高分散还原态Pt基催化剂的制备及其NO氧化的催化性能（英文）

Pt~0被认为是NO氧化的活性物种,而催化剂的制备方法对活性物种的含量起着决定性作用。本文采用非惰性气氛保护的改性醇还原-浸渍法(MARI)合成了高分散高Pt~0含量的1%(w,质量分数) Pt/SiO₂―Al₂O₃催化剂(MA-Pt/SA)。X射线粉末衍射(XRD)、CO-漫反射傅里叶变换红外吸收光谱(CO-DRIFTS)和透射电镜(TEM)表征证实在550℃焙烧3 h后催化剂的Pt颗粒仅有3.8 nm。同时,X射线光电子能谱(XPS)和H₂-程序升温还原(H₂-TPR)结果表明催化剂具有高Pt~0含量(60.3%)。模拟柴油车尾气气氛进行活性测试,并与传统浸渍法制备的1%(w) Pt/SiO₂―Al₂O₃催化剂(C-Pt/SA)对比,结果显示MA-Pt/SA具有优异的催化氧化性能,其NO最大转化率高达74%,比C-Pt/SA的NO转化率高了23%。经670℃高温老化15 h后,老化的MA-Pt/SA的NO转化...     

Pt／A12O3催化剂用于丙烯选择性还原NO

分别采用浸渍法(IM)和溶胶-凝胶法(SG)制备了一系列不同铂负载量的催化剂，在固定床反应器上用C3H6作还原剂，测试了选择性还原NOx的活性,结果发现,在IM法和SG法制备的催化剂中,活性组分铂最佳负载质量分数分别为0．5％和2％．针对两种催化剂．分别考察了氧浓度、丙烯浓度及反应气流量对选择性催化还原NOx性能的影响,催化活性随丙烯浓度的增大而上升,2％Pt／Al2O3(SG)催化剂的抗SO2性能好于0．5％Pt／A12O3(IM)催化剂．H2O的存在可明显拓宽活性温度范围,并向高温区间移动,在200～400℃范围内可有效净化NOx。     

燃料电池中Pt基催化剂对CO的催化氧化

燃料电池具有燃料多样性、噪声低、对环境污染小等优势,近年来备受研究者关注。然而,电池中的贵金属催化剂极易被少量的CO毒化,成为制约其商业化的一大障碍。因此,设计出高性能的催化剂对于推动燃料电池的发展十分关键。本文综述了燃料电池中铂(Pt)基催化剂对CO催化氧化的研究现状,首先探讨了CO催化氧化机理以及CO在Pt金属表面化学吸附的机理,其次详细介绍了Pt负载型催化剂、双金属催化剂以及助催化剂在催化反应中的不同作用,然后简单分析了影响Pt基催化剂性能的其他因素。最后,对燃料电池中Pt基催化剂的研究方向作了进一步的展望,旨在为燃料电池中CO催化氧化的发展开拓新思路。     

Pt/Al2O3催化剂用于丙烯选择性还原NO

分别采用浸渍法(IM)和溶胶-凝胶法(SG)制备了一系列不同铂负载量的催化剂,在固定床反应器上用C3H6作还原剂,测试了选择性还原NO_x的活性,结果发现,在IM法和SG法制备的催化剂中,活性组分铂最佳负载质量分数分别为0.5%和2%.针对两种催化剂,分别考察了氧浓度、丙烯浓度及反应气流量对选择性催化还原NO_x性能的影响,催化活性随丙烯浓度的增大而上升.2%Pt/Al₂O₃(SG)催化剂的抗SO₂性能好于0.5%Pt/Al₂O₃(IM)催化剂,H₂O的存在可明显拓宽活性温度范围,并向高温区间移动,在200～400℃范围内可有效净化NO_x.     

