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碱金属碳酸盐催化合成酚酞环氧树脂 总被引:1,自引:0,他引:1
在碱金属碳酸盐(K_2CO_3,Na_2CO_3)/H_2O催化下制备了低分子量酚酞环氧树脂.用IR、 ̄1HNMR表征了其分子结构,测定了树脂产物的环氧值E和数均分子风及分子量分布,讨论了单体的摩尔比,催化剂含量及水含量对产物的影响,结果表明,在实验范围内,改变酚酞与环氧氯丙烷的摩尔比(1:10~1:4)或酚酞与催化剂的摩尔比(1:2~1:1),均可以得到低分子量酚酞环氧树脂(500~700). 相似文献
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《催化学报》2017,(5)
生物质能具有绿色环保、可再生、来源广泛和安全性高等优点,成为当前的研究热点.作为生物柴油的主要副产物甘油是一种重要的生物质平台化合物.甘油的高效利用,不仅能够获得重要的精细化学品及聚合物,也可以延长生物柴油的产业链,降低其生产成本,增加其市场竞争力.丙酮酸是一种弱有机酸,为生物体内葡萄糖分解代谢的中间产物,在生物能量代谢和物质代谢过程中起着重要的枢纽作用.同时,由于它同时含有羧基和酮羰基,具有很强的反应性,可参与多种化学反应,在化学工业中有广泛应用.目前,工业上主要采用酒石酸脱水脱羧法生产丙酮酸,丙酮酸收率可达50.55%,但生产过程需要消耗大量的KHSO4粉末,生产成本高,且高耗能高污染,不符合可持续发展的要求.因此,利用可再生资源甘油在温和条件下生产丙酮酸显现出良好的应用前景.目前,由甘油一步法获得丙酮酸仅可通过发酵法实现,但是其规模化生产存在效率低、废弃物污染等问题.因此,研究化学方法由甘油一步制备丙酮酸可行也十分必要.本课题组以Pt/AC或Cu-Pt/AC为催化剂进行甘油氧化制备乳酸的研究,所得产物中几乎未检出丙酮酸;当以Pb-Pt/C为催化剂进行乳酸脱氢氧化制备丙酮酸,可获得较高选择性的丙酮酸.因此,本文通过向Pt/AC催化剂中引入Pb助剂,以期调变甘油氧化的产物分布,从而获得相对高的丙酮酸选择性.通过浸渍-沉积沉淀法(Im-DP)制备了一系列不同Pb载量(1.7.0 wt%)的xPb-5Pt/AC-Im-DP催化剂,并采用不同方法制备了一系列5Pb-5Pt/AC催化剂,用于在温和条件下甘油选择性氧化制备丙酮酸反应中.结果表明,Pb载量和催化剂制备方法都对其催化活性有显著影响.当xPb-5Pt/AC-Im-DP催化剂中Pb载量为1%时,甘油转化率和丙酮酸选择性均较单金属5Pt/AC催化剂高,但当Pb载量继续升高至3%及以上时,甘油转化率明显下降.我们推测这与Pb3(CO3)2(OH)2物种的形成有关.采用该方法制备催化剂时,Pb载量宜为5.0 wt%.保持Pt和Pb载量均为5.0 wt%,采用共沉积沉淀(Co-DP)、共浸渍(Co-Im)、以及对催化剂进行500 oC氩气焙烧等,制备了具有Pb3(CO3)2(OH)2物种、铂铅合金物种(PtPb和PtxPb)和两物种均没有的5Pb-5Pt/AC催化剂.通过评价它们的催化性能,进一步探究了Pb3(CO3)2(OH)2物种、铂铅合金物种、表面金属价态与催化剂活性的关系.实验表明,Pb3(CO3)2(OH)2和表面Pb0物种不利于甘油的转化,铂铅合金对甘油转化有一定的促进作用,对丙酮酸生成显现出明显促进作用.通过对Co-DP、Im-DP催化剂进行500 oC氩气焙烧,能够除去Pb3(CO3)2(OH)2物种,同时形成铂铅合金.综上,本文在温和条件下,采用Pb-Pt/AC催化剂进行甘油选择性氧化制备丙酮酸反应.采用优化的方法制备的5Pb-5Pt/AC催化剂在90 oC条件下反应10 h,丙酮酸收率可达18.4%,这是目前甘油一步法氧化制备丙酮酸的最高值.进一步优化反应条件、催化剂组成与结构,探索反应机理仍十分必要 相似文献
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《物理化学学报》2014,(3)
在阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)体系中,采用一步法制得聚苯胺/SDBS超疏水复合材料.利用场发射扫描电子显微镜(FESEM)观察产物形貌并测定其元素组成.通过傅里叶变换红外光谱仪、紫外-可见光谱仪、X射线衍射等对其结构进行表征,用视频接触角测量仪测定材料的亲疏水性.考察SDBS浓度和溶液酸度对产物形貌及疏水性能的影响,探讨疏水机理.结果表明:在pH=1-9,SDBS浓度大于0.016 mol?L-1条件下,所制备复合材料的水接触角大于150°,SDBS掺杂使得苯胺单体的转化率高达98%.两亲分子SDBS亲水磺酸基与聚苯胺主链上的亚胺基不仅存在静电引力,而且能形成磺酰胺键,聚苯胺主链间又以氢键相互连接,SDBS分子的疏水烃基有序排列朝向聚苯胺主链外侧,从而组装形成具有微纳结构的聚苯胺/SDBS超疏水复合材料.本文结果有利于更好地理解聚苯胺/SDBS超疏水性复合材料的形成机理,对超疏水材料的设计提供新思路. 相似文献
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《燃料化学学报》2016,(11)
