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负载型V_2O_5/TiO_2催化剂表面分散状态和性质对氨选择性催化还原NO性能的影响(英文)
引用本文:唐富顺,庄柯,杨芳,杨利利,许波连,邱金恒,范以宁.负载型V_2O_5/TiO_2催化剂表面分散状态和性质对氨选择性催化还原NO性能的影响(英文)[J].催化学报,2012(6).
作者姓名:唐富顺  庄柯  杨芳  杨利利  许波连  邱金恒  范以宁
作者单位:南京大学化学化工学院;介观化学教育部重点实验室;江苏省纳米技术重点实验室;桂林理工大学化学与生物工程学院;"应用电化学新技术"广西高校重点实验室;
基金项目:financially supported by the Key Science & Technology Specific Projects of Yangzhou, Jiangsu Province of China (YZ2010024);the Key Science & Technology Specific Projects of Guangxi Province of China (11107021-3-1);the Scientific Research Project of Guangxi Education Department (201010LX186);the Doctoral Foundation of Guilin University of Technology (002401003321)~~
摘    要:采用多种物理化学手段研究了不同负载量V2O5/TiO2催化剂的VOx物种分散状态、表面酸性、可还原性及其选择性催化还原(SCR)NO性能.结果表明,V2O5在锐钛矿TiO2表面的实测单层分散容量约为1.14mmol V/100m2TiO2,与"嵌入模型"的估算值相符,表明分散态的钒离子应键合在TiO2表面的八面体空位上.随着V2O5负载量的增加,V2O5/TiO2催化剂上NO转化频率(TOF)先急剧增加,至0.70mmol V/100m2TiO2(略超过分散容量的一半)时达到极大(约8.3×10-3s-1),然后又急剧下降;同时,孤立VOx物种可能倾向于分散在相邻的八面体空位上,且通过V-O-V化学键相连形成聚合的VOx物种,V-O-V键所占比例增加而V-O-Ti键所占比例减小,催化剂表面单位钒离子的Brnsted酸中心量增加,故催化剂的TOF急剧增加.随着负载量进一步增加,虽然催化剂表面单位钒离子的Brnsted酸中心量仍缓慢增加,但V-O-Ti键所占比例减少,导致钒离子的可还原性下降,另外,分散容量以上时晶相V2O5的形成也导致钒离子表面利用率下降,从而导致催化剂的TOF下降.桥式Brnsted酸位(V-O(H)-V)也是SCR反应活性中心之一,不同负载量V2O5/TiO2催化剂上SCR活性与表面VOx物种的分散状态、表面酸性和钒离子可还原性密切相关.

关 键 词:钒氧物种  分散状态  选择性催化还原  B酸位  可还原性  氮氧化物
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