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La2O3对Ni/γ-Al2O3甲烷化催化剂的助催化作用 总被引:14,自引:0,他引:14
我国将稀土作为助剂引入镍基甲烷化催化剂,大大提高了催化剂的活性和热稳定性,并已投入工业应用[1-3].稀土对不同镍催化剂反应性能及其作用机理的研究已有一些报导[3-7].谢有畅等观察到镍负载在经单层La2O3改性的γ-Al2O3表面,其晶粒要比没有La2O3时小得多.Rotgerink等认为添加La后反应速率的增加不只是由于几何效应,而是La对甲烷化本身有促进作用,单位镍表面的活性是随La含量不同而改变的,活性增加的同时表观活化能也增加[5].作为助剂的La2O3在氢还原和反应过程中的变化及其作用的研究和讨论较少,目前一般认为添… 相似文献
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NiO-La2O3-Al2O3气凝胶催化剂的制备 总被引:4,自引:0,他引:4
采用改进的溶胶-凝胶法和超临界干燥技术制备出超细三元NiO-La2O3-Al2O3气凝胶催化剂。通过BET、TEM、DTA、IR等物性表征,考察了煅烧温度和组成等对气凝胶催化剂制备的影响。结果表明,此种方法制备的多元所凝胶催化剂不仅保留了氧化铝和NiO-Al2O3气凝胶的主要特征,而且,氧化镧的加入使气凝胶理易晶化,热稳定性更好和吸附能力更强。这种改进的溶胶-凝胶法和超临界干燥技术操作简单有效,适 相似文献
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低温甲烷氧化偶联Li- ZnO/La2O3催化剂 总被引:4,自引:0,他引:4
采用浸渍法制备了Li- ZnO/La2O3催化剂并考察了其低温催化甲烷氧化偶联反应性能. 反应条件下, 在考察的w(Li)=2%和w(ZnO)=20%的Li- ZnO/La2O3在680 ℃得到了甲烷转化率为27.3%, C2选择性为65.2%, C2收率为17.8%的结果;在700 ℃, C2收率达到21.8%. Raman和XPS表征结果表明, 催化剂低温催化性能与表面的活性吸附氧物种含量相关;La2O2CO3物种可能是提高催化剂的C2选择性的关键. 相似文献
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La2O3/BaCO3催化剂对于甲烷氧化偶联反应的催化作用 总被引:1,自引:2,他引:1
本文报导了La_2O_3/BaCO_3催化剂上甲烷氧化偶联反应如果,详细地考察了催化剂配比、反应温度、原料气组成及空速、催化剂制备方法的改变等对反应结果的影响,在反应温度T=780℃,CH_4/O_2=5:1和GHSV=1.8×10~4h~(-1)的反应条件下,甲烷转化率和乙烯选择性分别为25.5和71.4%,同时利用XRD,FTIR及EDS等技术对此催化剂进行了结构表征,其结果证明La_2O_3和BaCO_3两相间的协同效应可能是此催化剂体系具有高反应活性的原因. 相似文献
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研究了添加Li的La_2O_3和ZrO_2两种催化剂对甲烷氧化偶联催化性能的影响,并用XRD,LRS和XPS等方法对催化剂进行了表征。结果表明,Li~+的加入提高了催化剂的C_2选择性,但两类催化剂上Li~+的添加作用机制不同。La_2O_2加入Li~+达40mol%时,样品可获得34.4%的甲烷转化率和60.4%的C_2选择性。Li~+在La_2O_3表面分散,表面O/(Li+La)比随Li~+添加量增加而下降。催化剂对C_2选择性的提高可能是因为Li~+覆盖了La_2O_3表面部分完全氧化中心所致。ZrO_2中添加Li~+有Li_2ZrO_3生成,75mol%Li-ZrO_2仅检测到Li_2ZrO_3晶相,该样品可得34%甲烷转化率和63%C_2选择性。样品的XRD及XPS研究表明,随Li~+加入量增加,表面Li/Zr比接近2:1,没有Li的富集,样品表面存在两种氧物种,其O_1s结合能分别为530.3和531.9eV。对75mol%Li—ZrO_2样品,后者占95%,该表面氧物种可能与C_2选择性提高有关。 相似文献
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助剂对甲烷部分氧化催化剂Ni/α-Al2O3催化性能的影响 总被引:9,自引:0,他引:9
