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NOx催化的甲烷气相氧化反应 总被引:1,自引:0,他引:1
考察了没有固体催化剂时NOx对甲烷气相氧化的催化作用,并用原位红外光谱研究了CH4-O2-NOx体系随温度的变化.实验结果表明,NOx对甲烷气相氧化有很高的催化活性.在20%CH4-10%O2体系中加入0.05%~0.2%的NO后,反应温度可降低200~300℃,在650~700℃下反应时,CH4转化率和CO选择性可分别达到38%和90%,产物中的n(H2)/n(CO)比为0.4~0.7.反应产物中可观察到有甲醛、甲醇和乙烯等,通过改变反应条件可以控制各组分的相对浓度. 相似文献
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甲烷氧化菌素(methanobactin,mb)是具有过氧化氢还原酶活性的荧光肽.从甲基弯菌Methylosinus trichospo-rium IMV3011限铜培养介质中分离mb,采用紫外可见全波长扫描法观察mb催化对苯二酚还原氯金酸合成纳米金的作用和影响,当mb/氯金酸/对苯二酚反应液中mb的浓度分别是2.5×10-5mol/L、5.0×10-5mol/L和1.0×10-4mol/L时,形成的纳米金溶液的特征峰分别是561.5 nm(OD561=0.158)、548.0 nm(OD5 48=0.426)、536.5 nm(OD5 36=0.541),特征峰波长减小,对应的吸光值增大,表明mb能够催化对苯二酚还原氯金酸合成纳米金,并且可以通过调控mb的浓度控制纳米金的合成量及粒径大小. 相似文献
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氧化条件下NOx催化的甲烷均相部分氧化 总被引:2,自引:0,他引:2
考察了没有固体催化剂时NOx对甲烷气相氧化的促进作用.实验结果表明,即使在强氧化条件下(O2/CH4=5),NOx对甲烷部分氧化制一氧化碳仍然有明显的催化活性.在CH4-O2体系中加入0.005%~0.2%的NO后,反应温度可降低200-300 ℃.在反应产物中还可观察到甲醛和乙烯,通过改变反应条件可以控制它们的相对浓度. 相似文献
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CaO/La2O3催化剂上的甲烷氧化偶联反应的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了不同配比的CaO/La_2O_3催化剂对甲烷氧化偶联反应的催化性能。适当配比的CaO/La_2O_3催化剂的性能明显优于纯La_2O_3或CaO,在钙含量为24%和81%(Ca/(ca+La))处,C_2选择性和C_2收率分别出现两个峰值。同时还发现,13%CaO/La_2O_3样品显示出良好的低温催化性能,在550℃反应温度下获得了31.5%的甲烷转化率和45%的C_2选择性。并采用XRD、XPS和Co_2TPD等技术研究了催化剂的结构。结果表明,CaO/La_2O_3体系催化剂上没有检测到新物相产生。但是,催化剂中CaO与La_2O_3两组分之间存在着相互作用,有利于表面活性中心的形成。 相似文献
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甲烷生物催化氧化制甲醇—甲基球菌3021中甲烷单加氧酶催化性能的研究 总被引:4,自引:0,他引:4
甲基球菌3021中的甲烷单加氧酶在甲烷生物催化氧化制甲醇的反应中具有重要的作用。实验结果表明,3021菌的热稳定性好于其它甲烷氧化细菌可在45℃反应5h。在200mmol/L磷酸缓冲液中,它的甲醇累积速率比甲基弯菌IMV3011高。乙二胺四乙酸,甲酸钠,NaCl可明显增加甲醇累积量。 相似文献
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钙钛矿型复合氧化物在甲烷部分氧化反应中催化性能的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
自 1 990年以来 ,由甲烷部分氧化制合成气 ( POM)的反应作为对传统甲烷水蒸气重整反应的一个重大改进而受到高度重视 [1] .目前 ,在 POM反应中 ,研究较多的催化剂体系大致可分为贵金属 ( Pt,Pd,Rh,Ru及 Ir) [2 ,3] 以及以 Ni和 Co为主的 B族过渡金属催化剂[4~ 6 ] .最近 ,Hayakawa等 [7,8] 报道了具有钙钛矿结构的复合氧化物 Ca1- x Srx Ti1- y My O3-δ( M=Cr,Fe,Co或 Ni)在甲烷部分氧化制合成气反应中具有一定的催化活性 .本文以本组开发的钙钛矿型复合氧化物 Ba0 .5Sr0 .5Co0 .8Fe0 .2 O3-δ(简称BSCFO)和 Ba0 .5Sr0 .5… 相似文献
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采用溶胶-凝胶(Sol-Gel)法制备了微孔结构均匀的“SiO2/陶瓷”膜和“Mo-Co-O/SiO2/陶瓷”催化功能膜,并用XRD、SEM和孔径测定等技术进行了表征。在常压,500~700℃的条件下,在催化膜反应器(CMR)中考察了甲烷氧化制甲醇的反应。在相似的反应条件下(转化率为1.0%),用CMR(甲醇选择性1?.2%)可获得较固定床反应器(甲醇选择性4.5%)高得多的甲醇选择性。 相似文献
