焙烧温度对Mn-Fe/CeO2-TiO2催化剂低温NH3选择性催化还原NO的影响

采用等体积浸渍法制备了Mn-Fe/CeO2-TiO2催化剂,考察了不同焙烧温度对其NH3选择性催化还原(SCR)NO活性及催化剂性能的影响。并用N2吸附-脱附,X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了表征。活性结果表明,随着焙烧温度的升高,Mn-Fe/CeO2-TiO2催化剂的催化活性先升高后降低。其中焙烧温度为500℃时Mn/CeO2-TiO2的NH3-SCR活性最佳,该催化剂在113～250℃之间表现出了良好NO去除效率。表征结果表明,500℃焙烧时,催化剂中Fe和Mn物种在CeO2-TiO2表面的分散效果最好。500℃焙烧时Mn-Fe/CeO2-TiO2表面Mn以+4价存在,Fe以+3、+2价存在,而Ce以+4、+3存在。     

MnO2-CeO2/Ti0.25Zr0.25Al0.5O1.75整体式催化剂的低温NH3选择性催化还原NO性能研究

采用共沉淀法制备了TiO2、Ti0.5Zr0.5O2(TZ)和Ti0.25Zr0.25Al0.5O1.75载体材料,并以MnO2和CeO2为活性组分,以T、TZ和TZA为载体,制备了3种整体式催化剂.对催化剂进行了低温N2吸附脱附、储氧量(OSC)、NH3-TPD和XPS的表征,并研究了3种催化剂在过量O2存在下的低温NH3-选择催化还原(NH3-SCR)活性及其抗H2O和SO2性能.结果指出,MnO2-CeO2/Ti0.25Zr0.25Al0.5O1.75(TZAC)有最大的比表面积、孔容和储氧能力、最强的表面酸性和最大的表面酸量.而这对选择催化还原(SCR)反应至关重要.活性测试结果指出,TZAC有最好的低温SCR活性和最宽的活性温度窗口.NO在102℃起燃(转化率为50%),在175～325℃之间NO转化率接近100%,而且TZAC表现出了较强的抗H2O和SO2性能.     

V2O5/赤铁矿催化剂结构及其NH3选择性催化还原NOx性能

以水热合成针铁矿为前驱体浸渍偏钒酸铵,分别于300,400和500℃空气中焙烧,制备了不同活性组分负载量的V₂O₅/赤铁矿（V/H）催化剂,用于氨选择性催化还原（SCR）脱硝。采用X射线衍射、透射电子显微镜、比表面积分析仪、程序升温还原及程序升温脱附等方法对催化剂结构进行了表征,并用标气配制模拟烟气进行了脱硝实验。结果表明,300℃煅烧3%V/H催化剂当烟气温度为250-300℃时NO转化率均可达95%以上;当配气中单独加入水蒸气或低浓度SO₂（0.01%）时,V/H催化脱硝的活性不受影响;当系统加入高浓度的SO₂（0.03%与0.05%）或同时添加H₂O与SO₂时,SCR脱硝效率下降,其机制可能是SO₂在催化剂表面竞争吸附所致,停止添加后,催化活性迅速恢复。     

CexTi1-xO2负载锰基催化剂的制备及其低温NH3选择催化还原NO

用共沉淀法制备了CexTi1-xO2复合氧化物载体。XRD和低温N2吸附-脱附结果指出,当0.2≤x≤0.4时,CexTi1-xO2载体主要以无定形态存在,且Ce0.4Ti0.6O2的比表面积和孔容最大。Mn-Fe/CexTi1-xO2系列催化剂低温NH3选择性催化还原(SCR)NO活性结果表明,Mn-Fe/CexTi1-xO2的活性随着Ce含量的增加先增大后减小,其中Mn-Fe/Ce0.4Ti0.6O2的活性最佳,在41000 h-1空速下,催化剂在75℃起燃,NO转化率在113℃时即超过90%。而XRD和XPS分析结果指出,Mn-Fe/Ce0.4Ti0.6O2催化剂主要以无定形或微晶的形式存在,催化剂表面Mn和Fe与载体间存在强相互作用,且催化剂表面存在Ce3+/Ce4+氧化还原电对和较多的化学吸附氧,有利于NO氧化成NO2,同时催化剂表现出了较好的抗H2O和SO2性能。     

不同WO3含量对CeO2-ZrO2-WO3催化剂在NH3选择性催化还原NO中的影响

采用水热法制备了CeO₂-ZrO₂-WO₃(CZW)催化剂,考察了WO₃含量对CZW催化剂上NH₃选择性催化还原NO_x性能的影响,并利用X射线衍射、N₂吸附-脱附、H₂程序升温还原、NH₃和NO程序升温脱附等方法对其进行了表征。结果表明,WO₃以无定形的形式存在于催化剂中,添加WO₃后显著提高了催化剂的表面酸性,并且在CZW催化剂上出现了强吸附的NO物种,从而有利于提高催化剂的活性。另外,适量的WO₃引入将增大催化剂的比表面积,促进催化剂的氧化还原性能,这将有利于提高SCR的催化活性。和CeO₂-ZrO₂催化剂相比,当WO₃的含量为20%时,CZW催化剂表现出良好的抗硫性能。此外,当空速为60 000 h^-1时,在200~463 ℃,该催化剂显示出了大于90% NO_x转化率。     

