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杂多酸在膨润土上的固载化:Ⅰ.表面酸性和吸附机理的研究 总被引:8,自引:0,他引:8
本文研究了四种具有Keggin结构的杂多酸在膨润土及其酸处理样品上的吸附,利用Hammett指示剂法和丁胺滴定法测定了膨润土吸附PW12和SiW12前后表面酸强度和酸度的变化。实验表明:四种杂多酸在不同载体上的吸附,对溶剂是有选择性,在一些有机溶剂中,PW12和SiW12的吸附等温线都呈Langmuir型,而PMo12和SiMo12的吸附等温线随溶剂的不同呈现不同的形式。膨润土吸附杂多酸后酸强度不 相似文献
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在氢离子浓度均在3mol/L的硫酸,盐酸,磷酸,醋酸水溶液中和冰醋酸中研究了具有Keggin结构的硅钼(SiMo12)和磷钼(PMo12)杂多酸在不同来源活性炭上的吸附作用,在酸性介质中,其吸附量均比在水溶液中有所增加,但如果考虑吸附量与体系磷酸强度之间的关系,实验结果表明,SiMo12和PMo12之间存在着不同的规律。 相似文献
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杂多酸在活性炭上的固载化Ⅲ.活性炭在酸性介质中对钨硅杂多酸(SiW_(12))的吸附 总被引:1,自引:0,他引:1
在氢离子浓度均为3mol/L的硫酸,盐酸,磷酸,醋酸水溶液中和冰醋酸中研究了具有Keggin结构的硅钨杂多酸(SiW_(12))在不同来源活性炭上的吸附作用。各活性炭对SiW_(12)吸附等温线的形式是不相同的,吸附剂载体的微孔结构以及杂多酸的溶剂化起着重要的作用。并且在无机酸介质中,杂多酸的吸附量比在水溶液中成规律性地增加,且与酸强度成正比关系。在有机酸介质中,吸附作用比较复杂。根据所得结果,提出了在酸性介质中杂多酸在活性炭表面的吸附模型。 相似文献
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甘氨酸的杂多酚超分子化合物的合成及性质研究 总被引:14,自引:1,他引:13
首次合成了甘氨酸的Keggin结构杂多酸超分子化合物(HGly)3「PW12O40」.5H2O(HGly)4「SiW12O40」.4H2O,用元素分析,IR,UV,TG-DTA,XRD和NMR等方法对标题化合物进行了表征,并讨论了它们的合成条件及结构特性。 相似文献
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Keggin结构钼锗稀土杂多蓝的合成、性质及抗病毒活性研究 总被引:11,自引:0,他引:11
采用电解法合成了一系列Keggin结构钼锗稀土二电子LnH3「GeMo12O4」.nH2o和四电子LnH5「GeMo12O40」.nH2O杂多蓝(Ln=La,Ce,Pr,Nd,Sm,Eu,Gd)。通过IR、UV-Vis,DTA,XPS和ESR等方法对产物进行了表征,确认杂多蓝仍保持Keggin结构,但结构有轻微的畸变,研究了Pr(2)具有很好的抗病毒活性,甚至超过阳性对照药物病毒唑的抗病毒效果,比较两种给药途径,结果发现,腹腔注射优于口服给药的抗病毒效果。 相似文献
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在氢离子浓度均为3mol/L的硫酸,盐酸,磷酸,醋酸水溶液中和冰醋酸中研究了具有Keggin结构的硅钨杂多酸(SiW12)在不同来源活性炭上的吸附作用,各活性炭对SiW12吸附等温线的形式是不相同的,吸附剂载体的微孔结构以及杂多酸的溶剂化起着重要的,工且在无机酸介质中,杂多酸的吸附量比在水溶液中成规律地增加,且与酸强度正比关系,在有机酸介质中,吸附作用比较复杂,根据所得结果,提出了在酸性中杂多酸在 相似文献
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稀土钼磷杂多蓝的合成、性质及防治植物病毒的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
采用电解法合成了Keggin结构稀土钼磷二,四电子杂多蓝,通式为LnH2「PMo^V110Mo2^vO40」,nH2O和LnH4「PMo^VI8Mo^v4O40」.nH2O(Ln=La,Ce,Pr,Nd,Sm,Gd)。 相似文献
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本文研究了四种具有Keggin结构的杂多酸在五种国产改性活性炭载体上的吸附作用。实验结果表明,不同的杂多酸在活性炭上的吸附量不同的,并且不同的活性炭对杂多酸的吸附等温线和吸附能力出不同。活性炭的表面化学性质显著地影响杂多酸在其上吸附。 相似文献
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在相转移条件下,研究了杂多化合物在苄醇,环己醇氧化反应中的催化活性.六种Keggin结构杂多酸的催化活性按GeMo~12(H~4GeMo~12O~40的简写,其余类推,PW~12,PMo~12,SiMo~12,GeW~12,SiW~12顺序下降,杂多酸中的质子可分别被其它阳离逐渐取代而达到酸性修饰. H~3PW~12O~40随着其质子逐步被Na^+取代,酸性下降,催化活性大大提高;杂多酸(盐)的催化活性随体系pH值的改变将发生奇妙剧烈的变化;单缺位杂多化合物显示出较饱和杂多酸(盐)更高催化活性.溶剂对催化活性有明显影响. 相似文献
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骨架金属原子对Keggin阴离子电子结构和物化性质的研究 总被引:4,自引:1,他引:3
使用第一原理密度泛函理论中的离散变分方法(DFT-DVM)对(PM~1~2O~4~0)^n^-(M=Mo,W,V),(PMo~9W~3O~4~0)^3^-,(PMo~9V~3O~4~0)^6^-五种Keggin结构杂多阴离子进行了电子结构计算,讨论了骨架金属原子对Keggin结构杂多阴离子的电荷分布、成键作用、热稳定性、氧化还原性等的影响。结果表明,骨架金属原子对Keggin阴离子的电荷分布和成键作用均有一定的影响,以Mo,W,V作骨架金属原子的Keggin阴离子(PM~1~2O~4~0)^n^-的热稳定性顺序为:(PW~1~2O~4~0)~3^->(PMo~1~2O~4~0)^3^->(PV~1~2O~4~0)^1^5^-。提出了判断杂多阴离子氧化性强弱的两因素法---脱出晶格氧的难易程度和LUMO轨道电负性,并根据两因素法得到氧化性强弱顺序为:(PV~1~2O~4~0)^1^5^->(PMo~1~2O~4~0)^3^->(PW~1~2O~4~0)~3^-。同时,讨论了当(PMo~1~2O~4~0)~3^-中的Mo部分被W和V取代后,即(PMo~9W~3O~4~0)^3^-,(PMo~9V~3O~4~0)^6^-,其中取代原子对电子结构的影响,结果表明,W取代使整个阴离子的稳定性增强,但氧化性减弱,V取代,使稳定性减弱,但氧化性增强。 相似文献
