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甲烷重整制合成气镍催化剂积炭研究 总被引:1,自引:0,他引:1
本文综述了甲烷转化制合成气镍催化剂积炭的研究进展,论述了积炭热力学和动力学、积炭类型、积炭机理和影响积炭的因素,详细分析了催化剂的镍粒子尺寸、镍-载体相互作用、载体碱性强度、载体氧化-还原性质和添加助剂对镍催化剂的积炭速率和积炭量的影响,并总结了重整反应工艺参数和反应器形式对镍催化剂积炭的影响。最后指出,采用现代表征手段阐明镍催化剂的积炭机理、种类和数量,明确积炭的规律,可为设计开发抗积炭性能强的镍催化剂提供理论依据;可通过增强金属与载体的相互作用、减小镍粒子的尺寸(镍粒子尺寸小于20 nm)和选择适宜的载体来制备抗积炭性能强的催化剂;可通过采用流化床反应器且优化工艺参数来减少重整过程积炭量;可通过寻求行之有效的积炭催化剂再生方法来解决镍催化剂积炭问题。 相似文献
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对具有磁铅石结构的Sr1-xLaxNiAl11O19对甲烷和二氧化碳重整反应的催化活性,积炭量和稳定性进行了研究。不同还原温度下催化剂的XRD和催化剂活性的实验结果表明,金属镍是CH4+CO2重整反应的活性组分,金属镍含量越大,反应活性越高。反应后催化剂积炭量的分析结果说明,在相同镍含量和分散度的情况下,La62+离子对Sr^2+离子调变,可以降低催化剂的表面酸性,提高催化剂的抗积炭能力。 相似文献
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甲烷与二氧化碳重整制取合成气反应的研究 总被引:6,自引:2,他引:6
合成了具有磁铅石结构的Sr1-xLaxNiAl11O19系列催化剂,并用XRD、UV-DRS、H2-O2滴定及Py-IR等方法对其体相及表面性质进行了表征,结果表明,La^3+离子能够同晶取代Sr^2+离子进入催化剂晶格内部;随着La^2+含量增加,催化剂的结晶度提高,从而降低了镍的还原性,并使金属镍的表面上的分散度略有提高,在SrNiAl11O19中掺入La^3+离子,能够抑制晶体沿c轴方向的生 相似文献
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甲烷/二氧化碳重整反应催化剂的制备及反应性能研究 总被引:9,自引:1,他引:9
采用浸渍法制备载镍CH4/CO2重整反应催化剂,应用ICP,BET,EPMA,SEM,TEM,XPS等手段考察了焙烧温度,浸渍液酸度,助剂等制备条件对催化剂结构及反应性能的影响。结果表明,低温热处理制备的Ni/γ-Al2O3催化剂具有较高的CH4/CO2重整反应活性.经酸或强碱溶液中制备的催化剂尽管活性分布及孔结构等均扔所不同,但二者的反应活性都很高; 相似文献
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载体对镍基催化剂CH4/CO2重整制合成气性能的影响 总被引:7,自引:3,他引:7
在Ni/MgO、Ni/CaO和Ni/CeO催化剂上,CH4/CO2重整制事成的活性测试表明MgO是一种较好的载体,TPR实验显示,Ni-MgO之间的相互作用比Ni-CaO和Ni-CeO2强,现场CO岐化和CH4解离实验表明, 经剂表面吸附的氢会促进CO歧化和CH4解离积炭。 相似文献
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CO2/CH4重整镍基催化剂制备与性能的关系 总被引:2,自引:3,他引:2
一般浸渍法与真空浸渍法的比较说明,真空浸渍制备的催化剂,其表面具有较多的Ni原子,催化活性较高,现场TPO实验表明,CO岐化的积炭量大于CH4解离的积炭量。从而提出镍基催化剂的积炭主要来自反应生成气CO的岐化。 相似文献
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助剂对甲烷部分氧化制合成气镍基催化剂性能的影响 总被引:4,自引:4,他引:4
考察了添加助剂铈、镧和钙对镍基催化剂反应性能的影响,发现助剂对以α-Al2O3为载体的镍基催化剂的调变作用比以γ-Al2O3为载体的镍基催化剂好,且助剂铈对催化剂的性能改善最好。在此基础上,研究了不同载量的铈对催化剂性能的影响。结果表明,铈的质量分数为1%时对催化剂的性能改善最好。同时采用XRD、XPS、TG等技术,研究了助剂铈对10%Ni/γ-Al2O3催化剂的改性作用。XRD分析表明,铈负载量较低时,催化剂中的CeO2高度分散在催化剂表面,铈负载量较高时,CeO2形成微晶颗粒,降低了催化活性。 相似文献
