空气电晕放电中的OH自由基发射光谱

测量了大气压下向空气中喷射不饱和水蒸气的电晕放电产生的OH自由基的发射光谱。通过对光谱线强度变化的分析,研究了电场强度、放电方式、水蒸气比例等因素对OH自由基产生过程的影响,及OH自由基浓度在放电反应空间的分布特点。     

线-板式脉冲电晕放电反应器的发射光谱研究

以发射光谱法为基础,检测了常压状态线-板式脉冲电晕放电过程OH自由基在反应器内的空间分布;研究了线电极直径,线线间距以及线板间距对生成OH自由基的影响;从而明确脉冲电晕放电反应器的性能。结果显示:OH自由基浓度沿线电极X轴方向逐渐降低,活化区域半径20mm左右,沿Y轴方向先升高后降低,活化区域半径大于30mm;线电极的直径小于2mm时,OH自由基的光谱强度基本不变,线电极直径继续增大,发射光谱强度随之迅速下降。线线间距逐渐增大,OH自由基的发射光谱强度随之增强。OH自由基的发射光谱强度随着线板间距的增大而降低。     

脉冲电晕放电流光发展和OH自由基二维分布的发射光谱研究

流光在OH自由基的生成过程中起到重要作用。为了研究流光与OH自由基之间的关系,利用ICCD拍摄了线板式脉冲电晕放电反应器内流光的形成和发展过程,着重研究了在反应器几何结构固定的情况下,输入峰值电压对流光发展速度和流光在阴极板覆盖范围的影响。实验表明在反应器不击穿的情况下,输入峰值电压越大,越有利于流光的发展,因此生成的高能电子数量越多。此外我们还利用发射光谱法测量了脉冲电晕放电反应器内OH自由基的二维分布特性,并且与流光发展轨迹图对比。OH自由基在放电电场中的分布特性是以电极线为中心向四周扩散,浓度逐渐降低。这个结论和流光在脉冲电晕放电反应器内的发展轨迹图相吻合。     

利用发射光谱研究脉冲电晕放电中的自由基

利用发射光谱技术在大气压下测量了以氮气为载气的不饱和水蒸气体系针-板式正脉冲电晕放电产生的OH(A^2∑→X^2Ⅱ0—O)自由基和O(3p^5P→3s^5S^02777．4nm),Ha(3P→2S 656．3nm)活性原子的发射光谱,并由N2(C^3Ⅱu→B^3Ⅱg)的△v=-3和△v=-4振动带序发射光谱强度计算得出N2(C,v)的相对振动布居及其振动温度,进而采用高斯分布拟合准确地求出了N2(C^3Ⅱu→B^3Ⅱg)的△v= 1振动带序发射光谱强度,从而可以由N2(C^3Ⅱu→B^3Ⅱg)的△v= 1振动带序与OH(A^2∑→X^2Ⅱ0—0)的重叠发射光谱中准确求出OH(A^2∑→X^2Ⅱ0—0)自由基的发射光谱强度。由发射光谱强度得到了激发态OH(A^3∑)自由基和O(3p^5P),Ha(3P)活性原子的布居。还研究了激发态OH(A^2∑)自由基和O(3p^5P),Ha(3P)活性原子的布居随放电电压和放电频率的变化以及氧气对激发态OH(A^2∑)自由基和O(3p^5P),Ha(3P)活性原子布居的影响。     

脉冲放电等离子体/活性炭联合体系中OH自由基的发射光谱研究

基于OH自由基的强氧化性(2.8 V)及脉冲放电等离子体(pulsed discharge plasma, PDP)与活性炭(activated carbon, AC)联合体系的协同作用,依托于光谱检测技术简单、准确性高、灵敏度高等优点,利用发射光谱技术测量了以O2作为载气的PDP/AC联合体系中产生的OH自由基的相对发射光谱,用以表征体系中OH自由基相对生成量的变化。通过考察PDP水处理体系中不同AC添加量、脉冲峰值电压、电极间距对OH自由基相对发射光谱强度的影响,分析了影响OH自由基生成量的因素;通过比较,分析去离子水和酸性橙II(acid orange, AO7)溶液中OH自由基发射光谱强度的变化规律,表征了OH自由基生成量的变化,以说明PDP/AC的协同作用机理及OH自由基对有机物的氧化作用。研究结果表明,增加AC的添加量可以增强其在PDP体系中的催化效果,导致PDP/AC联合体系中OH自由基的相对发射光谱强度的增加;随着脉冲峰值电压的升高,注入PDP体系中的能量增加,从而增加了体系中OH自由基的产量;电极间距增加导致PDP体系能量效率降低,降低了OH自由基的产生量;无论是以去离子水还是以AO7溶液为溶液相,PDP/AC联合体系中OH自由基的产量均高于其在单独PDP体系中的生成量,且在PDP/AC联合体系和单独的PDP作用体系中,去离子水中OH自由基的相对发射光谱强度均高于其在AO7溶液中的强度值,这证明了AC对PDP体系中OH自由基生成的协同作用和有机物对OH自由基的消耗。     

