER werden mitgeteilt. Die Ergebnisse der einzelnen Methoden, ihre Übereinstimmung sowie ein Vergleich mit theoretischen Berechunungen werden diskutiert.     

Originalarbeiten: Radiogaschromatographische Untersuchungen an flüchtigen Photolyseprodukten des Systems Bis-(tributylzinn)-oxid-(butyl-1-14C)/Cellulose

Es werden Apparatur und Methode zur radiogaschromatographischen Trennung und Identifizierung von Photolyseprodukten des Systems Bis-(tributylzinn)-oxid-(butyl-1-¹⁴C)/Cellulose beschrieben. Dabei wurde nachgewiesen, daβ beim UV-induzierten Abbau dieses Systems u. a. n-Butan-¹⁴C und n-Octan-¹⁴C gebildet werden. Die von der Organozinnverbindung abgespaltenen ¹⁴C-markierten Butylradikale stabilisieren sich demnach durch Reaktion mit Wasserstoffatomen ( Photolyseprodkt der Cellulose) und durch Dimerisierung.     

Eine β-γ-Koinzidenzmeßeinrichtung mit einfachem Szintillationsdetektorsystem für absolute Aktivitätsmessungen

Es wird die im DAMW bevorzugt für die Ermittlung der Zerfallsrate aktivierter Goldfolien benutzte β-γ-Koinzidenzmeßeinrichtung beschrieben. Ihr Detektorsystem besteht aus einem Plastszintillator und einem NaJ(Tl)-Kristall, die in einer Bleiabschirmung untergebracht sind. Für die beim Zerfall von ¹⁹⁸Au frei werdenden Teilchen und Quanten können Nachweisiwahrscheinlichkeiten von ε_ß ≈ 0,3 bzw, ε_γ ≈ 0,1 erreicht werden. In beiden Kanälen sind vor der Koinzidenzstufe Totzeitstufen mit einer Totzeit von 7,5 μs eingebaut. Die Koinzidenzauflösungszeit beträgt (0,943 ± 0,005) μs. Es können Zerfallsraten im Bereich 150 s^?1 bis 35000 s^? gemessen werden, wobei unter optimalen Bedingungen Meβunsicherheiten von etwa ±1% (¹⁹⁸Au) bzw. ±0,5%(⁶⁰Co) erreichbar sind.