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La2O3对Ni-Cu/MgSiO催化剂的甲烷部分氧化制氢反应性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
用等体积浸渍法制备了MgO-SiO2(MgSiO)复合氧化物负载的Ni-Cu双金属催化剂,采用程序升温还原(TPR),X光电子能谱(XPS),红外光谱(IR),程序升温脱附(TPD)及微反技术考察了稀土La2O3的加入对CH4和H2O在Ni-Cu/MgSiO催化剂表面上的吸附及甲烷部分氧化制氢反应性能的影响. 结果表明,加入La2O3使催化剂表面Ni和Cu原子的电子云密度增加,CH4和H2O在催化剂表面上的吸附增强. CH4与O2和H2O在Ni-Cu/MgSiO催化剂上反应的主要产物为H2和CO2. La2O3的加入有利于提高CH4转化率及H2的选择性,并可提高催化剂稳定性及抗积炭能力. 讨论了La2O3的助催化作用机理. 相似文献
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乙烷部分氧化制C2氧化物用Fe-Al-P-O催化剂的研究Ⅰ.超细Fe-Al-P-O催化剂的制备与表征 总被引:2,自引:0,他引:2
用溶胶-凝胶法制备了超细Fe-Al-P-O催化剂,并用DTA-TG,BET,TEM,XRD,TPR和IR等技术研究了催化剂的微观组成和结构及其晶格氧活性,探讨了催化剂的制备工艺,考察了溶胶-凝胶的形成机理、凝胶干燥及焙烧条件对催化剂微观组成和结构的影响规律.结果表明,Fe-Al-P-O催化剂呈非晶态,是具有均匀分布的超细粒子(10nm),其比表面积大(238m2/g),晶格氧活性高.FePO4和AlPO4间隔分布在催化剂表面,形成Lewis碱位(P=O,P-O-Fe)和Lewis酸位(Fe3+,Al3+). 相似文献
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N. S. Ovanesyan K. A. Dubkov A. A. Pyalling A. A. Shteinman 《Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry》2000,246(1):149-152
It was shown recently that iron complexes formed during the thermal treatment of FeZSM-5 zeolite perform single-turnover cycles of methane oxidation to methanol at ambient conditions when nitrous oxide is used as a source of oxygen. The long-living active intermediate is capable of transferring accepted O atom (called -oxygen) into C-H bond of methane to produce methanol at 100% selectivity. The present work is aimed to the identification of iron active sites through a comparison of in situ 57Fe Mössbauer spectra of FeZSM-5 after various thermal treatments and reaction stages. It is established that vacuum activation at 900 °C accompanied by a manifold increase of -centers leads to the transformation of inactive Fe3+ to the active, coordinatively unsaturated Fe2+ states. After -oxygen loading, active Fe2+ states transform to a new Fe3+ states responsible for further methane oxidation. The latter reaction, as well as reaction with 2H2, is not fully reversible: part of active Fe3+ transforms to other inactive Fe3+ form. On the contrary, reaction of -oxygen with CO leads to a complete restoration of the initial, vacuum activated Fe2+ states. On the base of joint Mössbauer and catalytic data, the structure and composition of iron active centers are suggested. 相似文献
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甲烷无氧芳构化反应催化剂Mo/HZSM-5的H2-TPR研究 总被引:6,自引:0,他引:6
