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蒸汽辅助结晶法合成多级孔整体型ZSM-5分子筛
引用本文:胡铁靖,刘剑,曹昌燕,宋卫国.蒸汽辅助结晶法合成多级孔整体型ZSM-5分子筛[J].催化学报,2017,38(5).
作者姓名:胡铁靖  刘剑  曹昌燕  宋卫国
作者单位:1. 中国科学院化学研究所, 分子纳米结构与纳米技术院重点实验室, 北京100190;2. 中国科学院大学,北京,100049
基金项目:国家自然科学基金,中国科学院青年创新促进会(2017049). This work was supported by the National Natural Science Foundation of China,the Youth Innovation Promotion Association of CAS
摘    要:多级孔分子筛由于其高的比表面积、良好的传质性能和可调控的孔径等特性,引起了广大科研工作者的研究兴趣.近年来,通过选择性脱除骨架硅或铝,成功合成了多级孔沸石分子筛材料.但是由于骨架原子的脱除使分子筛的结晶度降低,进而使其催化效率降低.通过硬模板法(如炭黑、介孔硅球、气凝胶等),也用于合成多级孔沸石分子筛.然而,这种方法制备过程较为复杂,且成本较高.因此,亟需发展新的多级孔分子筛的制备方法.此外,在工业应用中,沸石分子筛催化剂通常需要做成整体柱状或片形以消除固定床反应器的床层压降.合成整体型沸石分子筛的传统方法是在沸石分子筛成型过程中添加SiO2和Al2O3等无机粘结剂.虽然该方法简单易行,但沸石分子筛的孔道结构容易被破坏,而且无机粘结剂的存在使分子筛活性中心的密度减少.为了解决这些问题,合成整体型多级孔沸石分子筛,不仅具有较强的机械稳定性,适应于工业,而且其多级孔道有利于分子的扩散,从而具有较高的催化活性.针对上述问题,我们以海绵作为模板,通过蒸汽辅助结晶(steam-assisted crystallization,SAC)方法,制备具有多级孔道的整体型ZSM-5分子筛.通过X射线衍射(XRD)、氮吸附脱附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、固态核磁共振和氨气的程序升温脱附(NH3-TPD)等手段对分子筛进行了结构与性质表征.XRD和固态核磁共振的结果表明,成功合成了不同Si/Al的ZSM-5分子筛.SEM和TEM结果进一步确定了合成的整体型多级孔ZSM-5分子筛(记作M-ZSM-n,n代表Si/Al的摩尔比),由于分子筛颗粒的堆积形成的介孔,海绵模板提供的固体骨架形成的大孔,分子筛本身的微孔,共同构成了微孔-介孔-大孔的整体型ZSM-5分子筛.透射电子显微镜上配备的X射线能谱仪(EDS)结果表明,分子筛中的Si和Al元素能够均匀的分布.氮吸附脱附证明所得整体型分子筛具有明显的介孔结构.NH3-TPD结果表明,不同Si/Al的整体型多级孔ZSM-5分子筛具有不同强度的酸性,其酸性强度:ZSM-5(60)
关 键 词:多级孔道结构  分子筛  蒸汽辅助结晶  酸性

Synthesis of ZSM-5 monoliths with hierarchical porosity through a steam-assisted crystallization method using sponges as scaffolds
Tiejing Hu,Jian Liu,Changyan Cao,Weiguo Song.Synthesis of ZSM-5 monoliths with hierarchical porosity through a steam-assisted crystallization method using sponges as scaffolds[J].Chinese Journal of Catalysis,2017,38(5).
Authors:Tiejing Hu  Jian Liu  Changyan Cao  Weiguo Song
Abstract:Self-supporting ZSM-5 crystals with hierarchical porosity were prepared through a steam-assisted crystallization method using sponges as rigid scaffolds. The synthesized materials were character-ized by X-ray diffraction, nitrogen sorption, scanning electron microscopy, transmission electron microscopy, solid-state nuclear magnetic resonance spectroscopy and ammonia tempera-ture-programmed desorption. The ZSM-5 monoliths exhibited high crystallinities, hierarchical po-rous structures and strong acidities. They showed superior catalytic performance in the liq-uid-phase esterification reaction between benzyl alcohol and hexanoic acid.
Keywords:Hierarchically porous structure  Zeolite  Steam-assisted crystallization  Acidity
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