共查询到20条相似文献,搜索用时 93 毫秒
1.
2.
浆态床合成二甲醚复合催化剂失活原因探索 总被引:3,自引:1,他引:2
在反应温度260℃、压力5.0MPa的条件下,对浆态床反应器中二甲醚合成复合催化剂的失活规律进行了研究。结果表明, Cu基催化剂失活较快是导致浆态床二甲醚合成催化剂不稳定的主要原因。通过分析Cu基催化剂在浆态床反应器和固定床反应器中的活性变化规律,发现在浆态床反应器中不能及时导出反应体系的H2O对催化剂的毒副作用导致了浆态床Cu基催化剂快速失活。对失活催化剂进行的TPR、XRD和SEM EDS表征结果可以看出,Cu粒子的长大和积炭是Cu基催化剂失活的重要原因,与已有文献报道不同的是并未发现明显的Cu元素流失。 相似文献
3.
定向设计并制备了多功能MoO3-SnO2催化剂,在常压连续流动固定床反应器上实现了二甲醚低温氧化高选择性制备甲酸甲酯的过程。考察了机械混合法、共沉淀法及沉淀浸渍法等不同制备方法对催化剂性能的影响。在沉淀浸渍法制备的MoO3-SnO2催化剂上,常压、160℃反应条件下,甲酸甲酯选择性达94.1%,DME转化率也达到了33.9%,并且产物中无COx生成。采用NH3-TPD、CO2-TPD及H2-TPR对催化剂进行了表征,结果表明,表面酸性、碱性及氧化性的不同是造成催化剂反应性能差异的原因。另外,通过采用XRD、Raman及TEM对催化剂结构进行表征发现,晶粒粒径及金属氧化物MoO3的存在状态等结构的差异是造成催化剂活性不同的主要原因。较小晶粒的催化剂和表面存在的低聚态MoO3是致使催化剂活性提高的主要原因。 相似文献
4.
二甲醚合成催化剂失活原因的研究 总被引:5,自引:1,他引:5
采用胶体沉积法制备了Cu-ZnO-ZrO2/HZSM-5二甲醚合成催化剂.对二甲醚合成过程中催化剂的失活原因进行了初步研究.采用BET,NH3TPD,TPD,TP0和N2O脉冲实验对催化剂使用前后比表面积,表面酸性,表面吸附物种,表面积碳和活性组分Cu比表面积的变化进行了研究.发现,在二甲醚合成过程中,催化剂表面酸性,催化剂表面吸附物种和表面积碳变化较小,不是导致催化剂失活的主要原因.而催化剂在使用过程中活性组分Cu烧结使Cu比表面积降低是催化剂失活的主要原因. 相似文献
5.
浆态床合成二甲醚复合催化剂失活原因探索 总被引:3,自引:0,他引:3
在反应温度260 ℃、压力5.0 MPa的条件下,对浆态床反应器中二甲醚合成复合催化剂的失活规律进行了研究.结果表明,Cu基催化剂失活较快是导致浆态床二甲醚合成催化剂不稳定的主要原因.通过分析Cu基催化剂在浆态床反应器和固定床反应器中的活性变化规律,发现在浆态床反应器中不能及时导出反应体系的H2O对催化剂的毒副作用导致了浆态床Cu基催化剂快速失活.对失活催化剂进行的TPR、XRD和SEM-EDS表征结果可以看出,Cu粒子的长大和积炭是Cu基催化剂失活的重要原因,与已有文献报道不同的是并未发现明显的Cu元素流失. 相似文献
6.
CH4—H2O—CO2转化制取合成甲醇原料气的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
在变温床中考查了负载型镍催化剂用于CH4-H2O-CO2转化制取合成气的活性与稳定性,该过程所制得的合成气勿需分离即可直接用于合成甲醇。本文对催化剂活性下降的原因用比表面、孔结构、XRD和XPS对不同反应时间的催化剂进行了对比分析,发现镍催化剂活性降低的原因是催化剂表面镍的大量流失。 相似文献
7.
8.
钯催化气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯 总被引:5,自引:0,他引:5
通过催化剂反应性能和反应前后XPS谱图对比,分析了负载型钯催化剂在甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯过程中的失活原因,研究了HCl在维持催化剂活性及失活催化剂再生中的作用.结果表明,氯离子的流失是负载型钯碳催化剂失活的主要原因.由于氯离子的流失,对于PdCl2/AC催化剂,钯很容易从二价变为零价:对于PdCl2-CuCl2/AC催化剂,CuCl2发生变化,失去使钯保持二价氯化物状态的功能.在反应过程中补充HCl可以延长催化剂的寿命,也可以利用HCl对失活催化剂进行再生,但采用HCl不能从根本上解决催化剂失活的问题. 相似文献
9.
