Cu(phen)Cl_2催化甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯 |
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引用本文: | 杜治平,周彬,黄丽明,黄晨,吴元欣,王存文,孙炜.Cu(phen)Cl_2催化甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯[J].催化学报,2012(4):736-742. |
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作者姓名: | 杜治平 周彬 黄丽明 黄晨 吴元欣 王存文 孙炜 |
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作者单位: | 绿色化工过程教育部重点实验室湖北省新型反应器与绿色化学工艺重点实验室武汉工程大学化工与制药学院 |
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基金项目: | 国家自然科学基金(20936003);湖北省自然科学基金(2008CDA009);湖北省教育厅科学技术研究项目(Q20101511)~~ |
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摘 要: | 以CuCl2和邻菲啰啉(phen)为原料,在甲醇和乙醇混合溶剂中制备了Cu(phen)Cl2,采用傅里叶红外光谱、热重分析和H2程序升温还原对其进行了表征,并研究了其在甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应中的催化性能.结果表明,Cu(phen)Cl2不仅具有较高的热稳定性,而且因phen与Cu(Ⅱ)间的σ-π配位作用而具有较高的催化活性.在催化剂浓度0.011mol/L,反应温度150℃,反应压力4.0MPa和p(CO)/p(O2)=19的条件下,生成DMC的转化数(TON)可达51.5.研究还发现,反应存在诱导期,且TON随温度呈"M"形变化,据此提出了新的羰氧化反应机理.
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关 键 词: | 碳酸二甲酯 甲醇 氧化羰基化 氯化铜 邻菲啰啉 配合物 |
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