稀土对二氧化碳加氢合成低碳烯烃催化剂活性的影响

以Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ作为铁－海泡石催化剂的催化剂，用于地中氢反应，合成低碳烯烃，得到了良好的结果。稀土元素的加入影响产物的分布与二氧化碳的转化率，其中，以含２５％钕的化剂及选择性最佳。     

水热法Fe-Mn催化剂制备及其合成气制低碳烯烃催化活性

以水热合成法制备了K原位改性的Fe-Mn催化剂,考察了其CO加氢合成低碳烯烃催化活性。采用SEM、TEM、XRD、H₂-TPR和FT-IR等手段对催化剂进行了表征。结果表明,制备的催化剂前驱体呈50~70 nm的球形颗粒,表面富含羰基和羟基,物相组成以Fe₃O₄为主,用于反应后有Fe₅C₂和MnCO₃相生成。与共沉淀法制备催化剂相比,在设定的反应条件下,不同K含量改性的催化剂均具有较高的活性,以原料配比Fe:Mn:C₆:K=3:1:5:0.10的催化剂性能最佳,CO转化率达95.02%,总低碳烯烃收率为62.86 g/m³(H₂+CO),CH₄和CO₂选择性分别为13.88%和13.98%。     

铁镍双金属催化剂用于二氧化碳加氢合成低碳烯烃的研究

研究了常压下铁镍双金属催化剂上进行二氧化碳催化加氢合成低碳烯烃的反应,考察了不同镍含量对二氧化碳转化率及产物选择性的影响,对反应前后催化剂物相的变化进行了ＸＲＤ、ＭＥＳ和ＸＰＳ研究。结果表明,少量镍的添加促进了催化剂中铁的还原,铁的碳化提高了二氧化碳转化率及烯烃选择性。添加１％ 镍时,反应温度３５０℃,反应空速５０００－ １ 条件下,产物中烯烃选择性达到５－３％ ,二氧化碳转化率为３２－６％ ,烯烷比为４－７。     

FeCoMnK/BeO催化剂上二氧化碳加氢合成低碳烯烃的反应性能和原位FT-IR研究

 研究了FeCoMnK/BeO新型多组分催化剂上二氧化碳加氢的反应性能,考察了反应温度、空速及原料气组成对反应性能的影响. 结果表明,二氧化碳的转化率及烯烃/烷烃比值均高于氧化铝、硅胶或活性炭担载的催化剂. 在647 K, 3000 h-1, CO2/H2体积比为1/3的条件下,低碳烯烃的收率最高. 利用原位FT-IR技术研究了该催化剂上二氧化碳加氢反应的程序升温过程,提出了可能的反应机理.     

FeCoMnK／BeO催化剂上二氧化碳加氢合成低碳烯烃的反应 …

研究了ＦeＣoＭnＫ／ＢeＯ新型多组分催化剂上二氧化碳加氢的反应性能，考察了反应温度、空速及原料气组成对反应性能的影响。结果表明，二氧化碳的转化率及烯烃／烷烃比值均高于氧化铝、硅胶或活性炭担载的催化剂在６４７Ｋ，３０００h＾－１，ＣＯ２／Ｈ２体昆为１／３的条件下，低碳烯烃的收率最闹。利用原位ＦＴ－ＥＲ技术研究了该催化剂二氧化碳加氢反应的程序升温过程，提出了可能的反应机理。     

不同载体对负载型Cu-Fe催化剂CO加氢反应性能的影响

以不同的氧化物为载体,采用共浸渍法制备了一系列负载型的Cu-Fe催化剂Cu-Fe/MO_x(MO_x=ZnO、ZrO₂、TiO₂、SiO₂、MgO、Al₂O₃),并采用X射线衍射(XRD)、N₂吸附(N₂-adsorption)、程序升温还原(H₂-TPR)和一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD)技术对催化剂进行了表征。在温度为250℃、压力为3 MPa和原料气空速为6 000 mL/(g·h)的反应条件下,在连续流动微型固定床反应装置上考察了其催化CO加氢合成低碳醇的反应性能。结果表明,与其他氧化物为载体的催化剂相比,Cu-Fe/SiO₂催化剂表面CuO的分散度较高,在较低的温度下容易被还原,具有较强的CO吸附能力,从而同时具有较高的活性和低碳醇选择性。     

