| 静态法和EXAFS技术研究Eu(III)在钛酸纳米管上的吸附行为和微观机制 |
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| 引用本文： | 盛国栋,杨世通,赵东林,盛江,王祥科.静态法和EXAFS技术研究Eu(III)在钛酸纳米管上的吸附行为和微观机制[J].中国科学:化学,2012(1):60-73. |
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| 作者姓名： | 盛国栋 杨世通 赵东林 盛江 王祥科 |
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| 作者单位： | 新型薄膜太阳能重点实验室,中国科学院等离子体物理研究所,合肥230031 |
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| 基金项目： | 致谢 感谢国家自然科学基金委（20907055,20971126＆21077107）和国家重大基础研究计划（2007CB936602＆2011CB933700）对本文的经费支持.感谢中国科学院上海光源黄宇营研究员和高星博士在EXAFS测试分析方面提供了许多有益的帮助.感谢G.Montavon博士（Subatech实验室,法国）对本文的数据分析和处理提供了很多有益的建议和讨论. |
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| 摘 要： | 结合静态实验和X射线吸收精细结构谱学(EXAFS)技术研究了pH、时间、有机配体等环境因素对放射性核素Eu(III)在钛酸纳米管上的吸附行为和微观机制的影响.宏观实验结果表明:Eu(III)在钛酸纳米管上的吸附在pH<6.0条件下受离子强度影响,而在pH>6.0条件下不受离子强度影响;腐殖酸HA/FA在低pH条件下可以促进Eu(III)在钛酸纳米管上的吸附,而在高pH条件下抑制Eu(III)在钛酸纳米管上的吸附.EXAFS微观分析结果表明:在pH<6.0条件下,吸附属于外层吸附机理;在pH>6.0条件下,吸附属于内层吸附机理.pH<6.0时,中心原子Eu周围只有Eu-O一个配位层,其平均键长为2.40,配位数在9左右;随着pH逐渐升高,第一配位层的配位数下降,表明吸附Eu原子配位的对称性下降.当吸附时间延长或pH升高,吸附原子Eu周围出现了Eu-Eu和Eu-Ti第二配位层,其平均键长分别为3.60和4.40,配位数分别在2或1左右,表明形成了内层吸附产物或表面沉淀或表面多聚体.腐殖酸HA/FA的存在,可以改变Eu(III)在钛酸纳米管表面的吸附形态和微观原子结构,Eu(III)不仅可以与钛酸纳米管的表面羟基直接键合形成二元表面复合物(Eu-TNTs),还可以通过HA/FA的桥连作用形成三元表面复合物(HA/FA-Eu-TNTs).这些研究结果对于评估放射性核素Eu(III)与纳米材料在分子水平上的作用机理及分析Eu(III)在环境中的物理化学行为具有重要的意义.
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| 关 键 词： | 钛酸纳米管 放射性核素Eu(III) X射线吸收精细结构谱学 胡敏酸 富啡酸 |
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