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甲烷部分氧化制合成气Ni/MgO和Ni-MgO/MgO催化剂的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
甲烷氧化偶联制乙烷、乙烯以及甲烷选择氧化制甲醇、甲醛等反应 ,因其转化率和收率低 ,故短期内无法实现工业化 .目前 ,工业上应用甲烷蒸汽转化制合成气 ,进而合成氨等化工产品 .甲烷蒸汽转化制的合成气 ,其 H2 /CO≥ 3,不适用于甲醇合成和 F- T合成 .而甲烷部分氧化制的合成气 ,其H2 /CO≤ 2 ,因而最适合用于甲醇合成和 F- T合成 ,故近 1 0年来倍受科学家的关注[1 ,2 ] .在 CH4部分氧化制合成气中 ,钌、铑、钯、铂等贵金属催化剂的活性高、选择性好、稳定性好[1 ] ,但价格昂贵 (负载量以 1 2 %~ 4 0 %为佳 ) ,因而难以实现商品化 .N… 相似文献
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甲烷部分氧化制合成气的研究 总被引:7,自引:1,他引:7
考察了镍基和钴基催化剂催化甲烷在自放热条件下部分氧化制合成气。结果表明,在较高的空速条件下,反应一旦引发即可停止供热,仅靠反应自身放出的热量就能维持反应的继续进行:Ni/La2O3催化剂中的镍负载量大于10%后,镍负载量对催化活性无明显的影响;CH4的转化率及H2和CO的选择性均随空速和反应温度的增加而提高;对Ni/ZrO2和Co/ZrO2催化剂,反应进行到6-12h时,CH4转化经最高;但对Ni 相似文献
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本文采用高温分解和焙烧硝酸盐的方法合成了一系列Ni基六铝酸盐催化剂BaNiyAl12-yO19-δ (y=0.1、0.3、0.6、0.9和1.0),并对它们在甲烷部分氧化制合成气反应中的催化性能、催化剂表面积碳及活性组分Ni流失等情况进行了考察。结果表明,该催化剂对甲烷部分氧化制合成气反应具有较好的催化活性,在850 ℃,甲烷转化率和CO选择性分别可达92%和95%。并且催化剂BaNiyAl12-yO19-δ (y=0.3)在100小时的POM反应后,催化剂表面积碳很少,积碳量仅为样品净重的0.8%,特别是100小时反应后,催化剂表面活性组分Ni没有发生流失。这种低积碳量和无活性组分Ni流失与催化剂结构中Ni与相邻原子间的强相互作用有关。 相似文献
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在固定床反应器中考察了Ni基催化剂上甲烷氧化与空气或O2/水蒸气部分氧化制合成气的反应。用空气取代纯氧同样能获得高甲烷转化率和产物选择性。水的添加主要发生水气变换反应,同时也能降低催化剂上积炭。在甲烷与纯氧500小时反应的稳定性考察中,甲烷转化率、CO及H2选择性分别保持在90%、95%和95%以上;反应后上层催化剂的Ni含量从新鲜催化剂的7.2%下降到5.2%,在反应后的催化剂上没有发现积炭和相变。 相似文献
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甲烷部分氧化制合成气是近年来催化界关心的课题之一,文献报导的工作多在常压下进行[1~4].然而天然气和纯氧都有一定压力,且以合成气为原料的后续过程通常都在较高压力下操作,从节能的角度出发,研究加压甲烷部分氧化制合成气具有重要的实际意义[1,2].我们... 相似文献
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流化床甲烷部分氧化制合成气Ni催化剂及助剂La的作用 总被引:11,自引:0,他引:11
在流化床中,考察了不同Ni担载量的Ni/γ-Al2O3催化剂对POM反应的催化性能,以8%Ni最佳,TPR结果表明。催化剂表面主要有两种化学状态的NiO。当镍担载量≤2%时,催化剂表面 仅存在一种高温下才能被还原的NiO,在Ni催化剂中添加La,可削弱NiO与载体间的相互作用,并且可减缓在CH4+O2气氛下升温过程中NiO与载体发生强相互作用 生成NiAl2O4,因此添加La的Ni催化剂在750℃就能引发甲烷部分氧化(POM)反应,且反应引发后可获得与经700℃H2还原后的Ni^0催化剂相同的反应性能。 相似文献
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甲烷催化部分氧化制合成气的反应机理 总被引:6,自引:0,他引:6
借助脉冲反应、质谱-程序升温表面反应(MS-TPSR)等技术研究了Ni/α-Al2O3催化剂上甲烷催化部分氧化制合成气(POM)的反应机理.结果表明,NiO上CH4不能解离产生H2只有当NiO被CH4还原为Ni0后,CH4才能解高产生H2,Ni0是CH4活化和POM反应的活性相;POM反应机理遵循直接氧化机理,CH4和O2均在Ni0上活化,活化过程形成的Ni…C和Niδ…Oδ物种是反应历程中的关键物种,Niδ …Oδ物种高选择性地与CH4解离产生的碳物种Ni…C反应生成CO. 相似文献
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The conversion and utilization of natural gas is of significant meaning to the national economy,even to the everyday life of people. However, it has not become a popular industrial process as expected due to the technical obstacles. In the past decades, much investigation into the conversion of methane,predominant component of natural gas, has been carried out. Among the possible routes of methane conversion, the partial oxidation of methane to synthesis gas is considered as an effective and economically feasible one. In this article, a brief review of recent studies on the mechanism of the partial oxidation of methane to synthesis gas together with catalyst development is wherein presented. 相似文献
