室温催化分解空气中臭氧污染物

臭氧污染是我国目前面临的突出环境问题,臭氧及其室内反应形成的二次污染物危害着人体健康.室温催化分解是避免空气臭氧污染的有效方法,本文首先总结了碳、沸石、贵金属与过渡金属氧化物等材料的臭氧催化分解性能;然后聚焦锰氧化物,比较分析了不同锰氧化物的臭氧催化活性,阐述了锰氧化物催化分解臭氧机理的研究进展.水蒸气导致的失活是当前...     

活性炭负载金催化分解空气中低浓度臭氧

采用等体积浸渍法制备了以煤质活性炭为载体的负载金催化剂,并运用N2吸附-脱附法和X射线光电子能谱对样品进行了表征.考察了该催化剂催化分解低浓度臭氧的活性,并研究了载体预处理方法和催化剂后处理方法对催化剂活性的影响.在常温,相对湿度为60%,臭氧浓度为45 mg/m3,空速为60 000 h-1的条件下,1.6 g活性炭经HNO3和NaBH4处理后负载金再经H2还原后的催化剂在反应最初的16 h内臭氧去除率稳定在100%,反应100 h后对臭氧的去除率仍在97%以上.表征结果表明,NaBH4还原处理使得活性炭比表面积、孔体积及石墨碳含量增加,含氧官能团下降,从而提高了催化剂的活性.载金后,催化剂比表面积和孔体积进一步增大,但石墨碳含量下降,C-O和COO-等含氧官能团增加.经臭氧氧化后,催化剂的比表面积和孔体积减小,石墨碳含量下降,C-O,COO-和C=O等含氧官能团增加,而金的粒径和价态并未改变,表明活性炭在金催化下被臭氧氧化.     

臭氧在金属氧化物上的分解机理

臭氧分解反应在环境科学中具有重要理论和实际意义。本文对近期相关文献进行了综述，对臭氧在固体催化剂表面上的吸附和分解过程进行了总结，并结合我们的实验对其分解机理进行了探讨。     

负载型过渡金属氧化物催化剂催化分解臭氧性能研究

通过浸渍法制备了γ-Al2O3负载镍、锰、钴等不同金属氧化物催化剂,在25℃、200000 mL/(gcat·h)的空速条件下,研究了其臭氧催化分解性能.结果表明,10％NiO/γ-Al2O3催化剂催化活性最佳,20 h内臭氧转化率高于96％.借助XRD、XPS、TEM、SEM-EDS、H2-TPR等表征手段,揭示出在...     

整体式锰基催化剂催化分解地表臭氧

通过焙烧碳酸锰粉末制备了高活性含缺陷氧原子的氧化锰材料(MnOx, x=1.6～2.0), 用胶溶法制备了高比表面积的SiO2-Al2O3载体,然后用等体积浸渍法制备了不同MnOx担载量的Pd-MnOx/SiO2-Al2O3系列催化剂. 结果表明,催化剂活性随MnOx含量的增加而增加,但无载体的MnOx催化剂易脱落,活性降低. 在空速(GHSV)为 360 000 h-1 的条件下, MnOx含量为80%的催化剂对O3的完全转化温度(T100)为30 ℃; 在GHSV=660 000 h-1 时, MnOx含量在80%～90%的催化剂活性最高, T100 为45～50 ℃, 能满足在汽车运行时空气与汽车水箱瞬时接触温度的要求. 在45 ℃和 510 000 h-1 条件下对MnOx担载量为80%的催化剂进行 95 h 寿命测试后, O3的转化率大于90%, 说明催化剂具有很强的抗失活能力.     

臭氧催化分解异相反应新机理

极地云表面上的异相反应在春季南极臭氧空洞形成中起关键作用。本文主要介绍了极地云表面上异相反应两个机理 ,其中的新机理同样适用于另外一些凝聚相和表面体系中的异相反应。     

NiO/Mn3O4整体式催化剂催化分解臭氧的性能

将原料Ni(NO₃)₂·6H₂O、Mn₃O₄粉末和拟薄水铝石用球磨机球磨,以所得的浆料浸渍堇青石,经过焙烧,得到不同比例的NiO/Mn₃O₄催化剂。 通过催化分解臭氧活性测试发现,在空速为20000 h^-1时, 30NiO/Mn₃O₄(NiO占总质量的30%)催化剂的活性最高,臭氧分解率达到98%,催化剂活性稳定。 当提高空速为40000 h^-1,50NiO/Mn₃O₄(NiO占总质量的50%)催化剂的活性最高,臭氧分解率在90%左右,并且出现失活现象。 通过X射线衍射(XRD)、程序升温(TPR)、X射线光电子能谱分析(XPS)、BET比表面积法等表征,发现Mn₃O₄和NiO复合催化剂的比表面积大于单一金属氧化物催化剂的比表面积并且在Mn₃O₄和NiO复合催化剂中Mn₃O₄与NiO发生电子相互作用。 催化剂中的Mn₃O₄与NiO的协同催化作用。 使得Mn₃O₄与NiO混合物催化剂的还原温度降低,分解臭氧(O₃)活性提高。     