CeO2的添加对柴油车氧化催化剂Pt/SiO2-Al2O3的NO氧化性能提高的影响

The catalytic activities for NO oxidation achieved by different amounts of CeO₂-modified Pt/SiO₂-Al₂O₃ catalysts Pt/SiO₂-Al₂O₃-wCeO₂ (the mass fraction w being 0%, 5%, 10%, 15%, 30%), prepared using step-wise impregnation, were investigated in the presence and absence of CO and C₃H₆. The results showed that the NO oxidation activity could be efficiently improved by modification of CeO₂, wherein the 15%-CeO₂-modified catalyst exhibited the maximum NO conversion of 61% even in the presence of CO and C₃H₆, which were proved to inhibit NO₂ formation in this study. A series of characterization methods were performed over the as-prepared samples to correlate their surface and structural characteristics with their enhanced NO oxidation activities. CO-chemisorption illustrated that appropriate CeO₂-loading was effective for enhancing Pt dispersion, thus enhancing Pt surface-to-volume ratio, confirmed by transmission electron microscope (TEM) images. X-Ray Diffraction (XRD) further suggested that ceria addition could suppress the growth of the Pt crystal, resulting in higher surface Pt atomic ratio. Further, H₂ temperature-programmed reduction (H₂-TPR), together with TEM results, implied that the presence of ceria could enhance the interaction between metal and supports, thus facilitating reducibility of both active platinum and ceria. Hence, this study displays that ceria could act as a dispersion promoter and a reducibility booster, both of which are beneficial to NO oxidation activity. The improved NO oxidation activity is significant for the efficient purification of diesel integrated catalytic system.     

原子层沉积法制备限域型Pt基催化剂及其苯酚催化性能

选择合适的载体负载贵金属Pt纳米粒子,对于制备高效的苯酚加氢催化剂具有重要意义。使用原子层沉积技术,以碳纳米纤维作为模板,在其表面依次沉积Pt纳米粒子,厚的氧化钛壳层,通过高温烧结除去模板,得到限域在氧化钛纳米管内壁的Pt纳米粒子。在500℃烧结温度下Pt纳米粒子的粒径在2.0～3.2 nm之间,平均粒径为2.6 nm,尺寸高度一致,均匀地分散并且嵌入到氧化钛纳米管的中空管道内壁。与常规负载在氧化钛纳米管外壁的Pt纳米粒子相比,该限域催化剂的催化转化率更高,在500℃烧结温度下转化频率(TOF)值为482.1 h^-1,表现出更好的催化活性,而且由于氧化钛纳米管的保护作用,可有效防止Pt纳米粒子在反应过程中的聚集和脱落,在反应后Pt的质量分数仅降低了4.52%,其形貌也没有发生明显改变,从而表现出优异的催化稳定性。     

整体式Pt基催化剂上CH4选择性催化还原NO的研究

以La-Al2O3(La稳定的γ-Al2O3)、Ce0.63Zr0.37O2(OSM1)及Ce0.5Zr0.3Mn0.2O2(OSM2)为载体, Pt为活性组分, 制备了Pt质量分数为1%的整体式催化剂. 研究了不同载体负载的催化剂对CH4选择催化还原NO反应的性能, 并利用XRD、H2-TPR和XPS对催化剂进行了表征. 结果表明, Pt/OSM1和Pt/OSM2催化剂在氧含量为0.8%时对CH4催化还原NO具有优异的净化性能, Pt/OSM1催化剂上500 ℃时, CH4和NO均达到100%转化; Pt/OSM2催化剂上500 ℃时, CH4和NO的转化率分别达到73%和100%; 而 Pt/ La-Al2O3催化剂只在O2含量较低时(0.4%以下)具有较好活性, 500 ℃以上才可使CH4和NO完全转化. H2-TPR结果表明, Pt与OSM1和OSM2存在的相互作用导致低温还原物相生成. Pt与OSM的相互作用及OSM的储氧性能使催化剂在过量氧存在下对CH4催化还原NO具有优异性能.     

用于NH3选择性催化还原NO的非钒基催化剂研究进展

NH3选择性催化还原NO (NH3-SCR)技术在燃煤电厂烟气脱硝过程中有着多年的工业应用经验,也是最有望实际应用于柴油车尾气NOx催化去除的技术之一.鉴于目前工业化应用的V2O5-WO3 (MoO3)/TiO2催化剂体系应用于柴油车尾气净化仍存在着诸多问题,开发新型、高效、稳定且环境友好的非钒基NH3-SCR催化剂体...     

