| 亚乙基桥联多取代茚-芴锆、铪配合物的合成、结构及催化丙烯选择性齐聚研究 |
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| 引用本文： | 张雷,马海燕. 亚乙基桥联多取代茚-芴锆、铪配合物的合成、结构及催化丙烯选择性齐聚研究[J]. 化学学报, 2020, 78(8): 778-787. DOI: 10.6023/A20030092 |
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| 作者姓名： | 张雷 马海燕 |
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| 作者单位： | 华东理工大学化学与分子工程学院 金属有机化学实验室 上海 200237 |
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| 基金项目： | 项目受国家自然科学基金 |
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| 摘 要： | 合成并表征了一系列新型亚乙基桥联多取代茚-芴锆、铪配合物ansa-C2H4-{2-Me-3-Bn-5，6-[1，3-（CH2）3]Ind}-（Flu） ZrCl2（C1），ansa-C2H4-{2-Me-3-Bn-5，6-[1，3-（CH2）3]Ind}（2，7-tBu2-Flu） ZrCl2（C2），ansa-C2H4-{2-Me-3-Bn-5，6-[1，3-（CH2）3]Ind}（3，6-tBu2-Flu） ZrCl2（C3），ansa-C2H4-{2-Me-3-Bn-5，6-[1，3-（CH2）3]Ind}（Flu） HfCl2（C4），并对典型配合物进行了X射线单晶衍射分析，确定了其空间结构.研究了该系列配合物在助催化剂作用下催化丙烯齐聚的行为，考察了催化剂结构及反应条件对齐聚反应的影响.配合物C1～C4与改性甲基铝氧烷（MMAO）或三异丁基铝/三苯甲基四（五氟苯基）硼酸盐（TIBA/TrB）组成的催化体系对丙烯齐聚表现出中等到高的催化活性.锆配合物C2和C3在40～100℃条件下普遍具有较高的β-甲基消除（β-Me消除）选择性（最高可达86%），实现了分子量Mn在400到4500 g·mol－1范围内的烯丙基封端丙烯齐聚物的高效合成.铪催化剂体系C4/TIBA/TrB的β-Me消除选择性明显高于相应的锆催化剂体系，同时所得齐聚物的分子量更低.
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| 关 键 词： | 茂金属催化剂 丙烯齐聚 烯丙基端基 β-甲基消除 |
Ethylene-Bridged Multi-Substituted Indenyl-Fluorenyl Zirconocene and Hafnocene Complexes: Synthesis,Structure and Catalytic Behavior for Propylene Selective Oligomerization |
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| Zhang Lei,Ma Haiyan. Ethylene-Bridged Multi-Substituted Indenyl-Fluorenyl Zirconocene and Hafnocene Complexes: Synthesis,Structure and Catalytic Behavior for Propylene Selective Oligomerization[J]. Acta Chimica Sinica, 2020, 78(8): 778-787. DOI: 10.6023/A20030092 |
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| Authors: | Zhang Lei Ma Haiyan |
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| Affiliation: | Laboratory of Organometallic Chemistry, School of Chemistry and Molecular Engineering, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237 |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | metallocene catalyst propylene oligomerization allyl chain-end β-methyl elimination |
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