同位素分子对高次谐波产率的影响

利用含时波包加上傅里叶变换方法研究强激光场中不同同位素分子对高次谐波产率的影响。运用电子与核运动的相干量子力学方法得到了电离电子与正离子的碰撞几率。通过对三种同位素分子H2, D2和T2的碰撞几率分布的对比,发现在前三个光周期内电离电子会多次返回与正离子发生碰撞,但是对应不同同位素分子的碰撞几率的最大值都出现在第一个光周期中。在后两个光周期内三种分子的碰撞几率分布表明较重同位素分子T2对应的碰撞几率最大。通过对三种同位素分子电离率的计算发现同位素分子中较重分子的电离率较高,而电离率越大高次谐波产率越大。因此,在同等条件下,重同位素分子对应较高的高次谐波产率。     

线偏振激光场中分子高次谐波椭偏率的调控

高次谐波椭偏率的调控为人们研究磁性材料和手性介质中的超快动力学过程提供了有效途径.本文理论研究了线偏振激光脉冲驱动下,H₂~+和H₃²⁺分子高次谐波的偏振特性及阿秒脉冲产生.结果表明当取向角为0~o时,H₂~+分子谐波的椭偏率几乎为0,而H₃²⁺分子谐波具有较大椭偏率,这是由于分子轨道对称性决定的.通过改变取向角的大小,可以调控高次谐波强度以及谐波椭偏率大小,为产生椭偏XUV脉冲提供了手段.同时,发现椭偏率较大的谐波阶次对应的谐波强度较小,分析表明分子的双中心干涉效应对椭偏率有很大的影响.对于H₂~+和H₃²⁺分子,分别合成了椭偏率为0.75和0.55的椭圆偏振阿秒脉冲.这种大椭偏XUV脉冲的产生为高次谐波在材料与生物科学领域提供了重要应用.     

拉伸分子高次谐波产生的阿秒控制

通过数值求解一维含时薛定谔方程,本文研究了高频阿秒脉冲对拉伸双原子分子模型与低频飞秒激光脉冲相互作用产生高次谐波谱的影响.研究表明,若阿秒脉冲在低频脉冲的第二个光学周期截止处注入时,只第二个平台截止位置IP 5.6UP(IP为电离势,UP为有质动力能)附近谐波的效率得到显著提高;若阿秒脉冲的包络峰值处于低频脉冲第三个光学周期T/4(为飞秒激光脉冲的光学周期)附近时,则谐波谱出现了明显的整体抬高现象.对此,本文根据拉伸分子谐波谱的四种产生机制及阿秒脉冲在飞秒激光不同相位注入时的电子电离曲线,对这些谐波谱的结构给出了合理解释.     

从高次谐波到阿秒脉冲——2023年诺贝尔物理学奖评述

2023年诺贝尔物理学奖授予了皮埃尔·阿戈斯蒂尼、费伦茨·克劳斯和安妮·吕利耶,以表彰他们在产生阿秒光脉冲的实验方法研究中做出的贡献。物质的电子结构决定了其物理性质,自 21世纪初随着阿秒光脉冲的出现而正式诞生的阿秒科学,首次为在电子本征的时间尺度内对电子运动的探测及调控提供了可能。文章将主要简述阿秒脉冲产生与测量技术的背景、原理及阿秒脉冲在探测和控制电子动力学过程中的应用。     

正交偏振双色激光场作用下高次谐波的椭偏特性研究

通过数值求解二维含时薛定谔方程,理论研究了正交偏振双色激光场作用下H2+分子高次谐波发射和孤立阿秒脉冲的产生. 数值结果显示,改变激光场的强度比,可以调控高次谐波强度以及谐波椭偏率. 结果表明随着场强比的增加,y方向的谐波强度不断提高. 当场强比为1:2.5时,x方向和y方向分别仅有奇次谐波和偶次谐波产生,并且偶次谐波的强度比奇次谐波强度高2-3个数量级. 此时,奇次谐波的椭偏率最大可以达到0.3,偶次谐波的椭偏率接近于0. 此外,通过改变分子的准直角可以控制谐波的椭偏率,基于这一现象,利用椭圆偏振高次谐波的平台区合成了椭偏率为0.05的椭圆偏振阿秒脉冲链.     