基于氧化还原共沉淀法制备的Mn-Ce催化剂及其低浓度甲烷燃烧催化性能

采用氧化还原共沉淀法制备了一系列不同Mn/Ce比的Mn-Ce催化剂,用N_2吸附、XRD、XRF、XPS等手段进行了表征,对其低浓度甲烷催化燃烧活性进行了研究。结果表明,Mn/Ce比对Mn-Ce催化剂的活性有较大的影响;当Mn/Ce比从3∶7增加到9∶1时,其催化活性逐渐增加,甲烷转化率为50%的温度(t_(50))从501℃降低到446℃;而进一步增加Mn含量则会导致其催化活性降低。表征结果显示,Mn-Ce催化剂活性与其比表面积、表面Mn~(4+)浓度、Ce~(3+)含量和晶格氧浓度等密切相关;物相KMn_8O_(16)有利于Mn-Ce催化剂活性的提升。     

Pt/CeO_2催化剂上甲醛催化氧化

以CeO2为载体,采用浸渍法制备了负载型Pt催化剂用于低温甲醛氧化反应,考察了Pt前驱体及Pt负载量等因素对催化性能的影响。XRD,TEM和CO化学吸附表征结果表明Pt粒子在载体上高度分散。反应结果表明,以Pt(NO3)2为前驱体比H2PtC l6为前驱体制备的催化剂表现出更好的反应性能,C l-离子的存在降低了催化剂的氧化还原能力,从而抑制了催化活性。此外,催化剂的活性随着Pt负载量的增加而增强,其中Pt负载量为3%时催化剂在30℃时甲醛转化率仍在80%以上。     

基于流电沉积法制备的Pt/Ni/Al_2O_3催化剂及其对CO催化性能

以水滑石为前驱体,通过流电沉积法制备了Pt负载型催化剂。在该催化剂中,贵金属Pt具有良好的分散性。此外,以CO氧化为探针反应考查了不同Pt负载量对CO催化氧化性能的影响。结果表明,当Pt的负载量为5%时,催化剂对CO的完全转化温度仅为90℃。     

不同载量pt/c催化剂制备及其对甲醇氧化的电催化活性

有机溶胶法;pt/c催化剂; pt载量;甲醇     

多孔铜基催化剂的制备及对苯甲醇的选择性催化氧化

采用去合金化法制备了多孔铜(PC), 并以此为还原剂和模板与含有贵金属离子的溶液进行置换反应, 简单有效地制备了多孔M/PC(M=Ag, Au, Pt, Pd)双金属催化剂, 并对样品的形貌\, 结构和化学组成进行了表征, 利用苯甲醇气相选择性催化氧化实验评价了其催化性能. 实验结果表明, 所制备的多孔铜基催化剂具有良好的双金属协同催化效应, 对苯甲醇气相选择性氧化具有很好的催化活性和选择性, 其中Ag/PC具有最优的催化性能.     

负载Pt,Pd催化剂上NO—TPD和NO催化还原性能

负载Ｐｔ、Ｐｄ催化剂上ＮＯ－ＴＰＤ和ＮＯ催化还原性能１）钟依均（浙江师范大学化学系金华３２１００４）罗孟飞周碧袁贤鑫（杭州大学催化研究所杭州３１００２８）关键词负载Ｐｔ、Ｐｄ催化剂ＮＯ－ＴＰＤＣＯ－ＮＯ反应分类号Ｏ６４３．３２氮氧化物（ＮＯｘ）污染是...     

NO的催化氧化

采用傅里叶变换红外光谱定量分析方法研究了γ－Ａｌ２Ｏ３,ＴｉＯ２和硅胶负载的金属氧化物和贵金属催化剂对ＮＯ催化氧化反应的活性,考察了反应温度、活性组分负载量、空速及预氧化还原处理等因素对催化剂活性的影响,并以ＮＯ的催化氧化机理为基础,对各种因素影响机理进行了分析,实验结果表明,ＭｎＯ,Ｃｒ２Ｏ３和Ｃｏ３Ｏ４催化剂的活性较好：预处理条件对贵金属催化剂Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３的活性影响较大,不同载体及不同的活     