用脉冲色谱吸附技术考察了丁烯和丁二烯在六种铁系氧化物、P-Mo-Bi/SiO_2和Sn-P-Li催化剂上的动态化学吸附。所得吸附等温线、吸附速率常数以及计算的相应的吸附热力学参数,揭示了不同类型氧化物催化剂上,丁烯氧化脱氢反应性能存在差异的某些原因。试验结果揭示了铁系氧化物催化剂不同晶相之间的异同和联系,从一个角度解释了工业用H-198尖晶石催化剂和P-Mo-Bi/SiO_2催化剂放大效应不同的内在原因。 相似文献
10.
稀土Ce对制合成气用Ce-Ni/Al2O3催化剂活性和稳定性的影响 总被引:13,自引:0,他引:13
用浸渍法制备了Ni/Al2O3和Ce-Ni/Al2O3催化剂,并用BET,TGA-DTA和XPS技术对催化剂进行了表征,考察了稀土Ce对催化剂性能的影响,探讨了催化剂失活的原因.结果表明,在甲烷部分氧化和二氧化碳重整反应中,稀土Ce存在有部分还原变价过程(Ce4+→Ce3+),不仅抑制了催化剂的积碳,而且改善了催化剂的水热稳定性和催化性能.经过较长时间反应的Ce-Ni/Al2O3催化剂,其比表面积下降,活性物种Ni和助剂Ce向体相迁移或部分流失,以及Ni晶粒的烧结聚集长大可能是造成催化剂逐渐失活的主要原因. 相似文献
11.
IntroduCtioniron-basedcatalystSareactiveinformingliquidfuelsfromthehydrogenationofCO[l~6].However,itiswellknownthatthepoisoningofironcatalystsespeciallythesulfurandoXygenisoneofthemostseriousdeactivationproblemsincommercialproduCtionofsubstitUtenatUralgas… 相似文献
12.
在340 ℃,5.0 MPa条件下,研究了Fe-Zn-M/HY(M=Cr、Al)复合催化剂上CO2的加氢性能。考察了催化剂中Fe含量对CO2转化率、烃类产物及异构烷烃选择性的影响, 并用CO2-TPD、H2-TPR研究了Fe-Zn-M对CO2的吸附和对H2的还原性能。结果表明, 随着Fe含量的增加, 复合催化剂的活性增强, 烃类产物的选择性降低, 异构烷烃在烃类中的选择性随Fe含量的增加而降低,CO2-TPD、H2-TPR结果表明,随Fe含量的增加,催化剂对CO2的活化吸附量随之增加, 而Fe含量的增加促进了催化剂的还原。 相似文献
13.
14.
15.
镍基气凝胶催化CH4-CO2重整制取合成气反应的研究 Ⅲ.影响催化剂积碳性能因素的探讨 总被引:3,自引:4,他引:3
考察了823K焙烧的干凝胶xNCA550、气凝胶aNCA550及浸渍型催化剂iNCA550在923K、1073K、1173K反应温度下的积碳行为,对催化剂表面碳的活性及类型进行了分析,并探讨了影响催化剂积碳的因素。实验结果表明,随反应温度的提高,催化剂的积碳能力减弱,尤以气凝胶催化剂aNCA550明显。催化剂的积碳主要发生在反应的初期,反应温度越高,到达积碳量相对稳定期所需要的时间越短;随着反应时间的延续,催化剂积碳量缓慢增长,并且表面碳的活性降低。催化剂的酸性和镍晶粒大小是影响其积碳性能的主要内在因素,而它们对积碳的影响程度受反应温度的影响,反应温度越高,催化剂表达酸性中心利于积碳的作用越小,小晶粒镍抑制催化剂积碳的能力越强。 相似文献
16.
17.
以EDTA为碳源分别引入到γ-Al2O3和5%MgO/γ-Al2O3担载的Pa(NO3)2催化剂上,且分别标示为Pa(NO3)2/[support+ EDTA]和[Pa(NO3)z/support]+ EDTA,它们分别是通过改变EDTA对载体的浸渍次序而制备的。用上述仅经过干燥处理的催化剂进行甲烷燃烧反应并对不同反应阶段的催化剂样品进行XPS分析。结果发现,引入到催化剂上的EDTA在富氧气氛下,随着温度的升高,原位被自然氧化.部分变成CO2而逸出,部分成焦而沉积在钯或载体上。在反应过程中有Pd-C固体溶液生成。外来的碳无论其存在形式或在催化剂上的位置如何,都显著有碍于甲烷燃烧,使负载的Pa(NO3)2催化剂变得更不活泼。同时也讨论了在甲烷燃烧反应过程中碳对钯形貌变化的影响。 相似文献
18.
19.
20.
IntroductionMethaneandcarbondioxidearetWomaincompositionsforthegreenhouseeffectandtheworldglobewanningll].ItisbeneficialtoourlivingenviroIUnenttocontrolthereleaseofthesetwogases.Theconversionofmethanetothecommonfeedstocksynthesisgas(carbonmonoxideandhydro… 相似文献