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相似文献
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1.
SO_4~(2-)/ZrO_2催化剂上正丁烷异构化反应   总被引:4,自引:0,他引:4  
考察了活化温度、反应温度、空速、H2/C4比和载Pt对SO2-4/ZrO2催化剂的正丁烷异构化反应活性和稳定性的影响.较高的H2/C4比可提高SO2-4/ZrO2催化剂的稳定性和稳态活性.催化剂负载Pt后,可降低反应原料中的H2/C4比.积炭是造成反应初始阶段催化剂迅速失活的主要原因,经烧炭再生以后这部分失活可以完全恢复  相似文献   

2.
SO4^2—/ZrO2和SO4^2—/Al2O3—ZrO催化剂上的正戊烷反应   总被引:4,自引:0,他引:4  
研究了添加Al对SO4^2-/ZrO2超强酸样品的晶化,比表面、硫含量、超强酸性和正戊烷反应性能的影响,考察了活化温度、反应温度、Al含量和载Pt对催化剂活性和选择性的影响。SO4^2/Al2O3-ZrO2催化剂的酸强度与SO4^2-/ZrO2基本相当,但超强酸位经后者多,未载Pt时正戊烷反应活性和稳定性明显高于后者,负载Pt后,正戊烷异构化选择性和稳定性大大提高,但Pt/SO4^2-/Al2O3  相似文献   

3.
SO4^2—/ZrO2超强酸催化剂的XPS研究   总被引:2,自引:0,他引:2  
对XPS技术对不同焙烧温度,不同H2SO4浓度制得的SO4^2-/ZrO2和不同反应温度下反应后SO4^2-/ZrO2超强酸催化剂的表面元素电子结合能及表面元素的相对含量进行了分析。结果表明,焙烧温度和反应温度对催化剂表面元素Zr,O,S的氧化态没有影响,但Zr,O的电子结合能随温度的升高而下降;O(-2)至少可归结为三种存在形式的氧;SO4^2-可以在催化剂表面富集,且当H2SO4浓度为0.5m  相似文献   

4.
用0.5 ̄1.0mol/L H2SO4溶液处理ZrO2含量为3% ̄50%(摩尔分数)的锆硅复合氧化物,制得SO4^2-/ZrO2-SrO2催化剂。考察了催化剂对乙酸/丁醇酯化反应的催化作用及其制备条件(如:Zr/Si比、沉淀剂、预焙烧温度、焙烧温度等)对催化剂性能的影响。实验结果表明,对于给定的反应,使用ZrO2含量约为10%的SO4^2-SiO2催化剂时,乙酸的转化率高于98%;而在相同条件下使  相似文献   

5.
SO2-4/Z4O2-TiO2-SiO2固体酸催化苯乙烯选择氧化反应的研究   总被引:5,自引:0,他引:5  
制备了一种SO^2-4促进的金属氧化物固体酸SO^2-4/ZrO2-TiO2-SiO2,并将其用于催化C6H5C2H3的选择氧化反应,发现该新型固体酸具有较高的活性和选择性,C6H5C2H3转化率达10.73%,C6H5C2H5O选择性达20.73%。用IR,XRD等方法进行的表征表明,反应的选择氧化活性位可能含有Zr,Si,O,Ti等成分。  相似文献   

6.
ZrO2及SO^2—4/ZrO2超强酸催化剂的XRD分析   总被引:7,自引:0,他引:7  
用XRD技术从定性和定量上对ZrO2,特别是SO^2-4/ZrO2超强酸催化剂的物相和四方相ZrO2的含量进行了详细的考察。结果表明,SO^2-4的引入使SO^2-4/ZrO2的晶化温度比ZrO2大约提高了100K,并且使亚稳态四方相ZrO2得以稳定。亚稳态四方相ZrO2的含量主要受处理液浓度和焙烧温度的影响。处理液浓度越大,四方相含量越高;焙烧温度越高;四方相含量越低。强酸性的H2SO4溶液比弱  相似文献   

