| Co/ZrO2/SiO2催化剂上费-托合成反应动力学研究Ⅰ. 反应途径分析 |
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| 引用本文： | 常杰,滕波涛,白亮,张荣乐,陈建刚,徐元源,相宏伟,李永旺,孙予罕.Co/ZrO2/SiO2催化剂上费-托合成反应动力学研究Ⅰ. 反应途径分析[J].催化学报,2005,26(7):614-620. |
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| 作者姓名： | 常杰 滕波涛 白亮 张荣乐 陈建刚 徐元源 相宏伟 李永旺 孙予罕 |
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| 作者单位： | 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001;中国科学院研究生院,北京,100039;中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原,030001 |
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| 基金项目： | 国家自然科学基金;山西省自然科学基金 |
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| 摘 要： | 采用单位键指标-二次指数势(UBI-QEP)方法对模型催化剂Co(0001)晶面进行了费-托(F-T)合成反应的反应能学分析,发现以不含氧的CxHy,s 作为中间体的表面碳化物机理在能量上较为合理,而CH2,s 作为链增长单体的链增长方式是能量上最有利的F-T合成反应途径. 在Co/ZrO2/SiO2催化剂上的非稳态实验研究中发现,在F-T合成的操作温度范围内,H2O的生成是主要的表面O的移去方式; CO解离和表面碳物种Cs加氢可能是F-T合成中的重要速控步骤; 链增长过程是F-T合成反应中较快的基元反应步骤; 甲烷的生成具有多种不同活性的表面前驱体,导致生成的甲烷严重偏离经典的ASF分布规律. 结合F-T合成表面反应的研究结果,初步确定了F-T合成动力学研究中需要考虑的机理模型的范围是以CO解离和表面碳物种Cs加氢为速控步骤,以CH2,s 插入为链增长途径的表面碳化物机理. 该结果缩小了待选动力学模型的范围.
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| 关 键 词： | 钴基催化剂 费-托合成 反应动力学 反应途径 反应能学分析 非稳态实验 |
| 文章编号： | 0253-9837(2005)07-0614-07 |
| 收稿时间： | 2005-07-25 |
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