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QuanliZhu XutaoZhao YouquanDeng 《天然气化学杂志》2004,13(4):191-203
The conversion and utilization of natural gas is of significant meaning to the national economy,even to the everyday life of people. However, it has not become a popular industrial process as expected due to the technical obstacles. In the past decades, much investigation into the conversion of methane,predominant component of natural gas, has been carried out. Among the possible routes of methane conversion, the partial oxidation of methane to synthesis gas is considered as an effective and economically feasible one. In this article, a brief review of recent studies on the mechanism of the partial oxidation of methane to synthesis gas together with catalyst development is wherein presented. 相似文献
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Yaying Ji Wenzhao Li Hengyong Xu Yanxin Chen 《Reaction Kinetics and Catalysis Letters》2001,73(1):27-32
The deposition of carbon on catalysts during the partial oxidation of methane to syngas has been investigated in a fluidized bed. It was found that the relative rate of carbon deposition follows the order Ni>>Pd>Pt, Rh. Although the rate of carbon deposition in the fluidized bed was much lower than that in the fixed bed, carbon deposition could still be detected in the fluidized bed if a CH4 /O2 ratio in greater than 2.3 was used. 相似文献
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Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气 总被引:19,自引:2,他引:19
研究了Ni/Al2O3催化剂对甲烷部分氧化制合成气的反应性能.结果表明,催化剂在其活性组份Ni为10%时反应性能最好.条件实验表明,在600~900℃范围内,甲烷转化率和CO、H2的选择性随温度升高而增加;转化率和选择性在甲烷空速≤1.5×105h-1时基本不变,空速>1.5×105h-1时,转化率和选择性有所下降.随着压力的增加(0.05~0.40MPa),转化率和选择性下降.SEM和化学分析结果证明在反应过程中,Ni组份存在烧结和流失现象. 相似文献
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Ir/SiO2上甲烷部分氧化制合成气反应的原位时间分辨红外和原位Raman光谱表征 总被引:2,自引:0,他引:2
采用原位时间分辨红外光谱和原位显微Raman光谱技术对Ir/SiO2上甲烷部分氧化(POM)制合成气反应的初级产物和反应条件下催化剂表面物种进行了跟踪考察,实验结果表明,在H2预还原的新鲜Ir/SiO2表面,CO是V(CH4):V(O2):V(Ar)=2:1:45混合气反应的初级产物,因而甲烷的直接氧化过程是CO生成的主要途径;而在稳态反应条件下,CO生成的途径可能主要来自CO2和H2O与催化剂表面积碳物种(CHx)和/或CH4的反应.催化剂上生成的积碳可能是导致稳态条件下Ir/SiO2上POM反应机理不同于H2预还原的新鲜催化剂的主要原因. 相似文献
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A series of M-substituted hexaaluminates LaMAl11O19-δ (M=Fe, Co, Ni, Mn, and Cu)were prepared and characterized by XRD, XPS, TPR and TGA techniques, respectively. They exhibited different reducibility and catalytic activity for partial oxidation of methane (POM) to synthesis gas. Among the LaMAl11O19-δ samples, LaNiAl11O19-δ showed the best catalytic activity for the topic reaction and selectivity for synthesis gas at 780 ℃ for 2 h. The conversion of CH4 was over 99.2%, and the product selectivity for both CO and H2 was above 90.3%. 相似文献