CO加氢制备低碳烯烃Fe基和Co基催化剂研究进展

CO加氢制备低碳烯烃是非石油路线获得烯烃的重要反应,其反应路线有直接法和间接法.直接法制备低碳烯烃具有反应路线短、能源利用率高、经济高效等优势.综述了近年来Fe基催化剂、 Co基催化剂在CO直接制备低碳烯烃中的研究进展.分析认为:费托合成过程产物选择性遵循Anderson-Schulz-Flory(ASF)分布规律,助剂和载体的使用一定程度提高Fe基、 Co基催化剂的低碳烯烃选择性.     

CO加氢制备低碳烯烃Fe基、Co基催化剂研究进展

CO加氢制备低碳烯烃是非石油路线获得烯烃的重要反应,其反应路线有直接法和间接法。直接法制备低碳烯烃具有反应路线短、能源利用率高、经济高效等优势。综述了近年来Fe基催化剂、Co基催化剂在CO直接制备低碳烯烃中的研究进展。分析认为：费托合成过程产物选择性遵循Anderson-Schulz-Flory（ASF）分布规律,助剂和载体的使用一定程度提高Fe基、Co基催化剂的低碳烯烃选择性。     

铁钴双金属催化剂上二氧化碳加氢合成低碳烯烃

研究了常压下铁钴双金属催化剂上二氧化碳催化加氢合成低碳烯烃的反应,考察了钴含量、反应温度对二氧化碳转化率、产物选择性的影响。结果表明,钴的添加有利于铁的碳化,提高了二氧化碳转化率,降低了一氧化碳选择性,提高了甲烷选择性,适量钴的添加促进了二氧化碳向烃的转化。在铁钴摩尔比６７∶３３,反应温度３５０℃,反应空速５０００ｍｌｇ－１ｈ－１条件下,二氧化碳转化率达到２８１％,Ｃ＋２选择性达到１１６％,烯烷比５     

Effects of potassium on MgO-supported Fe-Mn catalysts for the hydrogenation of carbon monoxide to light alkenes

A series of potassium-promoted, MgO-supported Fe-Mn catalyst were prepared by the wetness impregnation method and characterized by nitrogen adsorption, TPR and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) techniques. The CO hydrogenation activity test indicated that with the addition of potassium, significant changes in CO conversion and selectivity to light alkenes are observed. 2 wt.% potassium-promoted Fe-Mn catalyst exhibited better catalytic performance. The CO hydrogenation reaction temperature and space velocity were also investigated and optimized.     

K/MgFeZn-HTLcs催化CO加氢制低碳烯烃性能研究

以MgFeZn-HTLcs为前驱体,制备了不同Mg/Fe/Zn物质的量配比、K改性的K/MgFeZn-HTLcs催化剂,用于CO加氢直接制低碳烯烃反应。采用N2吸附-脱附、SEM、TG、XRD、XPS、H_2-TPR等手段对催化剂进行了表征。结果表明,MgFeZnHTLcs前驱体具有典型的层状结构,孔径分布均一;经焙烧、K改性后仍具有一定的层状结构,但比表面积显著减小,平均孔径增大;新鲜催化剂物相以金属氧化物和铁酸盐为主,反应后K/MgFeZn-HTLcs催化剂主要以Fe_5C_2、MgCO_3和ZnO相存在,K/2Fe-1Zn催化剂主要物相为ZnFe2O_4。在CO加氢反应中,K/MgFeZn-HTLcs催化剂具有较高的C=2-4烯烃选择性和较低的C+5含量,与K/2Fe-1Zn催化剂相比,产物分布明显改善;K/2Mg-2Fe-1Zn催化剂上O/P比值达5.15,C=2-4含量占总烃质量的48.56%。     

