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采用微弧氧化法在硅酸盐电解液体系中于钛合金表面成功制备了铁氧化物膜层类Fenton催化剂。采用SEM、XRD以及XPS对所得膜层的表面形貌、晶体结构及物相组成进行表征,发现膜层中含有金红石相TiO2(R-TiO2),和非晶态的铁氧化物Fe3O4;对膜层的表面形貌分析发现电解液中加入铁氰化钾后表面粗糙度及平均孔尺寸增大。以苯酚作为目标降解物,研究了膜层类Fenton催化活性,同时研究了铁源含量、苯酚浓度、H2O2投料量以及pH值对膜层降解苯酚效率的影响,优化了降解条件,研究发现在pH 3.0、温度30℃、H2O2 6.0 mmol·L-1、苯酚35 mg·L-1及铁氰化钾含量10 g·L-1的条件下降解90 min,苯酚降解效率可达90%。通过对不同温度下降解苯酚的反应动力学研究,利用阿伦尼乌斯方程得到了该膜层类Fenton降解苯酚的反应活化能Ea为96.9 kJ·mol-1。最后,评价了膜层的稳定性并分析了稳定性衰减的原因。 相似文献
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采用微弧氧化法在硅酸盐电解液体系中于钛合金表面成功制备了铁氧化物膜层类Fenton催化剂。采用SEM、XRD以及XPS对所得膜层的表面形貌、晶体结构及物相组成进行表征,发现膜层中含有金红石相TiO_2(R-TiO_2),和非晶态的铁氧化物Fe_3O_4;对膜层的表面形貌分析发现电解液中加入铁氰化钾后表面粗糙度及平均孔尺寸增大。以苯酚作为目标降解物,研究了膜层类Fenton催化活性,同时研究了铁源含量、苯酚浓度、H_2O_2投料量以及pH值对膜层降解苯酚效率的影响,优化了降解条件,研究发现在pH 3.0、温度30℃、H_2O_26.0 mmol·L~(-1)、苯酚35 mg·L~(-1)及铁氰化钾含量10 g·L~(-1)的条件下降解90 min,苯酚降解效率可达90%。通过对不同温度下降解苯酚的反应动力学研究,利用阿伦尼乌斯方程得到了该膜层类Fenton降解苯酚的反应活化能Ea为96.9 kJ·mol~(-1)。最后,评价了膜层的稳定性并分析了稳定性衰减的原因。 相似文献
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以浮动催化热分解法制备碳纳米管(CNTs), 采用氧化-还原-硫化的方法制备了CNTs/FeS催化剂, 采用X射线衍射(XRD)、 透射电子显微镜(TEM)和热重(TG)分析等技术对催化剂进行了结构表征. 将CNTs/FeS作为类Fenton催化剂用于水中环丙沙星的去除, 研究了降解过程中H2O2浓度、 CNTs/FeS催化剂的投加量、 环丙沙星浓度及pH等因素对催化降解性能的影响. 结果表明, CNTs/FeS类Fenton催化反应在H2O2浓度为20 mmol/L和CNTs/FeS催化剂的投加量为10 mg的条件下具有最优的降解效果, 其催化反应过程符合一级动力学方程, 且具有更加宽泛的pH适应范围(pH=3~8), 同时, CNTs/FeS类Fenton催化剂在使用寿命方面也具有一定的优势. 相似文献
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Fenton反应中拓展pH的研究进展 总被引:1,自引:0,他引:1
Fenton技术是一种处理难生物降解有机污染物的有效方法,它可以在较温和的条件下反应,但其缺点是适用pH范围窄。本文讨论了改进催化剂和氧化剂以拓展pH范围的不同方法,并概述了拓宽pH的反应机理。催化剂的改进包括使用负载型催化剂、铁及含铁矿物催化剂、改性催化剂、非铁金属活性位催化剂等代替Fe(Ⅱ),这些催化剂在较宽的pH范围内具有较高的催化活性,可以拓宽Fenton反应的pH范围。对氧化剂的改进包括使用含有H_2O_2的固体氧化剂如过碳酸盐和过硫酸盐等,利用其自身的性质以达到拓宽pH范围的目的。通过对催化剂与氧化剂的同时改进,能有效拓宽Fenton反应的pH范围,同时也会避免生成铁泥。 相似文献
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通过在N2气氛围下热裂解富集Mn的鸢尾可得到Mn/生物炭(BC)材料, 并按植物叶(Leaf)和根部(Root)分别将其分别命名为BC-L0, BC-L1, BC-L2, BC-R0, BC-R1和BC-R2. 采用扫描电子显微镜(SEM)、 能谱分析(EDS)仪、 X射线衍射(XRD)仪、 X射线光电子能谱(XPS)、 傅里叶变换红外光谱(FTIR)、 原子吸收光谱(AAS)和比表面积分析(BET)仪等对Mn/生物炭材料的Mn含量、 化学组成与形貌进行了表征, 发现鸢尾叶部为Mn主要富集部位, 最大富集量为13.0 mg/g, 且Mn以Mn2O3薄片存在于生物炭表面. 利用Mn/生物炭与H2O2构建了类Fenton体系, 在中性条件下BC-L2-H2O2体系对有机污染物罗丹明B(RhB, 3×10 -5 mol/L)的降解率达到50%(180 min), 表明该体系具备氧化去除RhB的能力, 并推测了该体系对RhB的催化氧化机理. 结果表明, 先将Mn超富集植物转化为Mn/生物炭材料, 再通过添加H2O2能构建具有氧化能力的类Fenton体系, 可用于对有机污染物的降解, 实现“以废治废”的绿色循环思路, 为Mn富集的植物后续处理提供一种新的转化及应用方式. 相似文献