采用H2-TPR技术研究了不同方法制备的Mo/HZSM-5催化剂,并借助 1H MAS NMR等表征手段对Mo/HZSM-5催化剂还原过程中可能出现的6个TPR谱峰进行了详细归属,首次指认了分布于分子筛孔道内并与B酸性位相互作用的Mo物种的还原峰. 此外,还考察了各种Mo基催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的催化性能. 结果表明,与B酸中心相互作用的Mo物种比其他形式的Mo物种具有更好的活性和稳定性. 相似文献
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采用水溶液沉淀法和沉积-沉淀法分别制备了CeO2载体及相应Au/CeO2催化剂,以CO氧化反应为表征反应,考察了载体制备条件,催化剂的焙烧温度、预处理温度和气氛以及活性组分负载量对催化剂性能的影响,并对催化剂进行了BET、XRD和TEM表征,分析了影响催化剂活性的原因.结果表明,载体的制备条件对催化剂的活性有一定影响,经微波处理的载体负载活性组分后,由于活性组分和载体的接触较紧密,因此有利于催化剂活性的提高.催化剂的最佳焙烧温度为300℃,最佳活化温度为300℃,气氛为空气,最佳金负载量为4%. 相似文献
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原位红外光谱研究镧对负载钯催化剂上甲醇车尾气氧化机理的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
在色谱微反装置上考察了负载Pd催化剂的甲醇深度氧化性能.结果表明,在γ氧化铝载体中,添加镧对负载Pd催化剂催化活性和选择性影响较大,甲醇氧化含氧中间物含量大大降低.利用insituFTIR技术测定了镧改性后的负载Pd催化剂表面的吸附物种和表面的程序升温反应,对负载Pd催化剂甲醇深度氧化反应机理进行了探讨. 相似文献
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含水的多孔TiO2光催化分子氧氧化甲烷的初步研究 总被引:4,自引:0,他引:4
用TiO2光催化矿化废水中微量有机物, 已有大量的研究报导, 但将其用于光催化其它化学反应的研究报导不多. 在光催化C1~C3低碳烷烃的选择氧化方面, Thampi等人[1]用TiO2在室温下光催化分子氧与甲烷反应, 只检测到Cox的生成;Wada等人[2]用TiO2在354~494 K时连续反应的条件下, 光催化分子氧氧化C1~C3烷烃, 产物为相应的醛、酮和Cox. 相似文献
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Ni/Al2O3催化剂上CH4部分氧化制合成气反应积碳的原因 总被引:7,自引:0,他引:7
采用程序升温在线质谱分析方法,研究了常压条件下CH4在Ni/Al2O3催化剂上分解所形成的碳物种,发现CH4分解形成的NixC会首先转化成不与CO2反应,但在700℃左右可与O2反应的碳;这种碳再向需在800℃才能与O2反应的石墨碳转化.在较低的温度下,NixC向石墨碳转化的速度较慢,而在高温条件下转化速度大大加快.在700℃下,Ni/Al2O3催化剂上的CH4部分氧化制合成气反应生成的积碳主要为石墨碳,是由CH4分解形成的NixC转化而成的.在催化剂中添加适当的助剂,可提高NixC与氧的反应活性,抑制其向石墨碳转化,是改善催化剂抗积碳性能的有效途径. 相似文献
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新型纳米介孔二氧化锆担载的镍基催化剂甲烷干气重整性能评价 总被引:1,自引:0,他引:1
采用固体反应.模板剂晶化法合成出纳米介孔二氧化锆,并以其为载体通过浸渍法制备了Ni基催化剂,考察了载体性质对催化剂活性和稳定性的影响.结果表明,以四方晶相纳米二氧化锆为载体的催化剂性能更佳,并对其影响因素进行了分析. 相似文献
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Bostan A. I. Pyatnitskii Yu. I Raevskaya L. N. Borisenko M. V. Pryanikova V. G. 《Theoretical and Experimental Chemistry》2002,38(6):363-366
We have studied partial oxidation of methane on V2O5/SiO2 (0.8 mass % V) in a flow-through catalytic fixed-bed reactor. We found that the methane/air ratio in the starting reaction mixture has practically no effect on the selectivity of the process. The dependence of the selectivity on the methane conversion can be described by a model with such reaction parameters as the initial selectivity and the relative reactivity (with respect to methane) of the reaction products. 相似文献