Promotion of Mn Doped Co/CNTs Catalysts for CO Hydrogenation to Light Olefins

With various contents, Mn was introduced into carbon nanotubes (CNTs) supported cobalt catalysts and the obtained Mn‐Co/CNTs catalysts were investigated for CO hydrogenation to light alkenes and characterized by N₂ adsorption, X‐ray diffraction (XRD), X‐ray photoelectron spectra (XPS), H₂ temperature programmed reduction (TPR), CO temperature programmed desorption (TPD) and transmission electron microscope (TEM). The results indicate that the addition of a small amount of Mn (0.3 wt%) to CNTs‐supported Co catalyst significantly increased the selectivity of C₂–C₄ olefins and decreased the selectivity of CH₄. However, with further addition of Mn to the cobalt catalysts, the CH₄ selectivity decreased obviously along with the increase of the C₅₊ selectivity. Compared with the unpromoted catalysts, the Mn‐promoted cobalt catalysts increased the C₂^?–C₄^?/C₂⁰–C₄⁰ molar ratio.     

Single step synthesis of propionitrile over K/MgO from acetonitrile methylation with methanol

A series of potassium-doped MgO catalysts loaded with KOH up to 15 mol% was prepared and evaluated for a single step synthesis of propionitrile from acetonitrile methylation with methanol. As the amount of potassium dope increased, both the acetonitrile conversion and the selectivity toward propionitrile increased. Based on the activity data coupled with CO₂-TPD and NH₃-IR ones, it was concluded that potassium doping to MgO resulted in the enhancement of both basicity and bifunctionality — methylation and hydrogenation.     

微波水热制备Fe-Zr催化剂及其CO加氢制烯烃性能研究

以ZrO（NO₃）₂·2H₂O和Fe（NO₃）₃·9H₂O为原料,采用微波水热法制备了不同Fe₂O₃/ZrO₂物质的量比的Fe-Zr催化剂,并经K改性,研究了其催化CO加氢一步法合成低碳烯烃性能。采用XRD、SEM、TEM和N₂吸附-脱附等手段对其物相、形貌和比表面积等进行了表征。结果表明,与共沉淀法相比,微波水热制备的Fe-Zr催化剂颗粒粒径均一,具有相对较小的比表面积和较大的孔径;在CO加氢反应中,Zr助剂的添加显著改善了产物分布,Fe、Zr间适宜的相互作用和相对较大的孔径,有利于抑制CH₄的生成,提高烯烃选择性。随着Fe₂O₃/ZrO₂物质的量比的降低,Fe、Zr间相互作用逐渐增强,烯烃选择性和收率先增加后降低。当Fe₂O₃/ZrO₂物质的量比为75：25时,在340 ℃、1.5 MPa、1 000 h^-1和H₂/CO物质的量比为2的条件下,烯烷比（O/P）达4.86,总烯烃收率达62.57 g/m³。     

Study on Fe/MgO catalysts for acrylonitrile synthesis from acetonitrile and methanol

A series of Fe/MgO catalysts were prepared and used for acrylonitrile synthesis from acetonitrile and methanol. The catalysts were characterized by means of XRD, CO₂-TPD and CH₃OH-TPD. The Fe/MgO catalysts exhibit high catalytic activity and selectivity to acrylonitrile, which is due to the combined effect of Fe and MgO. This revised version was published online in August 2006 with corrections to the Cover Date.     

MgO改性HZSM-5型分子筛对合成LPG的影响

以Mg(NO3)2.6H2O乙醇溶液等体积浸渍分子筛HZSM-5进行改性,与自制的甲醇催化剂(MeLi)机械混合制得合成液化石油气(LPG)双功能催化剂。通过NH3-TPD对改性HZSM-5分子筛酸性表征,在固定床单管反应器上,研究MgO在催化剂中含量对一步法合成LPG的影响,并对催化剂进行寿命实验。结果表明,随着MgO在催化剂中含量的升高,HZSM-5的强酸强度随之降低;MgO在HZSM-5中质量分数在0.25%~1.00%时,催化剂的效果最佳。改性HZSM-5作为脱水催化剂,可提高目标产物的含量,同时大幅度提升催化剂的寿命及稳定性。