氮掺杂石墨烯负载锰催化分解高湿臭氧性能

以三聚氰胺为氮源,通过热退火氧化石墨烯（GO）合成氮掺杂石墨烯（NG）,使用浸渍沉淀法制备NG负载锰（Mn/NG）。在相对湿度（RH）为80%,臭氧初始浓度为85.7 mg·m^-3条件下,反应24 h后,臭氧的分解率依旧保持在80%以上。在低RH环境下,其催化活性又能恢复到初始状态。氮掺杂不但为催化剂制造了结构缺陷,同时氮原子的孤对电子增大了氧空位电子密度,降低了水分子的吸附能,提高了催化剂的抗湿性能。     

Au/TiO2光催化分解臭氧

 采用沉积-沉淀法制备了Au/TiO2催化剂,用透射电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱和X射线光电子能谱进行了表征,结果表明,样品在空气中于200 ℃处理后,金以金属态Au0的形式沉积在TiO2表面. 与TiO2相比,担载金的TiO2具有明显的光催化分解O3的活性. 黑光灯光照20 h后, 1%Au/TiO2催化剂对O3的分解率仍达98%以上. TiO2上的Au簇作为电子的捕获中心,能够促使电子与空穴的有效分离. 而Au簇和载体TiO2的周界处作为O3新的吸附活性中心,促进了O3的分解.     

溶胶负载法制备的Au/AC催化分解低浓度臭氧

采用溶胶负载法制备了高分散的活性炭载纳米Au(Au/AC),研究了其在室温下对低浓度臭氧的催化分解性能,并用N<,2>吸附-脱附、扫描电镜、X射线光电子能谱等手段对反应前后的催化剂进行了表征.结果表明,与普通的传导加热方式相比,微波加热方式所制备的活性炭载Au颗粒的分布更均匀、尺寸更小,具有更高的催化臭氧分解性能.Au前驱体溶液pH值对Au/AC催化剂的臭氧分解性能有显著影响,以pH=8最佳.降低空速而延长臭氧与催化剂的接触时间可以提高催化剂对臭氧的分解性能.空速120000 h-1条件下.催化剂处理约1 g臭氧后,臭氧去除率降低至78.6%:而60 000 h-1条件下处理1.25 g臭氧后,臭氧的去除率仍保持在93.3%.Au/AC催化剂在分解臭氧后,表面部分C被氧化而含氧量增加,但比表面积和孔容等变化不大,主要通过负载Au颗粒本身催化分解臭氧.     

甲醇催化分解动力学之研究

甲醇的裂解产物为H_2与CO,故甲醇被视为一种方便、安全的贮氢材料,可作为汽油的代用燃料;其裂解气作为保护气氛可广泛应用于热处理工业。甲醇裂解有两种方法,高温热裂解(约930℃)与低温催化裂解(约300℃)由于低温催化裂解有诸多优点,在工业上的应用正在发展。     

Pt/HL和Pt/KL沸石在异丙醇分解反应中的不同催化行为

Ｐｔ／ＫＬ沸石在异丙醇分解反应中具有很高的脱氢活性,而Ｐｔ／ＨＬ沸石具有明显的缺电子性,在此反应中难以显示出脱氢活性,通过加氢作用,可使沸石的酸位免受积炭覆盖,从而可增强Ｐｔ／ＨＬ沸石的酸性催化作用。     

掺杂TiO2光催化膜材料的制备及其灭菌机理

采用sol-gel技术制备了掺杂TiO2膜,考察了制备条件对溶胶稳定性的影响,并从TiO2光催化反应的角度分析了膜功能材料的灭菌机理.结果表明,溶胶化过程中温度对掺杂胶体形成速度及胶体粒径分布影响很大,40℃时制备周期短,胶体稳定.TiO2膜材料的灭菌本质在于其光照激活后产生的自由基OH·和O-2·直接攻击细菌的细胞,致使细菌蛋白质变异或脂类分解,从而杀灭细菌并使之分解.TiO2膜功能材料的灭菌效果与TiO2晶相组成直接相关,其灭菌率随膜层中锐钛矿含量的增加而提高.     