多级孔结构ZSM-5分子筛的合成过程复杂。利用双模板剂,通过优化晶化条件(如晶化时间与晶化温度)和Si/Al物质的量比等一步水热晶化合成了具有多级孔结构的ZSM-5分子筛,并采用XRD、N_2吸附-脱附、吡啶红外吸脱附、SEM和TEM等方法对样品的晶体结构、孔道结构、表面酸性和形貌等进行了表征。结果表明,一步法合成多级孔结构ZSM-5分子筛的适宜条件是:晶化温度160-180℃,晶化时间24-96 h,反应物组成为SiO_2/Al_2O_3/Na_2O/CTAB/TPABr/H_2O=1/x/0.4/0.05/0.12/280,(x:50-240)。其中,晶化温度160℃、晶化时间48 h和以Si/Al物质的量比50的凝胶合成的样品具有有序的介孔(平均尺寸3.60 nm)结构、较高的结晶度和较强的酸性。 相似文献
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《催化学报》2020,(1)
正One of the fastest growing journals in international catalysis communitySCI Impact Factor4.914 in 2019Initiated from Chinese catalysis society,becoming a truly international journalHeterogeneous,homogeneous,photo-,electro-,and bio-catalysis for energy,environment,chemicals,fine chemicals and pharmaceuticals Article,Review,Communication,Highlight,Perspective,Viewpoint Online submission Rapid peer review (3-28 d) and online publication (7-70 d)No submission fee or page charge Free electronic prints 相似文献
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《催化学报》2018,(3)
正Chinese Journal of Catalysis is an international,peer-reviewed journal covering all aspects of chemical processes in catalysis research.Published by the Dalian Institute of Chemical Physics,CAS and Elsevier B.V.,the journal represents China's premier international journal in the chemical sciences,and has been ranked as a top two chemistry journal 相似文献
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《催化学报》2019,(3)
正One of the fastest growing journals in international catalysis communityInitiated from Chinese catalysis society, becoming a truly international journalHeterogeneous,homogeneous,photo-,electro-,and bio-catalysis for energy, environment, chemicals, fine chemicals and pharmaceuticalsArticle,Review,Communication,Highlight,Perspective,ViewpointOnline submissionRapid peer review (3-28 d) and online publication (7-70 d)No submission fee or page chargeFree electronic prints 相似文献
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《催化学报》2017,(9)
正Chinese Journal of Catalysis is an international,peer-reviewed journal covering all aspects of chemical processes in catalysis research.Published by the Dalian Institute of Chemical Physics,CAS and Elsevier B.V.,the journal represents China's premier international journal in the chemical sciences,and has been ranked as a top two chemistry journal in terms of SCI impact factor over the past 6 years in a row.It is the most well recognized catalysis journal in China with a broad readership. 相似文献
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《催化学报》2015,(10)