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通过改进的Hummer法合成氧化石墨烯(GO),然后以氨水为氮源,经过一步水热法温和地制备了具有丰富纳米孔的氮掺杂还原氧化石墨烯(N-RGO)筛网状片层。N-RGO显示出高效的类酶催化活性,可以催化氧化多种有机化合物发生显色反应,如3,3'',5,5''-四甲基联苯胺(TMB)、邻苯二胺(OPD)、2,2''-叠氮基-二(3-乙基苯并噻唑啉磺酸)(ABTS)等。利用透射电子显微镜(TEM)、Raman光谱和X射线光电子能谱(XPS)对其进行系统表征。通过平行试验证明N-RGO催化氧化TMB是氧气参与的高效4电子转移反应过程。催化性能测试表明N-RGO相对辣根过氧化物酶(HPR)表现出了更强的耐受性,在较宽范围内(温度25~85℃,pH值4~7,NaCl浓度0~100 mmol·L-1)均具有类酶催化活性。通过Michaelis-Menten模型的拟合可知,当GO浓度为5 mg·mL-1时合成的N-RGO表现出较低的米氏常数(Km≈0.2 mmol·L-1)和较高的反应速率(vmax≈0.07 μmol·L-1)。 相似文献
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汽车尾气净化用钯催化剂的制备及活性考察 总被引:4,自引:0,他引:4
制备了一系列用于净化汽车尾气的新型钯催化剂.该催化剂以堇青石蜂窝陶瓷为基体与含助剂的γ-Al2O3涂覆层构成载体,La、Ce、Pr、Sm、Nd、Eu、Mg、Ca、Ba、Sr、Ni、Fe、Mn等的复合氧化物为助催化剂,主活性组分钯,含量为0.05%.在实验室配气条件下,对该系列催化剂进行三效活性的测试,结果显示催化剂对CO.THC.NO的T50分别为188℃,213℃,204℃,经空气中1000℃/4h的快速热老化后(相当于汽车运行5万公里),T50分别为202℃,231℃,222℃;表明,部分助剂引入涂层,增大了载体的比表面积,提高了载体的抗热冲击能力;以氧化物形式引入的另一部分助剂同时起到分散和稳定贵金属的作用,且钯与其产生协同作用,对改善钯催化剂的三效性能有显著效果. 相似文献
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铁酸铋(BiFeO3)是一种典型的钙钛矿型氧化物,具有一定的可见光催化和多相类芬顿催化性能。在可见光照射且存在过氧化氢的情况下,BiFeO3可活化过氧化氢并产生强氧化性物种,这些物种会攻击污染物分子从而使其降解。但BiFeO3量子效率不高,光生电子和空穴容易复合;其活化过氧化氢的能力也有待提高。本文综述了近二十年来铁酸铋及其改性物作为可见光催化剂及多相类芬顿催化剂的研究进展,重点介绍了在制备过程中对其形貌的调控、贵金属沉积、离子掺杂、半导体复合、或负载于其他材料表面等改善其环境催化性能方法与效果,改性后发现BiFeO3的可见光催化和多相类芬顿催化性能均得到提升。最后,对铁酸铋复合催化剂未来的发展方向进行了展望。 相似文献
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采用联合脱铝法制备了一系列高硅铝比Y型沸石FSY,并对其加La老化的LaFSY催化裂化性能进行了研究. 结果表明, (NH4)2SiF6处理和水热处理两个步骤联合可有效调节FSY沸石的酸密度,所得LaFSY沸石具有适量强酸位和较少弱酸位,在保持高微反活性的同时有效地降低了重油结焦率. 以大庆常压渣油为裂化原料,与另一种广泛使用的工业催化剂相比,该LaFSY沸石为活性组分的微球催化剂可使轻质产品收率由85.4%提高到88.9%, 而结焦率由9.0%下降到7.5%. 相似文献
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Two carbon nanotube supported palladium catalysts were prepared using a chemical reduction technique (Pd/CR‐CNT) and a conventional impregnation method (Pd/CNT) respectively, and their catalytic performances for Heck reaction were investigated. The catalysts were characterized by TEM and XPS techniques and the products were characterized by 1H NMR. Research results showed that the (Pd/CR‐CNT) catalyst showed a better catalytic activity than the (Pd/CNT) catalyst, owing to better dispersion of palladium nanoparticles and stronger interaction between the active palladium species and carbon nanotube. Meanwhile, the product yield maintained 99.93% of its initial value at five‐times re‐use, compared with that at the first time use. The catalyst prepared with the chemical reduction method represented a better reusing performance. 相似文献