脉冲电晕放电电子能量及OH,O或O3对NO氧化的光谱学研究

采用发射光谱法测量了线板式脉冲电晕放电中激发态氮气分子N2*和离子N2+的光谱强度,并与数值计算获得的结果进行对比,确定放电电场的空间分布及平均电子能量。水平与竖直方向离开线电极0～2cm,随着距离的增加,平均电子能量和电场均呈先减后增的变化趋势;放电电场变化范围11.05～19.6MV.m-1,对应的平均电子能量的变化范围10.10～13.92eV。这一能量水平的电子足以与O2,H2O分子碰撞产生O,OH自由基,并进一步反应生成O3。在NO氧化过程中,NO可与OH自由基共存,但不能与O3共存;且O3或O氧化NO的效率高于OH自由基,推断O3或O在NO的氧化过程中起关键作用。     

纳秒脉冲电晕放电成像技术

阐述了脉冲电晕放电成像的物理过程,根据气体放电的流光理论,采用纳秒脉冲放电技术,获得了清晰的电晕放电的硬币成像图像,并展望其应用前景。     

线板式脉冲电晕放电反应器OH自由基二维分布的光谱学研究

脉冲电晕放电过程中OH自由基等活性基团的空间分布特性对燃煤烟气污染物的氧化脱除具有重要作用。为了探索脉冲电晕放电污染物控制技术的机理,采用激光诱导荧光法检测线板式反应器内部脉冲电晕放电过程中OH自由基的空间二维分布特性,主要研究了不同相对湿度和含氧量对OH自由基空间二维分布特性的影响。实验表明,脉冲电晕放电过程中OH自由基主要存在于线电极下方的区域中,并以线电极为中心面向板电极呈现扇形分布,并且其扇形分布区域的纵向长度和横向宽度的最大值均小于1 cm;相对湿度的增大有利于OH自由基的生成,促进OH自由基空间二维分布区域面积的扩大,当相对湿度为65%时OH自由基的空间二维分布区域面积达到最大值;当含氧量为2%时最有利于OH自由基的生成,并且OH自由基的空间二维分布区域面积达到最大值,当含氧量超过15%时对OH自由基的生成及其空间二维分布主要起抑制作用。同时,相对湿度和含氧量的增加均提高了激发态OH自由基中猝灭部分所占的比重,从而降低了OH自由基的荧光产率,其中含氧量对OH自由基荧光产率和OH自由基空间二维分布的影响作用大于相对湿度。     

发射光谱研究多针对板电晕放电O活性原子特性

利用发射光谱技术在大气压下测量了空气中多针对板负直流电晕放电和正电晕流光放电产生的O(3p5 P→3s 5 S02777.4nm)活性原子发射光谱。在负电晕放电中,研究了放电功率、电极间距、N2含量和相对湿度等因素对O活性原子产生过程的影响;在正电晕流光放电阶段,研究了O活性原子相对密度在放电反应空间的分布特点。结果表明:O活性原子产量随放电功率的增加而增大,随电极间距增大而减少,随相对湿度和氮气含量的增加,其产量先增大后减少;O活性原子相对密度沿针尖轴向呈先增大后减小的趋势。     

多针对板负电晕放电激发态N原子发射光谱研究

在常压空气中,利用OES技术检测到负直流电晕放电等离子中激发态N原子发射光谱,并利用相对谱峰强度最大的674.5nm N原子激发跃迁谱线研究了相关空气参数和电参数对其相对密度的影响。结果表明,电离区内N原子相对密度随注入功率的升高呈增加趋势;随电极间距和相对湿度的增加,其相对密度逐渐减小;随N2流量增加,其相对密度呈先增加再减小趋势。在实验条件下,当针尖轴向距离r=1mm时,N原子相对密度出现最大值。     