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采用固定流化床装置和TPR技术对甲烷二氧化碳重整反应失活18wt%NiO/a-A1_2O_3催化剂的再生条件进行了研究。发现仅在1123K下利用H_2对失活催化剂进行还原再生处理,催化活性虽然有一点增加,但仍然远远低于新鲜催化剂的活性。若将失活催化剂在1123K下首先进行H_2还原,然后利用5~10Vol%再生剂C进行再生,最后再用H_2还原,催化剂的活性可恢复到新鲜催化剂的水平。在1123K,CO_2/CH_4=14/1,空速为75000h~-1条件下,对再生的催化剂进行了100小时寿命考察,发现催化剂活性一直保持在84.00%以上。 相似文献
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LaNiAl11O19催化剂上甲烷与二氧化碳重整反应的研究 总被引:2,自引:2,他引:2
目前用于甲烷与二氧化碳重整反应研究的催化剂主要是负载镍及贵金属的催化剂,在较高的反应温度下,这类催化剂的载体和金属容易烧结,而且相互之间容易发生因相反应,从而导致催化剂失活[1.2].因此,我们从高温稳定的载体材料人手,选择具有六铝酸盐结构的复合氧化物作为催化剂的基质材料,将镍离子镶嵌在复合氧化物特定的晶格位置上,一方面可提高镍离子的分散度和抗烧结能力,另一方面可以通过离子调变,改变催化剂表面酸碱性,提高催化剂抗积炭性能.实验结果表明,LaNiAl11O19不仅具有较高的甲烷与二氧化碳重整反应活性,而且镍离子… 相似文献
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采用浸渍法制备了SiO2, γ-Al2O3, CaO和TiO2负载的Ni催化剂, 以及不同MgO含量的MgO-7.5%Ni/γ-Al2O3催化剂,利用X射线衍射和N2吸附-脱附技术表征了催化剂的结构,在固定床反应器上评价了它们在稻草水蒸气催化重整制合成气反应中的催化性能,考察了反应条件对催化剂性能的影响.结果表明, 以γ-Al2O3为载体时Ni催化剂活性最高,其中7.5%Ni/γ-Al2O3催化剂的H2收率可达1071.3ml/g,H2:CO的体积比为1.4:1;同时,MgO的添加进一步提高了该催化剂的性能,当MgO含量为1.0%时,H2收率可达1194.6ml/g,H2:CO体积比可达3.9:1.可见MgO的加入促进了Ni基催化剂上稻草水蒸气催化重整制合成气反应的进行,同时使得合成气中CO发生水-汽转换反应,从而大大提高了合成气中H2含量. 相似文献
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Ni/SiO2 catalysts promoted by alkali metals K and Cs or alkaline earth metals Mg, Ca, Sr and Ba were prepared, characterized by H2-TPR and XRD, and used for the production of synthesis gas via methane reforming with CO2. Though K and Cs promoted Ni catalysts could eliminate coke deposition, the reforming activity of these promoted catalysts was decreased heavily. Mg and Ca promoted Ni/SiO2 catalysts exhibited excellent coke resistance ability with minor loss of the reforming activity of Ni/SiO2. Ba showed poor coke resistance ability and small amount of Sr increased the formation of coke. The possible mechanism of these promoters was discussed. 相似文献
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