Cu/Hβ催化剂NH3选择性催化还原NO性能研究

采用浸渍法制备了以Hβ分子筛为载体的负载氧化铜催化剂,考察了Cu负载量对催化剂NH₃选择性催化还原NO反应(NH₃-SCR)性能的影响,通过XRD、N₂吸附-脱附、NH₃-TPD、NO-TPD、H₂-TPR、EDS和XPS等表征技术研究了催化剂的物理化学性质和SO₂存在条件下催化剂活性降低的原因。结果表明,反应气体不含SO₂,Cu负载量为3%,即Cu(3)/Hβ催化剂有较高的反应活性,t₉₅为169℃;反应气体含SO₂,Cu负载量为2%时,即Cu(2)/Hβ催化剂的反应活性较好,t₉₅为225℃。反应前后催化剂的分析结果表明,SO₂存在条件下催化剂活性降低的主要原因是在低温条件下,SO₂与NH₃反应生成的硫铵盐覆盖了催化剂活性中心。     

低温NH3-SCR反应机理及动力学研究进展

对低温选择性催化还原（SCR）脱硝技术的反应机理及动力学已有较多研究。本文从反应路径和反应机制两方面评述了低温SCR的反应机理,重点从氧在低温SCR中的作用、NO在催化剂上的吸附、NH3的活化、反应模型等方面进行了深入阐述。并结合反应机理探讨了低温SCR的反应动力学,最后对低温SCR脱硝技术的深入研究提出了建议。     

Mn/Ce-ZrO2催化剂低温NH3-SCR脱硝性能研究

采用浸渍法制备了三种具有不同载体的锰基NH₃低温选择性催化还原(NH₃-SCR)催化剂Mn/Ce-ZrO₂、Mn/P₂₅和Mn/Al₂O₃。研究了三种催化剂低温SCR脱硝活性及抗H₂O、抗SO₂性能,并采用XRD、NH₃-TPD和H₂-TPR手段对催化剂的物理化学性质进行表征。结果表明,在无H₂O和SO₂存在的情况下,三种催化剂的低温SCR催化活性均比较高。相对来说,Mn/Ce-ZrO₂在低温段(100~160℃)活性更高,Mn/P₂₅在高温段(160~220℃)活性更高,这与两种催化剂的氧化还原性质有关。H₂-TPR表征表明,Mn/Ce-ZrO₂更容易发生氧化还原反应,而Mn/P₂₅还原峰对应的温度较高、面积较大。三种催化剂均有很高的低温抗水性能。另外,Mn/Ce-ZrO₂的抗H₂O、抗SO₂性能最好,而Mn/P₂₅的抗H₂O、抗SO₂性能最差。Mn/Ce-ZrO₂具有较好的抗H₂O、抗SO₂性能是由于其具有较多的表面酸位点,且表面生成的硫铵盐不稳定。     

NH4β分子筛上NO的低温催化还原

以离子交换法制备的NH4β分子筛为催化剂,考察在无氨、有氨及SO2存在等不同条件下NO低温选择催化还原性能,并通过程序升温分解反应研究NH+4消耗引起的催化剂失活,NH3程序升温脱附(NH3-TPD)研究催化剂的再生性能,为开发无氨或气相间隙喷氨脱除NOx的新过程奠定基础.     

V2O5-CuO/TiO2催化剂中低温选择性催化NOx还原研究

浸渍法制备了一系列V₂O₅-CuO/TiO₂催化剂,考察中低温(200~300℃)条件下,以氨为还原剂选择性催化还原NO_x的活性,并利用比表面积及微孔孔隙分析仪(BET)、X射线衍射(XRD)对催化剂进行微观表征和分析。结果表明,500℃焙烧的2V16Cu/TiO₂催化剂展示了最佳的中低温催化活性和较宽的活性温度范围,在空速6.0×10⁴ h^-1、225℃条件下,NO_x转化率达97.3%,250℃时达到100%,温度升至300℃,催化活性仍保持在100%。XRD结果表明,随着Cu负载量的增加,逐渐显现CuO的特征峰。结合活性评价数据说明,CuO是VCu/TiO₂催化剂的主要活性组分之一,是降低SCR催化反应温度的重要因素。BET结果表明,CuO的负载对钒钛催化剂的表面结构有较大影响。耐硫性实验结果表明,添加钒氧化物制备的2V16Cu/TiO₂催化剂的抗硫性能有所改善。     

BiMnO_3钙钛石上低温NH_3选择性催化还原NO

首次将钙钛石BiMnO3用于低温条件下NH3选择性催化还原NO反应中.结果表明,该催化剂在100～240oC范围内表现出较好的催化活性.实验和理论计算显示,相对于LaMnO3,BiMnO3优异的低温催化活性归因于其较强的Lewis酸性和较多的表面吸附氧物种.此外,BiMnO3还具有较好的抗水、抗硫性能.     