脉冲放电脱硫反应器中高能电子密度分布的光谱研究

脉冲流光放电产生的大于等于11.2 eV的高能电子能将处于基态的氮分子激发到N₂(C3Π_u)态,测试脉冲流光放电时的N₂(C3Π_u→B3Πg)发射光谱相对强度可以得出脉冲流光放电产生的高能电子的密度。实验在室温常压下研究了空气中线-板式脉冲流光放电脱硫反应器内高能电子密度分布情况,并研究了脉冲电压、反应器的线线间距对反应器内高能电子密度分布的影响。实验结果表明,反应器内的高能电子主要集中在放电线附近高电场区内,随着离放电线的距离增大,高能电子密度减小;脉冲电压对高能电子密度有很大影响,随着电压的升高,高能电子密度基本呈线性增大;线板间距固定,线线间距为线板间距的0.6～1倍时,反应器内高能电子密度分布较为均匀。     

载氧环境下脉冲放电等离子体修复污染土壤体系中自由基的发射光谱

基于发射光谱检测方法的优越性以及在高级氧化降解体系中·OH和·O的重要作用,本研究采用发射光谱检测技术测定载氧环境下脉冲放电等离子体(pulsed discharge plasma, PDP)修复污染土壤体系中·OH和·O相对发射光谱强度的变化。研究建立了针-网式PDP修复污染土壤体系,利用光谱仪检测该PDP体系在载氧环境下所生成的·OH和·O的相对发射光谱强度。通过对比实验分别考察了不添加土壤、添加原土、添加有机污染土壤和添加有机-重金属复合污染土壤的PDP体系中·OH和·O的相对发射光谱强度变化,同时考察了脉冲峰值电压、电极间距和O₂体积流量变化对·OH和·O的相对发射光谱强度的影响。研究结果表明：添加土壤有利于放电的发生,进而提高了PDP体系中·OH和·O的生成;添加有机污染土壤的PDP体系中·OH和·O发射光谱强度较原土体系中低,证明了PDP体系中·OH和·O对有机物的氧化作用;重金属离子的加入对于PDP体系中有机物的降解有积极的促进作用。同时,脉冲峰值电压和O₂体积流量的增加有利于PDP体系中·OH和·O的产生,而电极间距的增加不利于PDP修复污染土壤体系中·OH和·O的生成。本研究在说明PDP用于污染土壤修复体系中·OH和·O的关键作用的基础上,分析了PDP用于污染土壤修复过程中体系主要因素变化对体系中主要自由基含量的影响规律。     

多相脉冲放电体系中羟基自由基的光谱诊断

采用多针-板电极形式的气液混合脉冲放电系统,在其中加入玻璃珠负载的TiO₂膜光催化剂形成了一个气-液-固多相脉冲放电体系,研究中利用脉冲放电过程中产生的紫外光效应诱导其中的TiO₂的光催化作用,通过对放电体系中羟基自由基(·OH)的光谱诊断考察TiO₂光催化作用与脉冲流光放电的协同作用效果。结果表明,本脉冲放电体系中产生的·OH在306 nm(A2Σ+→X2Π跃迁)、309 nm(A2Σ+(ν′=0)→X2Π(ν″=0)跃迁)和313 nm(A2Σ+(ν′=1)→X2Π(ν″=1)跃迁)处均产生发射光谱,其中313 nm处的·OH的光谱强度最强;脉冲放电协同TiO₂光催化作用系统中·OH的发射光谱强度较单独的脉冲放电体系强,同时,条件实验(不同鼓气种类和水溶液初始pH值)的研究结果表明用氩气作为鼓气源时,多相反应体系中313 nm处·OH的发射光谱强度比以空气和氧气作为鼓气源时的强度高,酸性溶液中313 nm处·OH的发射光谱强度比中性和碱性溶液中高。     

微波液相放电等离子体发射光谱研究

液相放电能够产生各种活性物质,其中羟基自由基(OH),氢自由基(H)被认为是引发液相化学反应的主要活性物种,但由于其活性强寿命短的特点,测量比较困难,由于缺少标准样品,定量测量更为困难。用光学方法测量自由基是一种直接测量方法,其特点是瞬时在线测量,能立即获得数据,进行时间和空间分布测量。为了研究微波水中放电产生的自由基特性,利用发射光谱诊断技术对微波水中放电产生的活性物质进行了在线检测,考察了微波功率、反应器内部压强对OH自由基相对光谱强度的影响,并观测了等离子体中OH自由基强度的空间分布;同时,估算了微波液相等离子体中的电子激发温度。实验结果表明,微波水中放电可以产生大量的OH,H,O自由基,其中OH自由基的相对光谱强度最强,并随微波功率的增加呈现明显上升的趋势,随反应器内部压强的增大而迅速减弱;以OH为主的自由基主要产生于电极尖端附近。微波液相等离子体的电子激发温度约为0.33×104 K。