采用双脉冲驱动产生高次谐波阿秒脉冲

提出了采用双脉冲机理来产生阿秒脉冲的方法.研究发现采用双脉冲不仅可以产生单个的阿秒脉冲，从而突破目前产生阿秒脉冲的驱动源（几个飞秒的超短激光脉冲）的能量限制，而且在相同的峰值强度下，双脉冲能够产生强度更高的阿秒脉冲. 关键词： 阿秒脉冲 双脉冲机理 高次谐波     

高次谐波产生阿秒极紫外和X光脉冲研究新进展

 近年来在可见光谱范围内已经把激光脉冲压缩到接近一个光学周期(2～3 fs)的物理极限,几fs的时间分辨精度可以描述分子化学反应过程,但是要探测远小于可见光周期的电子跃迁过程则需要阿秒(as)量级的光脉冲。利用脉冲间具有相同载波包络相位的阿秒脉冲序列能把可见光波段的光学频率梳向极紫外波段扩展;利用电子和离子碰撞复合过程短于一个光周期这个时间窗,通过测量激光场椭圆极化率对电子轨迹的微扰实现了as精度的分辨率;通过测量碰撞复合过程中的高能电子的辐射谱可以重构阿秒X光脉冲以及探测强场下束缚态和连续态电子动力学。     

脉冲激光偏振方向对氮分子高次谐波的影响——基于含时密度泛函理论的模拟

采用含时密度泛函方法,结合赝势模型和电子交换相关作用的广义梯度近似,模拟了氮分子在超强飞秒激光脉冲作用下的高次谐波产生现象,并研究了激光脉冲偏振方向对氮分子高次谐波的影响.结果表明氮分子的高次谐波谱具有典型原子谐波谱的特征;谐波谱强度随着θ(激光偏振方向与分子轴向夹角)的增大而减小.这与J.Itatanl在Nature上报道的实验结果基本一致.     

分子高次谐波产生过程中同位素效应的理论研究

本文通过求解非玻恩-奥本海默近似条件下的一维含时薛定谔方程比较研究了H2+和HD+分子离子体系高次谐波谱的特征.数值计算结果表明,对于H2+体系干涉最小值对激光强度和分子初始振动态都很敏感,与此不同,HD+体系的干涉最小值的变化只依赖于初始振动态的选取.此外,借助于时频分布和电离几率,计算结果得到了合理的解释.     

脉冲激光偏振方向对氮分子高次谐波的影响－－基于含时密度泛函理论的模拟

采用含时密度泛函方法，结合赝势模型和电子交换相关作用的广义梯度近似，模拟了氮分子在超强飞秒激光脉冲作用下的高次谐波产生现象，并研究了激光脉冲偏振方向对氮分子高次谐波的影响.结果表明氮分子的高次谐波谱具有典型原子谐波谱的特征；谐波谱强度随着θ(激光偏振方向与分子轴向夹角)的增大而减小.这与J.Itatanl在Nature上报道的实验结果基本一致. 关键词： 含时密度泛函理论 激光偏振方向 高次谐波 氮分子     

势函数对强激光辐照下原子高次谐波辐射的影响

理论上研究了中红外强激光分别与长程库仑原子和短程势模型原子相互作用产生的高次谐波辐射.发现在相同激光参数条件下,与长程库仑原子的谐波辐射相比,短程原子具有更低的辐射效率,但在高频区域(接近cutoff位置),二者效率相似.通过对谐波辐射的时间频率分析发现,在短程模型原子谐波辐射中,长轨道发挥更重要的作用.利用其产生的高次谐波辐射,可以产生孤立阿秒脉冲.     

Supercontinuous high harmonic generation from asymmetric molecules in the presence of a terahertz field

We have investigated high-order harmonic generation from asymmetric molecules. It is found that supercontinuous high harmonics,which are produced from asymmetric molecules by significantly steering the ionization,are broken down when the electric field of the 5-fs driving laser pulse is increased to 0.16 a.u. The high harmonic generation from asymmetric molecules with the presence of a terahertz field is also investigated. This reveals that the terahertz controlled laser pulse significantly increases the energy difference between photons,emitted from the ejected electrons,in the first and second halves of the optical cycle at the centre of the driving laser pulse. In this way,a 200-eV broadband supercontinuum can be produced in the plateau,from which a 60-as pulse with a bandwidth of 60 eV can be directly obtained with a minor post-pulse.     

