掺杂稀土离子发光动力学模型

研究了发光体系中能量传递对发光时间演化的影响.针对以往各种能量传递模型中存在的问题,同时考虑施主-受主（D-A）能量传递和施主-施主（D-D）能量迁移,将只考虑D-A能量传递的I-H,D-H,V-F模型与考虑到D-D能量迁移的跳跃模型B分别结合起来,建立了I-H-B,D-H-B,V-F-B三种综合模型.采用这些模型对钾冰晶石（elpasolite）体系的施主发光激发态占据概率进行数值模拟,给出不同D、A浓度下及不同D-A,D-D作用强度条件下施主发光的时间演化曲线,发现V-F-B模型给出的曲线最合理.然后 关键词：     

高氯酸根及其离子对光谱指认的量子化学研究

利用红外和拉曼光谱研究了不同浓度下高氯酸锂在N,N-二甲基甲酰胺、乙腈、四氢呋喃、丙酮、二甲亚砜、乙酸甲酯等有机溶剂中的缔合情况,分析了高氯酸根v1谱带的变化,指认了溶液中光谱自由离子、直接接触离子对和离子对二聚体.使用量子化学方法计算了不同结构直接接触离子对和离子对二聚体的稳定构型和光谱行为,并和实验值进行了比较,考察了溶剂化模型、溶剂分子对直接接触离子对或离子对二聚体结构的影响,探讨了量子化学方法指认离子对的可能性和正确性.     

回流离子动力学行为研究

建立了强流电子束撞击轫致辐射转换靶而使靶面产生回流离子的物理模型,得到了具有回流离子作用的轫致辐射转换靶前的空间电荷势分布,对可能产生的几种回流离子的运动尺度、回流离子对电子束束斑的影响和利用磁场补偿来消除回流离子的影响的方法进行了计算研究。     

回流离子动力学行为研究

 建立了强流电子束撞击轫致辐射转换靶而使靶面产生回流离子的物理模型,得到了具有回流离子作用的轫致辐射转换靶前的空间电荷势分布,对可能产生的几种回流离子的运动尺度、回流离子对电子束束斑的影响和利用磁场补偿来消除回流离子的影响的方法进行了计算研究。     

利用离子-中性光解碎片符合成像研究离子光解动力学

本文对最近研制的低温离子阱-离子速度成像谱仪进行升级,实现了探测离子光解反应的离子产物和中性产物速度影像的符合探测. 实验上利用自制的低温圆柱形离子阱对制备的离子样品进行富集和冷却. 从离子阱中引出的离子束准直后进入一组电势切换电极和离子速度聚焦成像系统开展激光光解实验. 利用一组新设计的离子引出、加速和聚焦电场,离子束可以被加速至4500 eV以上,使中性解离产物获得足够的平动能而被位置灵敏的影像探测器直接探测. 本文利用Ar₂⁺离子的355 nm光解反应对升级后的装置进行测试. 结果表明,光解产生的中性Ar原子和Ar⁺离子产物的速度影像分辨率分别为Δv/v≈4.6%和1.5%.     

基于FRET机理的荧光探针的合成及其对汞离子的识别

基于FRET机理设计合成了一个包含罗丹明6G及香豆素的汞离子荧光探针Rh-6G-coumarin(RC),研究了它的光谱性能及对汞离子的识别作用。在V(C₂H₅OH)∶V(H₂O)=9∶1溶液中加入汞离子后,575 nm处荧光强度迅速增大,荧光由蓝色变为明亮的红色,同时溶液的颜色由黄色变为红色。溶液中其他金属离子,如Na⁺、K⁺、Mg²⁺、Fe²⁺、Co²⁺、Pb²⁺、Zn²⁺、Cd²⁺和Cr³⁺对汞离子的荧光识别没有太大影响。该探针可在较宽的pH ( 4~10)范围内识别汞离子。光谱滴定实验表明,汞离子与RC以2∶1的计量比形成了配合物。     

离子检测仪器中离子运动轨迹模拟研究

结合Simon 7.0程序编程,将最新而又最经典的离子与分子碰撞模型即Monte Carlo算法应用于离子运动轨迹模拟.本文以离子检测分析技术中的代表质子转移反应质谱(PTR-MS)检测技术为例,结合PTR-MS实验条件,实现了在1.0 Torr和298.15 K条件下对处于均匀电场漂移管中反应离子H3O+的运动轨迹模拟.根据离子运动轨迹模拟和统计分析,为离子检测分析技术性能优化进而提高离子的透过率提供理论支撑和参考,该理论模拟方法在提高离子检测分析技术及其同类检测仪器灵敏度方面显示出一定的应用优势和潜力.     