富氧条件下Ir催化NO反应

用浸渍法制备了系列Ir催化剂, 研究了富氧条件下Ir催化NO的反应, 考察了催化剂的催化反应性能及负载量和载体对催化活性的影响. 结果表明, 在Ir催化剂上不仅发生了NO氧化反应, 同时也发生了NO还原反应; Ir催化剂对NO反应有催化作用, 催化活性随Ir负载量的增加而增强. 载体对催化剂活性有一定的影响, 负载量低于0.1%(w)时, 催化NO氧化的活性顺序为Ir/ZSM-5>Ir/γ-Al2O3>Ir/SiO2, 这主要受载体自身性质的影响; 负载量高于0.1%时, 催化NO氧化的活性顺序为Ir/ZSM-5>Ir/SiO2>Ir/γ的活性顺序为Ir/γ-Al2O3>Ir/SiO2>Ir/ZSM-5, 这主要由于载体吸附作用促进了NO2在Ir催化剂上吸附分解. 与Pt催化剂相比, Ir催化剂更有利于促进NO还原.     

单原子铂催化剂的制备及其低温催化氧化一氧化碳

以氧化石墨烯为载体,单原子铂（Pt）为活性组分,利用化学还原法制备了单原子Pt/rGO催化剂,用在催化氧化一氧化碳（CO）反应中。通过透射电子显微镜、扫描电子显微镜、球差电镜、傅里叶红外光谱仪对单原子Pt催化剂进行表征。考察了金属负载量、反应温度对催化剂性能的影响,利用气相色谱对CO氧化反应性能进行评价。此次实验包含催化剂的制备、表征和性能测试,实验难度适中,贴近科研前沿,可以让学生体验一个综合的科研过程,激发学生的科研兴趣,培养学生的科研能力。     

制备条件对Pd催化剂上C3H6选择性还原NO性能的影响

采用浸渍法和溶胶凝胶法,制备了Pd/AI2O3和Pd/AI2O3-CeO2样品,并测定了不同温度焙烧后催化剂的物相、比表面积及对丙烯选择性还原NO的活性。对于Pd/AI2O3,随着焙烧温度的提高,其NO的最大转化率逐渐下降,对应的反应温度在290－310℃左右,而溶胶凝胶法制备的样品活性略高于浸渍法制备的样品;对于Pd/AI2O3-CeO2,经600℃焙烧后,其NO的最大转化率为22％,900℃焙烧的催化剂样品上NO的最大转化率达到40％左右,对应的反应温度也逐渐下降,说明活性随焙烧温度的提高而明显提高,溶胶凝胶法和浸渍法制备的样品结果很接近,浸渍法制备了若干不同Pd负载量的Pd/AI2O3样品,活性测定的结果表明,Pd含量在0．5％左右的催化剂样品中具有最高的活性。     

新型Pd/HZSM-5-N催化剂的制备及其在苯甲醇氧化反应中的应用

以分子筛HZSM-5为前驱体,氨气为氮源,直接高温氮化制得掺氮分子筛HZSM-5-N(1);以Pd(OAc)₂为钯源,1为载体,采用溶胶-固载法制备了一系列不同钯负载量(α)的新型Pd^α/1催化剂,其结构和性质经SEM, FT-IR,元素分析,XRD, N₂-BET和ICP表征。以苯甲醇氧化成苯甲醛反应为探针反应,研究了α, Pd^α/1用量,反应时间和反应温度对Pd^α/1催化性能的影响。结果表明：在最优反应条件(Pd₂/1 40 mg,于120 ℃反应180 min)下,苯甲醇转化率为66.7%,苯甲醛选择性为92.9%。 Pd₂/1重复使用性能较好,循环使用5次,催化活性保持不变。     

常温常湿条件下CO氧化铂-钯催化剂制备的研究

采用浸渍法制备负载型铂-钯催化剂,比较详尽的考察了制备条件对其催化CO氧化活性的影响.结果表明:常温浸渍、陈化时间大于5 h、H2还原制得的催化剂,具有很好的低温活性和抗湿性.在相对湿度大于90%和空气中含100 ppm CO的条件下,Pt、Pd含量均为0.3%的催化剂在1 h内对CO的常温消除效率高于90%.