7.
用XPS技术对不同焙烧温度、不同H_2SO_4浓度制得的/ZrO_2和不同反应温度下反应后/ZrO_2超强酸催化剂的表面元素电子结合能及表面元素的相对含量进行了分析。结果表明,焙烧温度和反应温度对催化剂表面元素Zr、O和S的氧化态没有影响,但Zr和O的电子结合能随温度的升高而下降;O(-2)至少可归结为三种存在形式的氧;可以在催化剂表面富集,且当H_2SO_4浓度为0.5mol/L时,表面富集最显著;H_2SO_4浓度为1mol/L时,催化剂表面和总体含硫量都较高;太低和太高的H_2SO_4浓度时,催化剂表面和总体含硫量都很低。当焙烧温度高至853K或反应温度高至623K以后,催化剂表面含硫量迅速下降。此外,还对催化剂表面的Bronsted酸中心的存在形式和催化剂的失活进行了探讨。  相似文献   

8.
SO^2—4/ZrO2超强酸制备方法的改进   总被引:18,自引:0,他引:18  
用BET、XRD、流动指法剂法、化学分析、低温正丁烷异构化反应等手段研究了制备条件对ZrO2前驱体和SO^2-4/ZrO2超强酸性能的影响。实验结果表明,采用不同的制备条件,ZrO2前驱体的比表面可相差1.8倍,SO^2-4/ZrO2的酸强度相差约1000倍,SO^2-4/ZrO2的正丁烷异构化反应活性相差约300倍,ZrO2最高比表面可达245m^2/g,SO^2-4/ZrO2酸强度为H0≤-1  相似文献   

9.
调变钴系超细粒子催化剂合成重质烃   总被引:2,自引:0,他引:2  
张永青  钟炳 《分子催化》1997,11(3):203-208
制备了SiO2气凝胶超细粉、ZrO-SiO2超细复合氧化物载体以及Co/ZrO2-SiO超细粒子催化剂,考察了还原温度对Co/ZrO2-SiO催化剂F-T反应性能的影响。结果表明,400下,H2还原的Co/ZrO2-SiO2催化剂有最佳F-T反应活性和C5选择性。  相似文献   

10.
考察了一系列SO^2-4促进型多元氧化超强酸催化剂的正丁烷异构化反应性能,在ZrO2中添加Ni,Fe,Cr,Mn和V等第二和第三组份金属元素儿地提高催化剂在氮气气氛下的异构化活性,但催化剂活性下降很快,改成氢气气氛可使部分多元氧化物摧化剂的积炭速度减缓,进一步提高活性和稳定性,载铂对提高SO^2-4/ZrO2催化剂的活性和稳定性是有效的,但对多元氧化物催化剂地积极作用,在临氢反应过程中,添加的金属  相似文献   

11.
制备了SiO2气凝胶超细粉、ZrO2-SiO2超细复合氧化物载体以及Co/ZrO2-SiO2超细粒子催化剂.考察了还原温度对Co/ZrO2-SiO2催化剂F-T反应性能的影响.结果表明,400下、H2还原的Co/ZrO2-SiO2催化剂有最佳F-T反应活性和C5+选择性.  相似文献   

12.
ZrO2载体上Pd,Ag,Co催化剂用于甲烷完全氧化反应的研究   总被引:5,自引:2,他引:3  
用浸渍法制备了Pd/ZrO2、Ag/ZrO2和Co/ZrO2等催化剂用一完全氧化反应。实验表明,对Pd/ZrO2催化剂,焙烧温度对共催化生影响很大,最佳焙烧温度为280℃。对Pd/ZrO2催化剂,最佳Pd负一为10W%。随总流量增大,甲烷论率下随O2/CH4进料比减小,甲烷转化率下降。其它负载型金属催化剂如Ag,Co等用于甲烷氧化反应中具有一定的活性,但活性低于Pd。Pd-Co双金属催化剂可望是理  相似文献   

13.
Na-W-Mn/SiO2催化剂活化甲烷的研究Ⅱ.活性氧物种   总被引:8,自引:3,他引:5  
季生福  李树本 《分子催化》2000,14(2):107-110
制备了不同Na、W、Mn组分的Na-W-Mn/SiO2催化剂,并进行了O2程序升温脱附(O2-TPD)和不同温度下Na-W-Mn/SiO2催化剂的CH4脉冲反应(CH4-PR)。研究结果表明,Na-W-Mn/SiO2催化剂活化甲烷的活笥氧物种是W和Mn提供的、高温下易于流动的表面晶格氧(O^2-)。Na和O^2-的活泼性具有重要的促进作用,它可以极化W、Mn的金属一氧键,促进O^2-的流动性。Na  相似文献   