乙醛光解动力学的离子速度成像

利用时间切片离子速度成像技术在275～321 nm能量范围内重新研究了乙醛自由基通道CH₃+HCO的光解动力学. 通过共振增强多光子电离的方法探测甲基碎片. 对甲基的伞形振动基态和激发态(v₂=0和1)进行了影像探测. 乙醛通过T₁电子态系间窜越到S₁电子态的解离产物具有很高的动能释放和很低的内能激发,碎片的振动能和转动能随激发能量的增加而增加. 乙醛T₁电子态的势垒高度经测量高于基电子态3.881±0.006 eV.     

H_2辉光放电清洗时轰击器壁的离子能量测量与分析

一、引言 辉光放电是清洗锻炼环流器真空室器壁的有效手段。H_2辉光放电时,氢离子轰击器壁与器壁中的C和O发生化学反应,生成CH_4,H_2O等气体;同时,这些离子提供能量使得吸附在器壁表面的杂质气体脱附,从而被泵出真空室外,达到清洗锻炼的目的。由于辉光放电时,离子轰击的能量较高,会引起一定的溅射沉积。我们在模拟真空室(六通装置)进行了辉光放电,对各种参数下的离子能量进行了测量,从中找出了离子能量与极间电压(阳极与器壁之间的电压)、放电电流、以及气压、离子流密度之间的某些关系。     

计算平均力势的理论方法

提出了一个用于计算平均力势的普适性的理论框架,方法克服了以前的方法的缺陷,仅仅需要溶剂粒子在单个溶质粒子附近的密度分布作为输入.计算了两个大尺寸溶质粒子浸在小尺寸硬球溶剂浴中的平均力势,理论预言与可能的模拟数据符合.调查了溶剂-溶质相互作用势、溶剂密度、溶质粒子尺寸对过量平均力势的影响.结论是:溶剂粒子在单个溶质粒子附近的减少导致吸引的过量平均力势,而溶剂粒子在单个溶质粒子附近的聚集导致排斥的过量平均力势,高溶剂密度与大溶质粒子尺寸能强化这种趋势.讨论了这种空耗吸引-聚集排斥与生物学中的疏水吸引-水化排斥的联系.     

描述大形变核中对力的硬核Bose-Hubbard模型

讨论了一种描述大形变偶偶核邻近轨道对力相互作用近似的硬核Ｂｏｓｅ－Ｈｕｂｂａｒｄ模型．利用代数方法得到了该模型对激发谱和相应波函数的严格解．该结果可推广到具有任意自旋和有限格点的硬核Ｂｏｓｅ－Ｈｕｂｂａｒｄ和Ｆｅｒｍｉ－Ｈｕｂ－ｂａｒｄ模型中去．     

自洽处理对关联的RMF+SLAP方法对Sn核性质的研究

在自洽的相对论平均场理论框架下, 用严格保持粒子数守恒的类壳模型方法, 即RMF+SLAP方法,研究了Sn同位素链的性质并与没有考虑对关联对平均势场影响的非自洽计算进行了比较.结果表明, 自洽的RMF+SLAP方法能够正确给出原子核形变随平均对力强度的变化, 给出Sn同位素链的每核子结合能, 单中子与双中子分离能, 四极形变随质量数A的变化等的很好描述.表明了研究原子核性质时, 正确和自洽处理对关联以及堵塞效应的重要性.     

SO（8）对关联和代数壳模型中的SU（3）四极基底（英文）

建立了SO（8） 同位旋标量、同位旋矢量及总的配对基与微观壳模型坐标空间部分的Elliott SU（3） 基之间的对应关系。从该代数间的互补关系导出了在壳模型的粒子数守恒代数U（4Ω） 中所包含的具有同位旋T 及自旋S 的Wigner 超多重态（不可约） 表示。其重要性在于,该结果能用于研究对相互作用和四极-四极相互作用在核谱中的竞争效应并揭示其配对基中的SU（3） 组份。虽然仅展示了该理论对ds 壳的计算,其方法也适用于研究多壳的情形。We establish a correspondence between the SO(8) isoscalar, isovector and total pairing bases and the Elliott's SU(3) basis in the algebraic structure of the spatial part of the microscopic shell model. It is derived from the complementarity of these algebras to the same T, S, (S,T) irreducible representations (irreps) of the Wigners supermultiplets, contained in the shell-model number-conserving algebra U(4Ω). This important result allows for the evaluation of the content of SU(3) irreps into the different types of pairing bases which leads to an investigation of the complementarity and competitive effects of pairing and the quadrupole-quadrupole interactions on the energy spectra of the nuclear systems. The theory is valid for any shell and for a number of shells as well, but we illustrate it with the results for a single ds-shell.     

