工业Fe-Mn催化剂上基于详细反应机理的F-T合成动力学模型Ⅰ.烯烃再吸附动力学研究 |
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引用本文: | 滕波涛,常杰,刘颖,张成华,杨骏,郑洪岩,张荣乐,白亮,相宏伟,李永旺.工业Fe-Mn催化剂上基于详细反应机理的F-T合成动力学模型Ⅰ.烯烃再吸附动力学研究[J].催化学报,2005,26(8):693-700. |
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作者姓名: | 滕波涛 常杰 刘颖 张成华 杨骏 郑洪岩 张荣乐 白亮 相宏伟 李永旺 |
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作者单位: | 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西,太原,030001;中国科学院研究生院,北京,100039;暨南大学化学系,广东,广州,510632;中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西,太原,030001 |
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基金项目: | 国家高技术研究发展计划(863计划);中国科学院知识创新工程项目;国家自然科学基金 |
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摘 要: | 利用转篮式无梯度反应器,在工业Fe-Mn催化剂上,在较宽的工业操作相关的反应条件下进行了F-T合成反应动力学研究. 首次提出了利用转篮式无梯度反应器反应气氛和反应温度均一的优势,将烃生成反应动力学的估算从传统的对烃生成和水煤气变换这两类发生在不同活性中心的反应同时进行估算的方法中分离出来,简化了烃生成动力学模型的计算. 在基于亚甲基插入的亚烷基机理动力学模型基础上,考虑到乙烯与催化剂表面强的相互作用,将乙烯和乙烷的生成动力学参数单独计算. 动力学模型计算的链增长、烷烃和烯烃生成的活化能均与文献报道值具有较好的一致性. 由F-T合成动力学模型计算的合成气消耗速率、甲烷生成速率和C5+的生成速率较好地与实验值吻合. 通过动力学模型并结合实验结果分析发现,未考虑除化学反应之外的非本征因素的烯烃再吸附动力学模型不能够正确预测烃产物分布偏离ASF规律及烯烷比随碳数增加而下降的现象.
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关 键 词: | 费-托合成 动力学 烯烃再吸附 铁 锰 工业催化剂 |
文章编号: | 0253-9837(2005)08-0693-08 |
收稿时间: | 11 17 2004 12:00AM |
修稿时间: | 2004-11-17 |
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