生物柴油是一种环保、可再生、使用安全、可替代石化柴油的新型液体燃料,其产量和使用范围正逐年扩大.然而生物柴油生产过程中的主要副产物甘油严重过剩,因此甘油资源化转化和利用已经成为近年研究热点.甘油可以作为一种平台化合物实现向多种高附加值化学品的转化,例如通过催化氢解合成1,2-丙二醇,通过发酵和催化氧化制备二羟基丙酮,通过脱水制备丙烯醛和羟基丙酮,通过酯交换反应生成甘油酯等.其中,以甘油为原料合成的碳酸甘油酯(GC)具有很好的工业应用前景.以碳酸二甲酯(DMC)为原料与甘油进行酯交换合成GC是近年内比较有工业发展潜力的合成路线.前期研究发现,固体碱对该反应具有很好的催化活性,而且随着催化剂碱性增强,甘油转化率明显增加,然而当催化剂(如NaO H,KOH和K2CO3等)碱性过强时,产物选择性明显降低.水滑石类化合物是一种常见的碱性温和的固体催化剂,而且其碱性与结构可以调节,因此我们选择了一种常见水滑石——水铝钙石作为本研究的重点.本文通过共沉淀法制备了一系列不同Ca/Al比(1–6)的Ca-Al水滑石,并以此作为前驱体制备了新型的固体碱催化剂.XRD结果表明,当Ca/Al比为1–6时,所有样品都出现了明显的水滑石特征衍射峰,但当铝含量过高时会出现氢氧化铝杂相.SEM结果发现,当Ca/Al=2–4时,样品中水滑石的结晶度高,有较完整的水滑石晶片,Ca/Al=6的样品中水滑石晶片较小,Ca/Al=1的样品中有明显的无定形氧化铝杂相.TG-DSC结果表明,Ca/Al=2的样品除了几个与水滑石相关的特征失重峰以外,在786 oC还检测到明显的热吸收峰,说明此时钙铝石已经发生分解,生成了单独的Ca12Al14O33晶相和氧化钙,这与SEM结果一致.这些水滑石经焙烧后用于温和条件下催化甘油与DMC酯交换生成GC的反应,发现上述催化剂对该反应具有很高的催化活性和目的产物选择性.当DMC与甘油的摩尔比为3时,70 oC反应3 h后,甘油转化率达到93%,GC选择性高于97%.表征结果显示,甘油转化率主要取决于焙烧后Ca-Al催化剂中强碱性中心数量.其中经800 oC焙烧后Ca/Al=2的样品中强碱性中心数量最多,因而表现出最高的催化活性.焙烧后催化剂中形成的Ca12Al14O33晶相在多次重复使用后仍可以稳定存在,但是表面Ca O易流失,可能会降低催化剂的重复使用活性. 相似文献
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二氧化碳是碳资源利用的最终形式,也是一种绿色的碳一资源。通过催化化学的方法将二氧化碳转化为高附加值精细化学品是二氧化碳循环利用的有效途径。酰胺类化合物是一类重要的化工原料和溶剂,广泛应用于医药、农药、日用化学品及石油化工等众多领域且需求量巨大。因此,以二氧化碳为羰源,通过高效催化体系的建立实现二氧化碳与胺反应合成甲酰胺具有重要意义。本文分别从催化体系、还原剂和反应机理等角度综述了这一领域近年来的主要研究成果。其中,催化体系可分为贵金属催化剂如Ir、Pd、Pt、Ru、Rh,非贵金属催化剂如Ni、Mo、Cu、Fe、Co、Zn、Al,有机分子催化剂和无催化剂体系,常用的还原剂为H2,硅烷和硼烷。在此基础上,对不同催化体系的典型反应机理进行了讨论。 相似文献
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钯催化气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯 总被引:5,自引:0,他引:5
通过催化剂反应性能和反应前后XPS谱图对比,分析了负载型钯催化剂在甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯过程中的失活原因,研究了HCl在维持催化剂活性及失活催化剂再生中的作用.结果表明,氯离子的流失是负载型钯碳催化剂失活的主要原因.由于氯离子的流失,对于PdCl2/AC催化剂,钯很容易从二价变为零价:对于PdCl2-CuCl2/AC催化剂,CuCl2发生变化,失去使钯保持二价氯化物状态的功能.在反应过程中补充HCl可以延长催化剂的寿命,也可以利用HCl对失活催化剂进行再生,但采用HCl不能从根本上解决催化剂失活的问题. 相似文献
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《催化学报》2016,(10)
正Gold shines brilliantly and eternally. In old ruins of 7000 years ago we find ancient gold jewelleries as they are now. Accordingly, gold has been considered as being chemically inert metal. In contrast, other noble metals such as palladium and platinum have been practically utilized for chemicals production and for automobile exhaust gas treatments. In early 1980s this understanding of gold was completely changed by 相似文献
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