超变形核中四极对力形式的探讨

用粒子数守恒方法分析了对力对于超变形(SD)带的转动惯量随角动量(角频率)变化的规律.计算中如包含了单极对力和Y₂₀四极对力,晕SD带¹⁹⁴Hg(1)和¹⁹²Hg(1)的转动惯量在观测的全部角动量范围中的变化规律,都可得到极好的重现,特别是ω≥0.40MeV时,¹⁹⁴Hg(1)的J⁽²⁾下弯和¹⁹²Hg(1)J⁽²⁾的变平.而考虑Y_2±1和Y_2±2四极对力的计算结果,都与实验不符.粒子数守恒计算中极清楚地展现了J⁽²⁾随ω变化的微观机制(可分别给出各大壳、各推转Nilsson能级上的粒子填布几率和对J⁽²⁾的贡献).J⁽²⁾随ω变化是粒子壳效应(变形场中单粒子运动)、对关联、Pauli堵塞效应以及Chriolis(反配对)作用相互竞争的结果.     

粗粒化自由能模拟研究ABC输出蛋白质构象态转变

本文应用了粗粒化分子动力学方法模拟计算了ATP结合盒式输出蛋白沿其构象转变途径反应坐标的平均力势,这个反应坐标被定义为内门和外门质量中心距离之差. 计算得到的平均力势能很好地描述不同的向内构象态、向外构象态和阻塞构象状态,以及它们之间的转变. 粗粒化分子动力学自由能模拟显示,在向内构象态到向外构象态转变过程中,内门在外门打开之前先行关闭;反之,在向外构象态到向内构象态转变过程中,外门在内门大开之前先行关闭. 因此,在向内构象态和向外构象态两种转变过程中,都经过了阻塞构象状态. 模拟结果揭示了ATP结合盒式输出蛋白的传输单向性,这种特性在生命体系功能实现中具有十分重要的意义. 这些结果与先前晶体结构实验［Proc. Natl. Acad. Sci. USA 104,19005 (2007)］发现有根本的不同,这些实验结果显示了内外门同时打开的不合理结果. 本文通过计算模拟阐明了ABC输出蛋白构象态变化的分子机理.     

Selective-pivot sampling of radial distribution functions in asymmetric liquid mixtures

We present a new method for selectively sampling radial distribution functions and effective interaction potentials in asymmetric liquid mixtures using a Monte Carlo simulation. We demonstrate its efficiency for hard-sphere mixtures, and for model systems with more general interactions, and compare our simulations with several analytical approximations. For interaction potentials containing a hard-sphere contribution, the algorithm yields the contact value of the radial distribution function.     

平均场加邻近轨道对力模型描述N=94同中异质素性质

利用严格可解的Nilsson平均场加邻近轨道对力模型,在区分质子和中子情况下,研究了大形变核的性质,主要计算了中子数为N=94的同中异质素的结合能、奇偶能差和转动惯量,并与相应的实验值进行了系统比较,结果表明此模型可以合理描述这些性质,正确反映原子核奇偶性质的变化规律。然后以偶偶核160Dy为例,研究了基态中各角动量J=0,1,...,12价核子对的占有率。结果表明,偶角动量占有率远高于奇角动量占有率,其中S,D,G价核子对各组份在基态波函数中是主要的。The Nilsson mean-field plus the nearest orbit pairing model for deformed nuclei is applied to investigate systematically the properties of the N=94 nuclei,employing both proton-proton and neutron-neutron pairing interactions.The binding energies,even-odd mass differences,moments of inertia are calculated and compared with the corresponding experimental data.The results show that this model can reasonably describe these properties.Further,the ground-state occupation probabilities of valence nucleon pairs with angular momentum J=0,1,...,12 for even-even 160Dy are calculated,and the results show that it is much higher for the even angular momenta than the odd angular momenta,and the S,D,G components in the ground-state wave function are dominant.     

黄腐酸络合铜离子光谱学特征及机理构建

二价金属离子C u2+在很多工矿企业周围水源及土壤中存量超标,造成生态环境恶化,传统的药剂及生物处理容易产生二次污染.黄腐酸由性质相似分子团簇构成,具有水溶性好、络合作用强及化学活性高的特点,对环境中C u2+分布、迁移和生物利用度可以实现高效控制与环保处理,是近年科学研究热点.现代多光谱表征分析有助于揭示黄腐酸与金属...     

Isotopic effect in the solid–liquid phase diagram of quantum clusters

Applying the Fourier path integral formalism to the isothermal-isobaric ensemble, the solid–liquid transition for 13-atom pure Lennard–Jones clusters was characterized. The masses of the clusters were taken as the masses of hydrogen, deuterium and tritium, hence isotopic effects of quantum clusters were considered. The parallel tempering Monte Carlo algorithm was used to solve all multidimensional integral in the FPI method. The volume of the system was defined with respect to the centroids of the quantum particles and a variable constraining potential was used to restrict undesirable thermodynamic events. The maximum value of the constant pressure heat capacity at a given temperature was used to identify the melting temperature. Pressure versus temperature phase diagrams were constructed for these systems with and without the inclusion of quantum effects. A significant difference in the melting temperature was encountered for the different isotopes due to quantum contribution.