Au/Al2O3催化剂的制备及其在CH4/CO2重整反应中的催化活性

采用浸渍法和沉积－沉淀法制备了四种不同的Au/Al2O3催化剂，测定了它们在氢气还原前后及催化反应后的金含量及比表面积，结果表明，制备方法明显影响催化剂的金含量，应用X－光粉末衍射技术研究了这些催化剂经还原处理及反应后的物相变化，金以Au^0物相存在，没有发现氧化态的金物相，考察了该催化剂在CH4／CO2重整反应中的催化活性，发现金催化剂的活性取决于金粒子的大小，浸渍法制备的金催化剂具有较大的金晶粒尺寸，催化活性低，沉积－沉淀法制备的金催化剂金晶粒尺寸较小，催化活性较高，以尿素为沉淀剂制备的催化剂给出1073K时的CH4和CO2转化率分别为8．1％和17．6％，高温反应不仅导致金晶粒的聚集，而且存在明显的金流失现象。     

超声场下苯酚吸附相平衡和均相催化剂氧化降解实验研究

测定了常规条件和超声场条件下苯酚在活性炭上的吸附等温线,并研究了超声再生活性炭和均相催化剂氧化降解苯酚实验.研究结果表明,超声场作用下苯酚在活性炭上的吸附等温线降低,平衡吸附量减少,被脱附下来的苯酚及时被Cu2 和Fe3 型催化剂氧化降解,吸附剂得到更彻底再生,避免了二次污染,而且再生后的活性炭均具有较高的二次吸附能力,对于处理低浓度含酚废水具有实际意义.     

KNCO中脲热分解动力学的研究

KNCO通常用氢氧化钾和尿素在熔融态下反应而合成,其中过量的尿素用长时间高温焙烧来除去。我们用热重法对KNCO粗品中的尿素进行了热分解动力学研究,以期确定合理的焙烧温度和时间。将分析纯尿素和氢氧化钾按1.7:1(摩尔比)混合均匀,加热熔融,搅拌反应2小时,得含有剩余尿素的白色KNCO试样。热解用北京光学仪器厂LCT型差热天平,a-Al_zO_3为参比物,空气气氛,升温速率10℃/min。红外光谱用Nicolet 5DX型仪,KBr压片。 结果与讨论     

在无定形二氧化钛上生长纳米钛硅分子筛催化剂

尺寸在1～100nm之间的材料称为纳米材料.纳米材料中表面分子占很大比例,由此产生了不同于常规材料的各种特殊性能.纳米材料在很多领域得到广泛的研究和应用.很多研究者发现纳米结构的催化剂有着与常规催化剂不同的催化活性和选择性.沸石分子筛催化剂是一种结晶的多孔物质,其孔径一般小于1 nm.     

三核铁甲酸配合物的热解过程及其若干催化活性碎片的研究

三重桥氧三核铁甲酸配合物[Fe_3(μ_3-O)(μ-O_2CH)_6(H_2O)_2·(O_2CH)]·2H_2O的热反应行为十分有趣,其在热解过程某阶段失去部分配体后的碎片能活化乙炔进行加氢或加水反应生成乙烯、乙醛和丙酮,为揭示这些活性碎片的本质,我们应用了原位红外光谱(in situ IR),热重(TG)、差热分析(DTA),气相色谱(GC)、X-射线粉未衍射(XRD)和质谱(MS)等手段综合研究该化合物的热解过程,求出各热解碎片的组成,并研究它们在不同条件下的反应性能.本文报道它们相互验证的定性及定量结果.     

循环流化床锅炉氮氧化物的生成与分解模型

在国内外研究基础上，依据循环流化床锅炉炉内氮氧化物（ＮＯ和Ｎ２Ｏ）的生成与分解特性，建立了一个以化学反应动力学为基础的炉内ＮＯ和Ｎ２Ｏ的生成和分解模型，模型有机地结合在已有的循环流化床锅炉总体数学模型之中。模型对一台７５ｔ／ｈ循环流化床锅炉炉内氮氧化物的生成和分解特性的模拟预测结果与工业试验结果吻合良好。模型的预测和工业试验表明循环流化床锅炉的氮氧化物（ＮＯ和Ｎ２Ｏ）的排放受锅炉运行参数如温度、一二次风比例等的影响，可以通过调整锅炉运行参数来控制锅炉氮氧化物的排放。