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石墨负载Pt催化剂的制备、表征及活性研究 总被引:1,自引:0,他引:1
Pt/graphite catalyst was prepared by incipient wetness impregnation using H2PtCl6·6H2O as precursor. The catalyst was characterized by SEM, XRD, XPS and its degradation ability for oxalic acid was evaluated. The preparation parameters, including the reduction temperature, Pt loading and pyrolysis were studied. The optimal preparation conditions were 350 ℃ with Pt loading of 1.0%. Results show that the loading of Pt can significantly enhance catalytic activity of graphite and that Pt/graphite catalytic ozonation can effectively remove oxalic acid in aqueous solution. The BET surface area of graphite is much smaller than that of activated carbon, however, the catalytic activity of Pt/graphite towards oxalic acid degradation is higher than that of Pt/AC. The XPS results indicate that the active phase at catalyst surface is in the form of Pt0. Compared with that of reduction process in hydrogen, the activity of Pt/graphite catalyst decreases when it is prepared by pyrolysis in air due to the lower Pt dispersion on graphite surface. 相似文献
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离子交换树脂负载Ni—B无定形合金催化剂的制备与性能 总被引:2,自引:0,他引:2
制备了一种新型离子交换树脂负载的Ni-B无定形合金催化剂.用3种树脂作为催化剂载体,即弱酸型阳离子树脂D152,强酸型阳离子树脂D72及强碱型阴离子树脂D261.用XPS、TEM和ICP等技术对催化剂进行了表征.结果表明,催化剂上镍与带有功能基的载体树脂之间有着很强的相互作用,但其强度与所带的功能基有关.3种催化剂Ni2p3/2的XPS谱图上,NiB/D152催化剂的氧化态峰最小,而NiB/D261的氧化态峰最大.异丙醇脱氢反应活性实验证实了这一结果. 相似文献
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一种新的高分子Lewis酸催化剂的制备及其催化活性的研究 总被引:14,自引:0,他引:14
本文研究了高分子催化剂CPVC-FeCl_3在酯化、酯交换、缩醛或缩酮的合成及呐 重排反应中的应用。本催化剂具有操作简便、无腐蚀性,催化剂易从反应混合物中分离、并能重复使用等优点。 相似文献
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采用水热法合成掺氮石墨烯(N/GN),通过超声辅助等体积浸渍法制备掺氮石墨烯-铜基催化剂(Cu-N/GN)。通过XRD、SEM、TEM、N2吸附脱附、XPS和XAES对催化剂的微观结构、形貌及元素组成进行表征,并考察Cu-N/GN对乙炔氢氯化反应的催化性能。结果表明:在催化剂中铜颗粒尺寸较小、均匀分布于N/GN片层上,且铜含量较低(3.6%);Cu-N/GN对乙炔氢氯化反应的催化效果良好,乙炔转化率为68%,氯乙烯选择性为99%。 相似文献