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Heterpolyacids (HPAs) demonstrate catalytic activity for oxidative and acid-catalyzed hydrocarbon conversion processes. Deactivation and thermal instability, however, have prevented their widespread use. Herein, ab initio density functional theory is used to study the thermal decomposition of the Keggin molecular HPA structure through the desorption of constitutional water molecules. The overall reaction energy and activation barrier are computed for the overall reaction HnXM12O40-->Hn-2XM12O39+H2O. and subsequently used to predict the effect of HPA composition on thermal stability. For example, the desorption of a constitutional water molecule is found to be increasingly endothermic in the order silicomolybdic acid (H4SiMo12O40)相似文献
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杂多酸对二甘醇脱水环化反应的催化作用 总被引:4,自引:0,他引:4
研究了杂多酸对二甘醇脱水环化的催化作用。结果表明,磷钨酸,硅钨酸,硅钼酸具有较高的催化活性,而磷钼酸的催化活性较低。采用TG,IR,GC-MS,电导等测试技术,对正丁胺酸性,杂多阴离子碱度,还原特性的测定及对产物结构的分析。 相似文献
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Hybrid Self—Assembled Multilayer Films Formed by Alternating Layers of Keggin Polyoxometalates and 1,10—DAD 总被引:1,自引:0,他引:1
LiHuaGAO KeZhiWANG 《中国化学快报》2003,14(5):513-514
Hybrid self-assembled multilayer films were prepared by alternate adsorption of 1,10-diaminodecane(1,10-DAD)and Keggin polyoxometalates of Siw12O40^4,SiW11VO40^-5,and PMo12O40^3-,respectively.The films were reproducibly grown at each adsorption cycle as monitored by UV spectroscopy. 相似文献
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本文首次将一系列含有不同酸性咪唑阳离子和不同杂多酸阴离子的杂多酸离子液体[C4mim]3PW12O40、[COOH-Cmim] 3PW12O40、[SO3H-C3mim]3PW12O40、[SO3H-C3mim]3PMo12O40和[SO3H-C3mim]4 SiW12O40作为催化剂,乙腈为萃取剂,H2O2为氧化剂,用于催化含二苯并噻吩、苯并噻吩及噻吩模型油的萃取氧化脱硫研究中.实验结果显示,杂多酸离子液体催化燃油脱硫性能不仅与阳离子的酸性强弱有关,而且与阴离子结构密切相关.阳离子的催化活性顺序为:[SO3H-C3mim]+>[COOH-Cmim]+>[C4mim]+;阴离子的催化活性顺序为PW12O403-> PMo12O403-> SiW12O404-.其中[SO3H-C3 mim]3 PW12O40催化活性最高,在60℃反应40min的条件下,二苯并噻吩的转化率约为100%,催化不同硫化物的转化率为:二苯并噻吩>苯并噻吩>噻吩.此外,该杂多酸离子液体循环使用5次催化活性仅略有下降. 相似文献
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Mesoporous silica, prepared in basic conditions, has been loaded (20% weight) with 12-molybdophosphoric (PMo) or 12-tungstophosphoric (PW) acid and calcined at different temperatures ranging between 250 and 550 °C. The samples have been characterised by N2 adsorption-desorption at −196 °C, transmission electron microscopy (TEM), powder X-ray diffraction (PXRD), UV-visible diffuse reflectance, Raman spectroscopy and temperature programmed reduction (TPR). The acidity and catalytic activity have been, respectively, examined by monitoring the adsorption of pyridine and 2-butanol by FT-IR spectroscopy. The results indicate that PW and PMo acids are highly dispersed on mesoporous silica MCM-41 spherical nanoparticles. While PMo retains its Keggin structure up to 550 °C, PW decomposes at this temperature into crystalline WO3 and phosphorous oxides. In both cases, the morphology, hexagonal symmetry and long-range order observed for the support are preserved with calcination up to 450 °C. The Brönsted-type acid sites found in all samples, whose surface concentration decreases as the calcination temperature increases, are responsible for the selective formation of cis-butene detected upon adsorption of 2-butanol. The sample containing PW calcined at 450 °C also shows selectivity to methyl ethyl ketone. 相似文献