用浸渍法制备了添加稀土La,Y及碱土金属Ca助剂的Ni系催化剂,用于甲烷部分催化剂合成气反应,结果表明同时添加适量的La,Y及碱土金属Ca助剂能明显提高Ni/α-Al2O3催化剂的催化活性和热稳定性。500小时寿命实验表明,12%Ni 30% 3%Ln/α-Al2O3(w/w)的活性保持稳定。XPS结果显示还原后和反应后的样品均存在Ni^0,Ni^0是催化剂的活性组分;Ca和Y的相互作用导致Y2O3向催化剂表面迁移。 相似文献
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Ni-Cu /La2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气 总被引:2,自引:0,他引:2
用浸渍法制备了不同Cu质量分数的Ni Cu/La2O3双金属催化剂,考察了金属浸渍顺序和Cu质量分数对催化剂甲烷部分氧化性能的影响,并通过BET、XRD、TPR和SEM等技术对催化剂进行了表征。结果表明,在甲烷部分氧化制合成气反应中,Cu助剂的添加对Ni/La2O3催化剂的活性有一定的改进作用,其中浸渍顺序对催化剂的性能影响很大,共浸渍制备的催化剂活性相对较好;Cu质量分数为5%~7%时催化剂有较好的活性和稳定性;XRD等测试表明,Cu和Ni金属由于相同的晶型结构及离子半径在制备过程中形成了双金属固溶体,提高了活性组分Ni的分散度,减少了Ni晶粒的烧结聚集长大,从而提高了催化剂的活性和稳定性。 相似文献
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Ni-Cu/ZnO双金属催化剂催化CO加氢反应 总被引:5,自引:0,他引:5
iCu/ZnO双金属催化剂催化CO加氢反应王亚权(天津大学化工学院一碳化工国家重点实验室,天津300072)关键词镍,铜,氧化锌,负载型催化剂,双金属催化剂,一氧化碳,加氢分类号O643一种金属担载在载体上,可以产生多种相互作用,如金属载体强相互... 相似文献
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Fe2O3—La2O3/HZSM—5苯羟基化为苯酚催化剂研究 总被引:5,自引:0,他引:5
苯酚是制备树脂、表面活性剂、塑料等的重要原料。目前工业上以间接生产方式由苯合成苯酚,其生产工艺复杂,生产流程长,生产成本高,由苯直接羟化制苯酚引起人们的浓厚兴趣。在该领域的研究工作已从多方面取得明显进展[1~5]。本研究工作以HZSM-5分子筛为载体... 相似文献
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IntroductionOxidativccouplingofmethanc(0CM)hasbccnthcsubjcctofmuchintcrcstrcccntl}Man}'mctaloxides,alkali-mctaI-promotcdmctaloxidcs-mixcdmcta1oxidcsandchlorinc-prom0tedmCtuloxidcshavcbecnf0undtobcactivcfor0CMHot` cvcr.thcrcisatprcscntnoclearagreemcntaboutthcmcchanismofthecouplingrcaction.T\`omodclsll1.thcthdeal-rcdoxandthcLangmuir-Hinshtt-oodmcchanisms.havcbccndcvcIopcdtodcscr1bc0CMreation-thecsscntialdiffercnccbctt"ccnthctt"omodclsisthatthclattcrinvolvcsadsorbedmothancasarcactionintcrmcd… 相似文献
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La2O3助剂对CH4部分氧化制氢Ni-Cu/ZrSiO催化剂的影响 总被引:1,自引:4,他引:1
用等体积浸渍法制备了ZrO2-SiO2(ZrSiO)表面复合氧化物负载的Ni-Cu双金属催化剂,并用TPR、XPS、IR、TPD及微反技术考察了稀土La2O3助剂对CH4和H2O在Ni-Cu/ZrSiO催化剂表面上的吸附及甲烷部分氧化制氢反应性能的影响。结果表明,加入La2O3助剂使催化剂表面Ni, Cu原子电子云密度增加,CH4和H2O在催化剂表面上的吸附增强;在反应温度450 ℃、进料摩尔比n-CH4∶nO2∶nH2O=1∶0-5∶2-5以及甲烷空速SV(CH4)=1 200 h-1的条件下,催化剂Ni-Cu-La2O3/ZrSiO上CH4转化率大于90%,生成H2的选择性高于99%,副产物CO的选择性仅为1.1%。根据实验结果,讨论了La2O3助催化剂的作用机理。 相似文献