MnOx-SnO2 Catalysts Synthesized by a Redox Coprecipitation Method for Selective Catalytic Reduction of NO by NH3

MnO_x-SnO₂ composite oxides prepared by a redox coprecipitation route were tested in selective catalytic reduction of NO by NH₃ at low temperatures. The results showed that the MnO_x-SnO₂ catalyst with a Mn/(Mn+Sn) molar ratio of 75% exhibited the best performance, on which NO conversion of 100% could be achieved at temperatures of 120–200 °C. The characterization results of N₂ adsorption-desorption, X-ray diffraction, and X-ray photoelectron spectroscopy indicated that the higher surface area, the formation of solid solution between manganese and tin oxides, and the high oxidation state manganese species were responsible for the high catalytic activity of the MnO_x-SnO₂ catalyst.     

WO3改性方法对MnOx/TiO2催化剂低温催化NH3还原NO特性的影响（英文）

采用3种不同的浸渍过程制备了系列WO3改性MnOx/TiO2催化剂,并采用BET比表面积测试、X射线衍射、拉曼光谱、H2程序升温还原、高分辨扫描电镜和原位红外光谱等技术进行表征.结果显示,一步浸渍法和先钨后锰的分布浸渍法制备的催化剂中,Mn和W的协同作用提高了活性组分的分散状态,并阻止了钛载体的转晶;在所有的Mn基催化剂中,Mn物种主要以Mn2O3形式存在,但在15%MnOx-5%WO3/TiO2中出现了少量的MnO2;WO3的加入大大增强了催化剂的还原能力,提高了其表面酸位尤其是B酸的数量与强度,并促进了活性中间物(NH2)的生成.表面Lewis酸在低温SCR反应起主要作用,并且发现NH2也是活性很高的物种.在NH3低温催化还原NO的反应中,一步浸渍法制备的催化剂活性最高.     

Mo掺杂Ce/石墨烯（GE）催化剂的制备及脱硝性能

采用浸渍法制备了不同负载量Mo掺杂Ce/GE催化剂,对其脱硝性能进行了测试,初步探明了Mo掺杂Ce/GE催化剂促进SCR活性增强的内在机制。结果表明,Mo的添加使nCe3+/(nCe3++nCe4+)比率增加、表面吸附氧(Oβ)含量增加及催化剂酸性位点增加,从而提高催化剂的脱硝活性。与5Ce/GE和5Mo/GE相比,5Ce-5Mo/GE催化剂脱硝性能更加优异。当Mo负载量为5%时,催化剂脱硝活性最好,在250℃时NOx转化率达到了99%。此外,5Ce-5Mo/GE催化剂具有较好的抗硫性能。     

V2O5/ACF催化剂低温下选择性催化还原NO的机理

将V2O5担载在活性炭纤维(ACF)上制得V2O5/ACF催化剂,并采用暂态响应实验和NH3吸附氧化实验等考察了影响V2O5/ACF催化剂上选择性催化还原(SCR)反应的关键因素.结果表明,NH3在催化剂表面的吸附是必要的,而且该吸附是一个快速过程;气相O2的存在有利于形成催化剂中所需的活性氧化态物种.NH3吸附.脱附与原位质谱相结合的实验表明,V2O5/ACF催化剂具有吸附NH3和将NH3氧化为N2H2的能力,N2H2为NH3氧化的一种中间体.     

Pt/SAPO-34在低温H2选择催化还原NO反应中的催化活性

考察了贫燃条件下Pt/SAPO-34催化剂低温(60～260℃)选择催化还原(H2-SCR)消除NO的催化性能,研究了载体、金属负载量和反应条件对催化性能的影响.结果表明,0.5%Pt/SAPO-34催化剂的活性高于相同金属负载量的Pt/SiO2和Pt/ZSM-5,其在高空速(80000h-1)时的最高NO转化率可达78.8%,N2选择性为75.2%,而在空速降低到10000h-1时,其NO转化率可达到100%.通过原外漫反射红外光谱初步研究了H2-SCR反应的机理,发现反应的中间物种主要是-NO3-.     

Selective Catalytic Reduction of NO with Propene over Au/Fe2O3/Al2O3 Catalysts

A series of Au/Fe₂O₃/Al₂O₃ catalysts were prepared by the homogeneous deposition-precipitation method. The catalytic activity of the catalyst samples for selective catalytic reduction of NO by propene under oxygen-rich atmosphere was evaluated. The results showed that 2%Au/10%Fe₂O₃/Al₂O₃ exhibited good low-temperature activity. The maximum of NO conversion reached 43% at 300 °C, while it was only 21% over the 2%Au/Al₂O₃ catalyst at the same temperature. The addition of 2% steam to the feed gas had little effect on the catalytic activity. X-ray diffraction results indicated that both Au and Fe₂O₃ particles were highly dispersed over Al₂O₃. H₂-temperature-programmed reduction results indicated that there was strong interaction between Au and Fe₂O₃, which made the reduction of Fe₂O₃ easy. The synergistic effect between Au and Fe₂O₃ was probably responsible for the good catalytic performance of the Au/Fe₂O₃/Al₂O₃ catalyst at low temperature.