14.
SO^2—4/TiO2和SO^2—4/Fe2O3固体超强酸研究   总被引:31,自引:0,他引:31  
用XRD、TG-DTG、SEM和化学分析等手段研究了浸渍H2SO4的无定形TiO2和Fe2O3在焙烧过程中的晶化、相变、失水及失硫情况,总结出SO^2-4/MxOy型固体超强酸具有与SO^2-4/ZrO2体系相同的形成规律。用IR光谱和常温正戊烷异构化反应对SO^2-4/TiO2/Fe2O3的超强酸性进行了表征,表明它们与SO^2-4/ZrO2体系具有相似的表面酸位结构,无水状态主要为L酸位,吸水  相似文献   

15.
郭锡坤  林维明 《分子催化》2000,14(4):275-280
合成了固体超强酸催化剂ZrO2-Dy2O3/SO4^2-,并将其负载于分子筛HZSM-5上,制成复合型固体超强酸催化剂ZrO2-Dy2O3/SO4^2-HZSM-5)以下简称催化剂ZDSH),采用Hammett批示剂法,吸附吡淀的TPD法,考察催化剂ZDSH的酸强度及其分布;通过热重分析(TGA)、差热分析(DTA)方法,考察镝对催化剂ZDSH稳定性的作用;运用红外光谱(IR)法,分析催化剂ZDS  相似文献   

16.
在524K、2.31MPa和1845h^-1条件下,考察了合成气(H2/CO=2.1)中COS浓度分别为51.4、128.8、162.7和245.6ppm对Fe-Cu-K工业催化剂FT合成催化性能的影响。实验表明,催化剂预先中毒比在线中毒速度快。大颗粒催化剂的抗硫能力比小颗粒催化剂强。催化剂FT合成失活速率与COS浓度有关,即高浓度条件下,催化剂的失活速率快。当温度为524K时,催化剂的失活速率最  相似文献   

17.
新型固体酸催化剂SO42-/Fe2O3-ZrO2-SiO2的研究   总被引:9,自引:0,他引:9  
研制了新型三元WO4^2-/FewO3-ZrO2-SiO2固体酸催化剂并用于催化剂并用于催化乙酸/丁醇酯化反应;考察了制备方法、Fe,Zr摩尔比、Si原子百分含量、沉淀pH值、陈化时间、预焙烧温度、浸渍液H2SO4溶液浓度、焙烧温度、焙烧气氛等对催化性能的影响。实验结果表明,使用Si含量为2%,molFe:molZr=0.25由共沉淀-浸渍法在氧气气氛中制得的该类催化剂,乙酸的转化率、乙酸丁酯收率  相似文献   

18.
吴泽彪  朱毅青 《催化学报》2000,21(2):129-132
考察了CO2加氢合成CH3OCH3反应中ZrO2含量对Cu-ZnO-SiO2-ZrO2催化剂的影响,采用TPR,XRD,BET和TEM等技术对催化剂的结构形态、表面性质和ZrO2的作用进行了研究,结果表明,催化剂中加入ZrO2能提高催化剂的比表面积及CO2转化率和CH3OCH3产率,降低最佳反应温度;ZrO2含量以2%~3%为佳,催化剂中的CuO以种形式存在:小晶粒CuO,聚集的无定形CuO及均匀  相似文献   

19.
研究了Pt/Al2O3和Pt/CeO2/Al2O3催化剂对甲烷部分氧化制合成气反应的催化活性,发现Pt/CeO2/Al2O3显示了比Pt/Al2O3更高的甲烷转化率和合成气选择性。用H2TPR,H2TPD,SEM和XRD等手段和技术对催化剂进行了表征。CeO2与Pt之间存在较强的相互作用(SMSI),这种作用促进了Pt在催化剂表面的分散,抑制了Pt在催化剂表面的迁移,大大降低了催化剂在反应中的完全燃烧活性,提高了催化剂的部分氧化活性和选择性,避免了因催化剂床层局部温度过高而导致催化剂活性下降或失活,提高了催化剂的稳定性。同时,在反应过程中,CeO2通过促进水蒸气变换反应(WGSR)的进行使反应体系迅速达到平衡,提高了催化剂对H2的选择性。  相似文献   

20.
添加SrO使La2O3/CaO催化剂的碱性增强及甲烷氧化偶联反应的C2产率提高,但反应温度随SrO含量增加而升高.反应活性高的SrO-La2O3/CaO催化剂,容易被CO2中毒.催化剂失活的主要原因是表面活性位被碳酸盐覆盖.催化剂失活之前,反应气中添加CO2可抑制产物中CO2的生成,提高C2产率  相似文献   

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