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加压条件下MgO/BaCO_3催化剂上甲烷氧化偶联反应性能及失活 Ⅰ.压力对催化剂表面结构的影响
引用本文:刘育,刘旭霞,薛锦珍,侯瑞玲,张兵,余长春,沈师孔.加压条件下MgO/BaCO_3催化剂上甲烷氧化偶联反应性能及失活 Ⅰ.压力对催化剂表面结构的影响[J].催化学报,1998(3).
作者姓名:刘育  刘旭霞  薛锦珍  侯瑞玲  张兵  余长春  沈师孔
作者单位:中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室,石油大学化学工程系
摘    要:考察了MgO/BaCO3催化剂上加压条件下甲烷氧化偶联反应的性能.结果表明,加压下甲烷转化率及C2选择性都明显下降,且当压力再恢复至常压后,其性能仍不能恢复,说明催化剂已经失活.XRD谱表明,加压失活催化剂表面有部分MgCO3生成.但是,活性相MgO部分碳酸化转变为MgCO3不是导致催化剂失活的主要原因,因为MgCO3的分解温度远低于反应温度,常压下其性能应当恢复.SEM结果表明,加压失活催化剂的颗粒增大.XPS表征结果表明,加压失活催化剂中的BaCO3向表面富积,致使催化剂表面活性相MgO的浓度和催化剂比表面积降低.根据以上结果可以认为,催化剂中的BaCO3向表面富积的过程中会部分覆盖活性相MgO,从而会使催化剂中MgO与BaCO3之间的协同作用遭到破坏,导致催化剂失活.

关 键 词:氧化镁,碳酸钡,失活,表面结构,表征,甲烷,氧化偶联
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