强场超快激光驱动的液体高次谐波研究

强场超快激光与自然界四种物态(气体、固体、液体、等离子体)的物质非线性相互作用,均可辐射出光子能量为基频光几十甚至上百倍的电磁波,即高次谐波。高次谐波是强场物理领域一个非常重要的研究方向,是阿秒科学的基石。目前,气体、固体和等离子体高次谐波的研究已比较深入,其产生的实验条件和相关的物理机制较为清楚,而液体高次谐波的发展较为缓慢。由于液体体系的复杂性,实验和理论研究都具有很大的挑战性。文章将回顾液体高次谐波领域的实验进展,并从统计学的角度出发,介绍作者在相关物理机制的理论探索方面的结果,展望液体高次谐波领域未来的发展前景。     

双色激光脉冲辐照下38 as孤立短脉冲的产生

通过数值求解一维含时薛定谔方程, 本文研究了具有特定波长的双色激光脉冲与氦原子相互作用产生的高次谐波和阿秒脉冲, 这里双色激光脉冲由5 fs较低强度基频钛宝石主脉冲与另一束较高强度的1330 nm 红外附加脉冲构成. 研究发现, 若两束脉冲之间的相对相位选择合适, 可以获得宽带连续辐射的高次谐波谱, 叠加该连续辐射谱可获得脉宽为38 as的孤立短脉冲. 进一步研究发现, 不同于以往孤立阿秒脉冲研究中选出长、短量子路径之一作为辐射源, 这里单阿秒脉冲来源于长、短两个量子路径的贡献, 只是这两个量子路径在很宽的谐波次数变化范围内辐射时刻比较集中. 关键词： 双色激光脉冲 阿秒脉冲 量子路径     

Theoretical exploration of asymmetric molecular harmonic emission and attosecond pulse generation in the presence of spatially inhomogeneous plasmon-enhanced field

Asymmetric molecular harmonic generation from HeH²⁺ ion in the presence of the spatially inhomogeneous plasmon-enhanced field has been theoretically investigated by solving the two-dimensional non-Born–Oppenheimer time-dependent Schrödinger equation (both the electron and nuclear motions are considered only along the laser polarisation axis). It shows that (1) for the normal homogeneous field, the harmonic cut-off from the asymmetric molecule is beyond the classical harmonic cut-off energy from the atom (I_p + 3.17 U_p). Further analyses show that the multi-channels ionisation–recombination process is responsible for the harmonic extension. (2) For the spatially inhomogeneous plasmon-enhanced field, the harmonic cut-off can be further enhanced, and an optimal 3.0 dB enhanced field with a 482 eV supercontinuum has been obtained. Quantum time-frequency harmonic analyses have been shown to explain the harmonic characteristics and the harmonic extension process. (3) Initial vibrational state and isotopic effects show that intense harmonics can be generated from higher initial vibrational state and the heavier molecule. Finally, by properly superposing the harmonics, a series of sub-30 as attosecond pulses can be obtained.     

电四极矩对高次谐波产生的贡献

通过数值求解强场近似下单电子原子的含时薛定谔方程,研究了在强线偏振激光场下,氢原子电四极矩对高次谐波产生的贡献.研究结果表明,在强激光场的作用下,在偶极矩的影响下氢原子能够产生奇次谐波,当激光场强度增加到一定值时,氢原子在电四极矩的作用下产生了偶次谐波.根据谐波功率谱和时频分析图并结合半经典三步模型分析了偶次高次谐波产生机制,并对产生的物理现象做出了合理的解释.     

二维材料高次谐波及光波电子学

超短超强激光驱动固体介质产生高次谐波辐射受到了人们越来越多的关注。固体高次谐波产生于亚光周期电子运动,它提供了在极短时间尺度上研究光与固体材料高阶非线性相互作用的全新视角。与原子分子相比,组成固体材料的原子晶格具有平移对称性,因此固体高次谐波会呈现出特有的规律。相较于块体材料,二维材料独特的电光特性可以为高次谐波产生带来全新的特点,文章重点介绍几种二维材料高次谐波及其在光波电子学方面的研究进展。     

HeH~(2+)分子谐波辐射的空间分布

理论研究了HeH~(2+)分子发射高次谐波的空间分布情况.结果表明:分子谐波发射主要集中在He核和H核附近.当核间距离较小时,He核辐射谐波强度要比H核辐射谐波强度高2~3个数量级.当核间距离较大时,He核辐射谐波强度要比H核辐射谐波强度高4~5个数量级.当空间非均匀激光场引入后,谐波截止能量得到延伸,并且,随着空间非均匀激光场位置由负向到正向移动(-100 a.u.到100a.u.),谐波截止得到进一步延伸.但是He核辐射谐波强度依然大于H核.最后,通过叠加谐波可获得脉宽在60 as的超短脉冲.